2016 Fiscal Year Research-status Report
電子状態解析に基づくガドリニウム含有新規結晶シンチレーターの特性改善
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26420673
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| Research Institution | Yamagata University |
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Principal Investigator |
北浦 守 山形大学, 理学部, 教授 (60300571)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
小笠原 一禎 関西学院大学, 理工学部, 教授 (10283631)
黒澤 俊介 東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 准教授 (80613637)
渡邊 真太 関西学院大学, 理工学部, 研究員 (30554828) [Withdrawn]
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | シンチレーター / 赤外分光 / 結晶欠陥 / 電子捕獲中心 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、ガドリニウムを含むシンチレータであるCe:Gd3Al2Ga3O12(Ce:GAGG)の特性改善を目指して、この物質中に存在する電子捕獲中心の起源を解き明かし、これを抑制する方法を見出そうとするものである。電子捕獲中心は光照射下において過渡的に作られるため、汎用の分光装置を用いて測定することは困難である。そこで、本研究では光照射下において赤外分光や熱発光分光を行った。Ce:GAGG結晶の電子捕獲中心に起因する吸収帯を近赤外領域に観測することに初めて成功し、その電子捕獲中心が酸素空格子を含む複合欠陥であることを明らかにした。また、この複合欠陥はマグネシウムイオンを共ドープした結晶では抑制されることも見出した。マグネシウムの共ドープは発光の短寿命化を促すことはこれまでに報告されており、その原因が電子捕獲中心の抑制にあることを明らかにした。酸素空格子は酸素雰囲気でアニールしても消えることはなく何らかの電荷保証体として導入されていると考えられる。二価金属イオンを共ドープすると酸素空格子が抑制されるので、カチオン空格子が結晶育成時に導入され、その電荷保証体として酸素空格子が導入されると考えられる。従って、Ce:GAGGシンチレータの特性改善の鍵はカチオン空格子の抑制にあると考えられ、これを明らかにするための分光学的研究を本年度は行ってきた。その結果、複数の実験結果に基づいてカチオン空格子の導入が特性改善の鍵となること矛盾なく説明できることが判明した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
当該事業による研究では、酸素空格子を抑制することがCe:GAGGシンチレータの特性改善につながることを明らかにした。そのためには二価金属イオンの共ドープが有効であった。この事業による研究の目的は達成されたが、さらなる研究の親展によってより深い知見を得ることができた。その結果は以下のとおりである。
放射光とレーザーを組み合わせた表面光起電力効果の測定をCe:GAGG結晶で行った結果、Ce:GAGGおよびGAGGともにp型であることがわかった。電子状態計算によればカチオン空格子が導入される場合にp型が実現されるので、Ce:GAGGおよびGAGGのp型はカチオン空格子の存在に起因すると考えられる。
上記の仮説が正しければ、マグネシウムイオンを共ドープするとカチオン空格子が抑制されるはずである。このことを確かめるために、陽電子消滅寿命のマグネシウム共添加効果を調べた。陽電子消滅寿命スペクトルは二成分からなり、これらはバルク結晶中およびカチオン空格子における再結合消滅による成分である。後者の成分はマグネシウムイオンの共ドープによって著しく弱めらた。マグネシウムイオンの共ドープによってカチオン空格子が抑制されることを新たに発見できた。
以上のことから結晶育成時におけるカチオン空格子の導入を抑制することが良質のシンチレータ結晶を得るために重要であるのは自明であり、このことから当初の計画以上に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
当該事業の最終年度では、ガドリニウム含有シンチレータ全般に研究を拡張して以下の研究を行う予定である。
(1) これまでの研究から紫外光励起下での赤外分光の手法が有効であることがわかったので、Ce:(La,Gd)2Si2O7(Ce:La-GPS)やCe:Gd2SiO5(Ce:GSO)などにも適用して電子捕獲中心による吸収帯を観測する。
(2) 観測された物質系において表面光起電力効果の測定を行い、キャリアの極性を判定して結晶欠陥の素性を探る。電子状態計算を行い、キャリア生成過程を明らかにして、カチオン空格子の関与を探る。
(3) 前の研究から二価金属イオンあるいは四価金属イオンのどちらが有効であるかを判断できるので、有効な共ドープカチオンを含む場合と含まない場合で得た陽電子消滅法の結果を比較する。
以上の結果から、ガドリニウム含有シンチレータの特性改善に向けた指導原理を確立することを目指す。
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Research Products
(19 results)
