Precise controls and fundamental understandings of oxidation reactions to for ultrathin oxides at Ge surfaces for future nano-devices

2016 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 26420289
• Research Institution: Japan Atomic Energy Agency
• Principal Investigator: 吉越 章隆 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 物質科学研究センター, 研究主幹 (00283490)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 寺岡 有殿 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 関西光科学研究所 放射光科学研究センター, 上席研究員(定常) (10343922)
• Project Period (FY): 2014-04-01 – 2017-03-31
• Keywords: 半導体 / 酸化反応プロセス / 光電子分光 / ゲルマニウム / シリコン / キネティクス / ダイナミクス / 放射光

Outline of Annual Research Achievements

スマートフォンなどの情報端末機器の発展は目覚ましく、一昔前のパソコンを凌駕し、その高性能かつ高機能化にとって、Siを基本材料とする金属‐絶縁体‐半導体電界効果トランジスター(MOS-FET)の微細化は必須となっている。微細化にともない酸化膜の厚さは数原子層に達するとともに、キャリアー移動度がより大きな材料をチャネル層に利用することが提唱されている。Geは、Siより優れたキャリアー移動度を有することから、その代替えが模索されている。このようなSiとGeのハイブリッドデバイスにおいても、Ge酸化膜の化学状態の理解は重要であるが、その原子レベルの分析は十分に行われていない。本研究では、Ge単結晶低指数面の酸素分子による酸化を放射光光電子分光によってその場分析し高品質な絶縁膜材料プロセスのデザインルールの基礎からの構築である。酸化時間に伴う吸着量および酸化状態の変化から、生成酸化物の時間発展および生成過程を明らかにした。さらに、並進エネルギーで引き起こされる新規吸着反応プロセスや反応サイトの違い（反応選択性）を見出した。
最終年度では、結晶構造の似たSi(100)2x1表面の室温酸化と比較した。Siでは4価の酸化状態が実現するが、Geでは2価にとどまる。そして、Si(111)7x7表面酸化での発見からおよそ30年間その存在が否定されてきた分子状化学吸着酸素を放射光リアルタイム光電子分光で捉えることに成功した。この分子状吸着酸素は、所謂、清浄表面の前駆的吸着状態ではなく、酸素原子を2個有する状態まで酸化した最表面Si原子との結合（吸着状態）であることが分かった。以上、SiとGe酸化プロセスの理解からプロセスデザインの指針を得た。これらの一連の研究を通じて開発した放射光光電子分光による精密化学状態分析および解析技術を他の半導体や金属材料の表面・界面の反応分析に応用し技術の普及を行った。

Research Products

• [Journal Article] Initial oxidation behavior of Ni3Al(210) surface induced by supersonic oxygen molecular beam at room temperature (2017)
  • Author(s): Y. Xu, J. Sakurai, Y. Teraoka, A. Yoshigoe, M. Demura, T. Hirano
  • Journal Title: Applied Surface Science Volume: 391 Pages: 18(6pages)
  • DOI: http://dx.doi.org/10.1016/j.apsusc.2016.01.259
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Comprehensive study on initial thermal oxidation of GaN(0001) surface and subsequent oxide growth in dry oxygen ambient (2017)
  • Author(s): T. Yamada, J. Ito, R. Asahara, K. Watanabe, M. Nozaki, S. Nakazawa, Y. Anda, M. Ishida, T. Ueda, A. Yoshigoe, T. Hosoi, T. Shimura, H. Watanabe
  • Journal Title: J. Appl. Phys. Volume: 121 Pages: 035303(9pages)
  • DOI: http://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.4974458
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Detection of molecular oxygen adsorbate during room-temperature oxidation of Si(100)2×1 surface: In situ synchrotron radiation photoemission study (2016)
  • Author(s): A. Yoshigoe, Y. Yamada, R. Taga, S. Ogawa, Y. Takakuwa
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics, Rapid Communications Volume: 55 Pages: 100307
  • DOI: http://doi.org/10.7567/JJAP.55.100307
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Effect of nitrogen incorporation into Al-based gate insulators in AlON/AlGaN/GaN metal-oxide-semiconductor structures (2016)
  • Author(s): R. Asahara, M. Nozaki, T. Yamada, J. Ito, S. Nakazawa, M. Ishida, T. Ueda, A. Yoshigoe, T. Hosoi, T. Shimura, H. Watanabe
  • Journal Title: Applied Physics Express Volume: 9 Pages: 101002(4pages)
  • DOI: http://doi.org/10.7567/APEX.9.101002
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Synchrotron radiation X-ray photoelectron spectroscopy of Ti/Al ohmic contacts to n-type GaN: Key role of Al capping layers in interface scavenging reactions (2016)
  • Author(s): M. Nozaki, J. Ito, R. Asahara, S. Nakazawa, M. Ishida, T. Ueda, A. Yoshigoe, T. Hosoi, T. Shimura, H. Watanabe
  • Journal Title: Applied Physics Express Volume: 9 Pages: 105801
  • DOI: http://doi.org/10.7567/APEX.9.105801
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Valence-band electronic structure evolution of graphene oxide upon thermal annealing for optoelectronics (2016)
  • Author(s): H. Yamaguchi, S. Ogawa, D. Watanabe, H. Hozumi, Y. Gao, G. Eda, C. Mattevi, T. Fujita, A. Yoshigoe, S. Ishizuka, L. Adamska, T. Yamada, A. M. Dattelbaum, G. Gupta, S. K. Doorn, K. A. Velizhanin, Y. Teraoka, M. Chen, H. Htoon, M. Chhowalla, A. D. Mohite, Y. Takakuwa
  • Journal Title: Phys. Status Solidi A Volume: 213 Pages: 2380(6pages)
  • DOI: DOI 10.1002/pssa.201532855
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Surface temperature dependence of oxidation of Cu3Au(111) by an energetic oxygen molecule (2016)
  • Author(s): Y. Tsuda, A. Yoshigoe, Y. Teraoka, M. Okada
  • Journal Title: Mater. Res. Express Volume: 3 Pages: 035014(8pages)
  • DOI: doi:10.1088/2053-1591/3/3/035014
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Investigation of segregation during oxidation of Ni-Cu alloy by in situ photoelectron spectroscopy (2016)
  • Author(s): T. Doi, Y. Nishiyama, A. Yoshigoe, Y. Teraoka
  • Journal Title: Surface and Interface Analysis Volume: 48 Pages: 685(4pages)
  • DOI: http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/sia.6001/full
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Experimental and Theoretical Studies on Oxidation of Cu-Au Alloy Surfaces- Effect of Bulk Au Concentration - (2016)
  • Author(s): M. Okada, Y. Tsuda, K. Oka, K. Kojima, W. A. Diño, A. Yoshigoe, H. Kasai
  • Journal Title: Scientific Reports Volume: 6 Pages: 31101(8pages)
  • DOI: 10.1038/srep31101
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Enhancement of SiO2/Si(001) Interfacial Oxidation Induced by Thermal Strain During Rapid Thermal Oxidation (2016)
  • Author(s): S. Ogawa, J. Tang, A. Yoshigoe, S. Ishidzuka, Y Takakuwa
  • Journal Title: Journal of Chemical Physics Volume: 145 Pages: 114701(7pages)
  • DOI: doi: http://dx.doi.org/10.1063/1.4962671
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Characterization of polycrystalline tungsten surfaces irradiated with nitrogen ions by X-ray photoelectron spectroscopy (2016)
  • Author(s): Y. Kamiura, K. Umezawa, Y. Teraoka, A. Yoshigoe
  • Journal Title: Materials Transactions Volume: 57 Pages: 1609(5pages)
  • DOI: http://doi.org/10.2320/matertrans.M2016107
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 超音速分子ビームによる表面化学反応の放射光光電子分光観察 (2017)
  • Author(s): 吉越章隆
  • Organizer: 第64回応用物理学会春季学術講演会
  • Place of Presentation: パシフィコ横浜（神奈川県、横浜市）
  • Year and Date: 2017-03-14 – 2017-03-17
  • Invited
• [Presentation] 超熱エネルギー酸素分子によるCu3Pt(111)表面の酸化過程 (2017)
  • Author(s): 津田泰孝、牧野隆正、塚田千恵、吉越章隆、福山哲也、岡田美智雄
  • Organizer: 第64回応用物理学会春季学術講演会
  • Place of Presentation: パシフィコ横浜（神奈川県、横浜市）
  • Year and Date: 2017-03-14 – 2017-03-17
• [Presentation] AlGaN表面の熱酸化過程の放射光光電子分光分析 (2017)
  • Author(s): 渡邉 健太, 山田 高寛, 野崎 幹人, 中澤 敏, 志, 施 泓安, 按田 義治, 上田 哲三, 吉越 章隆, 細井 卓治, 志村 考功, 渡部 平司
  • Organizer: 第64回応用物理学会春季学術講演会
  • Place of Presentation: パシフィコ横浜（神奈川県、横浜市）
  • Year and Date: 2017-03-14 – 2017-03-17
• [Presentation] Surface Chemistry Experimental Station at Soft X-ray Beamline (BL23SU) in SPring-8 (2017)
  • Author(s): Akitaka Yoshigoe
  • Organizer: Symposium on Surface Science & Nanotechnology, 25th Anniversary of SSSJ Kansai
  • Place of Presentation: 京都国際会議場（京都府、京都市）
  • Year and Date: 2017-01-24 – 2017-01-25
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] In situ synchrotron radiation photoemission study on molecular oxygen adsorbate during room-temperature oxidation of Si(100)2×1 surface (2017)
  • Author(s): Akitaka Yoshigoe
  • Organizer: Symposium on Surface and Nano Science 2017
  • Place of Presentation: 富良野プリンスホテル（北海道、富良野市）
  • Year and Date: 2017-01-11 – 2017-01-15
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Si(100)表面室温酸化中の「分子状吸着酸素」の発見 －放射光が30年来の謎を解く－ (2016)
  • Author(s): 吉越章隆, 多賀稜, 小川修一, 高桑雄二
  • Organizer: 第16回東北大学 多元物質科学研究所 研究発表会
  • Place of Presentation: 東北大（宮城県、仙台市）
  • Year and Date: 2016-12-07 – 2016-12-08
• [Presentation] 超音速分子線を用いたCu(111)表面におけるエチレン分子の反応 (2016)
  • Author(s): 牧野隆正，津田泰孝，塚田千恵，吉越章隆，岡田美智雄
  • Organizer: 2016真空・表面科学合同講演会
  • Place of Presentation: 名古屋国際会議場（愛知県、名古屋市）
  • Year and Date: 2016-11-29 – 2016-12-01
• [Presentation] Cu3Pd(111)合金表面の初期酸化過程 (2016)
  • Author(s): 津田泰孝、牧野隆正、塚田千恵、吉越章隆、福山哲也、岡田美智雄
  • Organizer: 2016年<第77回>応用物理学会秋季学術講演会
  • Place of Presentation: 朱鷺メッセ（新潟県、新潟市）
  • Year and Date: 2016-09-13 – 2016-09-16
• [Presentation] シリコン酸化膜上のグラフェン薄膜の熱的安定性の解析 (2016)
  • Author(s): 小川新，大野真也，吉越章隆
  • Organizer: 2016年<第77回>応用物理学会秋季学術講演会
  • Place of Presentation: 朱鷺メッセ（新潟県、新潟市）
  • Year and Date: 2016-09-13 – 2016-09-16
• [Presentation] 放射光XPS によるSi(100)2×1 へのCH3Cl 吸着反応の研究 (2016)
  • Author(s): 塚田 千恵，吉田 光，岡田 美智雄，吉越 章隆，矢板 毅
  • Organizer: 2016年<第77回>応用物理学会秋季学術講演会
  • Place of Presentation: 朱鷺メッセ（新潟県、新潟市）
  • Year and Date: 2016-09-13 – 2016-09-16
• [Presentation] 熱酸化処理によるSiO2/GaN界面でのGaOx形成とMOS界面特性向上 (2016)
  • Author(s): 山田高寛，渡邉健太，野崎幹人，吉越章隆，細井卓治，志村考功，渡部平司
  • Organizer: 2016年<第77回>応用物理学会秋季学術講演会
  • Place of Presentation: 朱鷺メッセ（新潟県、新潟市）
  • Year and Date: 2016-09-13 – 2016-09-16