2015 Fiscal Year Research-status Report
水素エネルギー製造を指向した新規窒化物群の開拓と可視光応答化手法の創出
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26420689
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| Research Institution | National Institute for Materials Science |
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Principal Investigator |
末廣 隆之 国立研究開発法人物質・材料研究機構, サイアロンユニット, 主任研究員 (20421406)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 窒化物 / 光触媒 / 水分解 / 水素エネルギー |
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| Outline of Annual Research Achievements |
前年度の研究結果を踏まえ、水分解光触媒活性の発現が期待される窒化ゲルマニウム(Ge3N4)型の結晶構造を有する新規多元系窒化物の合成を目標とする研究を継続した。
ガス還元窒化法による合成条件の最適化、およびイオン半径、化学的特性等を考慮した組成設計の最適化を検討した結果、組成式NamGe12-(m+n)Gam+nOnN16-n(0.78<m<1.65, n=0.2-0.3)で表される新規多元系窒化物、Na-α-GeGaONの単相試料をガス還元窒化法により875℃の低温域で合成することに成功した。これまでに報告されているα-SiAlONの結晶構造(空間群P31c)に基づくX線回折データのRietveld解析による構造精密化結果は、RB=1.78%およびRF=1.02%の信頼度因子を与え、合成したα-GeGaONがα-SiAlONと同形の結晶構造を有することが明らかとなった。また18.8 Tの強磁場下において23Na NMR測定を実施することにより、α-GeGaON格子中においてNaイオンがN3-イオンにより7配位された単一の格子点に固溶していることが裏付けられ、構造精密化結果の妥当性が確実なものとなった。合成したNa-α-GeGaON試料に関し、波長>250 nmの紫外-可視光照射、犠牲試薬存在下の条件において水の酸化還元反応試験を行った結果、m=0.78組成において参照試料のβ-Ge3N4を上回る水素生成速度70 μmol/h、および酸素生成速度23 μmol/hの光触媒活性を有することが確認され、顕著な触媒活性の経時劣化を示すβ-Ge3N4に対し安定な水素生成が可能となることが判明した。光触媒活性が発現する応答波長は最長で近紫外域の370 nmであり、光吸収特性に一致することが確認された。
上記の結果はアメリカ化学会のInorganic Chemistry誌上において本年度公表を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初の研究計画に基づき、独自の低温合成手法を用いて新規な多元系ガリウム-ゲルマニウム窒化物を合成することに成功した。
合成した新規窒化物に関する水分解光触媒活性の評価手法を確立し、現在までに近紫外光照射下における水素および酸素生成光触媒活性の発現を達成することが出来た。
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| Strategy for Future Research Activity |
引き続き独自の物質探索指針に基づき、水素生成光触媒材料として有望な新規窒化物の合成に関する研究を推進する。特に現時点で達成されていない、開発材料の可視光応答化を最終的な目標とする。
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| Causes of Carryover |
当初導入予定装置の型式変更等により交付額内での購入が困難となり、物品費に未使用額が生じた。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
当年度未使用額は次年度代替装置の導入費用として充当する予定である。
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