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2015 Fiscal Year Research-status Report

大気圧非平衡プラズマを用いた表面ナノ構造を制御した酸化亜鉛薄膜形成技術の開発

Research Project

Project/Area Number 26420738
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

竹中 弘祐  大阪大学, 接合科学研究所, 助教 (60432423)

Project Period (FY) 2014-04-01 – 2017-03-31
Keywords大気圧非平衡プラズマ / ミストCVD / 酸化亜鉛 / 透明導電膜
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、フレキシブルデバイスの高性能化・高機能化技術、また革新的なフレキシブルデバイス創製技術の実現に向けた、フレキシブルデバイス作製プロセスにブレークスルーをもたらす技術開発を念頭に、フレキシブルデバイスの実用化で必須である高品質酸化亜鉛薄膜の低温高速形成技術の開発を目標に、以下の研究を行った。
まず、大気圧非平衡プラズマ支援による酸化亜鉛薄膜形成技術の開発を念頭に、大気圧非平衡プラズマからの高密度・高活性な粒子入射束に対する、ミストとプラズマとの反応を調べる目的で大気圧非平衡プラズマを液体に照射させた際の液体とラジカルの反応を調べた。前年度にプラズマ・液体界面における発光測定おいて、プラズマを液体表面に照射することにより液体(水)の分解反応より生成したOHラジカル強い発光が確認されており、本年度はOHラジカルと液体との相互作用を調べるため、液体を介してプラズマを照射した際の液体中のOHラジカル由来の活性種を、化学プローブ法を用いて調べた。プラズマ照射後の水中にはOHラジカル由来の活性種である過酸化水素が生成されていうことが明らかとなった。この結果はプラズマから気液界面を通して供給されたOHラジカルなどの酸化とともに、気相中で生成されたラジカルが、液中物質との反応でさらなる酸化系活性種を生成することが明らかとなり、これらの結果は、大気圧非平衡プラズマを液滴に照射した際、製膜前駆体を溶解した液滴内での酸化亜鉛の形成メカニズムに迫るものである。さらには、ミストのプラズマ中での振る舞いに関して、ミストサイズによりプラズマ中での溶媒の気化速度より生成される粒子形状が変化することを明らかにしているにしている。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

本年度は大気圧非平衡プラズマと液中での製膜前駆体との相互作用と、大気圧非平衡プラズマ支援による酸化亜鉛微粒子形成技術の開発を目標に研究を進めてきた。プラズマとミストとの反応を調べる目的で大プラズマを液体に照射させた際の液中活性種の生成に関する知見を得て、液体中での製膜前駆対と活性種との反応の解明に向けた反応が確認されている。また、ミストのプラズマ中での振る舞いに関して、ミストサイズによりプラズマ中での溶媒の気化速度より生成される粒子形状が変化することを明らかにしているにしている。そこで現在周波数を可変可能なミスト発生装置の作成にとりかかっており、次年度中その成果を得られる見込みである。その成果を基にそのため大気圧非平衡プラズマで反応を支援したミストCVDによる酸化亜鉛薄膜の微粒子形成技術の開発を進める。さらには周波数可変ミスト発生装置において、ミストサイズやミスト密度、供給速度についてレーザー回折散乱法により調べ、材料供給方法の最適化を行っていく。また、大気圧非平衡プラズマ支援による微粒子形成技術の開発の一環として、低圧プラズマを用いた基礎研究を進めており、酸化亜鉛のサイズ制御に関する知見を得ている。

Strategy for Future Research Activity

本年度得られた大気圧非平衡プラズマと液体との相互作用や、プラズマ中でのミストの振る舞いにおける知見を生かし、周波数可変ミスト発生装置の作製・改良を行い、大気圧非平衡プラズマ支援による微粒子形成技術の開発を早急に行う。これと平行して、大気圧非平衡プラズマによる酸化亜鉛微粒子形成技術を基に、微粒子含有酸化亜鉛薄膜形成を実現するため、大気圧非平衡プラズマで反応を支援し生成した酸化亜鉛微粒子の大気圧下での輸送過程を調べる。具体的には、基板への酸化亜鉛微粒子の輸送過程について、大気圧下の頻繁な粒子衝突が生じている系であることを考慮し、ガス流速やプラズマ基板間距離を変化させて、レーザー回折散乱法により大気圧非平衡プラズマ中での酸化亜鉛微粒子を時空間的に観測し、その振る舞いを検討する。
上記の研究で得られた知見を基に、最終年度では表面ナノ構造を制御した酸化亜鉛薄膜の形成に向けた研究を推進する。表面構造に影響を与える可能性がある材料供給(ミストサイズ、材料濃度、供給速度)、および酸化亜鉛薄膜の高品質化に寄与しているプラズマ特性(活性種の種類および密度)を変化させ、高品質酸化亜鉛薄膜の形成とのその表面ナノ構造制御を行う。製膜初期、および結晶成長中の化学結合状態の解析から、プラズマ中での気相反応過程、および薄膜形成における表面反応過程を明らかにする。走査型電子顕微鏡による表面・断面観察に加え、フーリエ変換赤外分光、X線光電子分光、X線回折による酸化亜鉛薄膜の組成・結晶性分析の結果を併せて検討し、透明性と電気伝導性を維持しつつ表面ナノ構造を持つ酸化亜鉛薄膜の形成機構を解明する。また、表面構造に影響を与える因子を明らかにする。大気圧非平衡プラズマ特性、気相反応過程、粒子輸送過程、表面反応過程との相関を検討し、大気圧非平衡プラズマによる表面ナノ構造を持つ酸化亜鉛の形成機構を解明する

Causes of Carryover

周波数可変ミスト発生装置の作製し実験を開始しているが、予定していた測定を行う事ができなかったため、測定系に必要装置の購入や、大気圧非平衡プラズマ支援による微粒子形成技術の開発に必要な機材の購入を次年度に持ち越した。次年度の研究進捗に合わせて周波数可変ミスト発生装置の改良部材とともに測定装置の購入を行う予定のため、本年度の研究費を次年度に繰り越した。

Expenditure Plan for Carryover Budget

本申請における研究費は、研究計画・方法で述べた実験・測定に必要な部材の購入に要する費用に充てる。物品費は、プラズマ源を形成するための特注の真空部品や、気相測定や薄膜の物性測定を行う部材、酸化物透明半導体製膜のための使用する製膜用材料や薬品、および高純度ガスの購入に要する費用に充てる。 旅費等の細目に計上した経費は、本研究の成果を論文ならびに国内外の会議において発表するため要する投稿料、旅費に充てる。

  • Research Products

    (6 results)

All 2015

All Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results)

  • [Presentation] Plasma-Assisted Mist CVD for Formation of Textured ZnO Films : Effect of Mists on Surface Structure of ZnO Films2015

    • Author(s)
      Kosuke Takenaka, Giichiro Uchida and Yuichi Setsuhara
    • Organizer
      9th Asia-Pacific International Symposium on the Basics and Applications of Plasma Technology (APSPT-9) /28th Symposium on Plasma Science for Materials (SPSM-28)
    • Place of Presentation
      Nagasaki University, Nagasaki, Japan
    • Year and Date
      2015-12-12 – 2015-12-15
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Effect of Mists on Surface Structure of ZnO Films Deposited with Plasma-Assisted Mist CVD2015

    • Author(s)
      Kosuke Takenaka, Giichiro Uchida, and Yuichi Setsuhara
    • Organizer
      第25回日本MRS年次大会
    • Place of Presentation
      横浜開港記念会館 他
    • Year and Date
      2015-12-08 – 2015-12-10
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Plasma-Assisted Mist Chemical Vapor Deposition of Zinc Oxide Films for Flexible Electronics2015

    • Author(s)
      Kosuke Takenaka, Giichiro Uchida, Yuichi Setsuhara
    • Organizer
      9th International Conference on Reactive Plasmas (ICRP-9) / 33rd Symposium on Plasma Processing (SPP-33) / 68th Gaseous Electronics Conference (GEC-68)
    • Place of Presentation
      Hawaii Convention Center, Hawaii, USA
    • Year and Date
      2015-10-12 – 2015-10-16
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Atmospheric-Pressure-Plasma Assisted Mist CVD of Zinc Oxide Films2015

    • Author(s)
      Kosuke Takenaka, Giichiro Uchida, and Yuichi Setsuhara
    • Organizer
      The 10th Anniversary Asian-European International Conference on Plasma Surface Engineering (AEPSE 2015)
    • Place of Presentation
      Ramada Plaza Jeju Hotel, Jeju Island, Korea
    • Year and Date
      2015-09-20 – 2015-09-24
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] プラズマ支援ミスト化学気相堆積におけるミストが製膜形状に与える影響2015

    • Author(s)
      竹中 弘祐,内田 儀一郎, 節原 裕一
    • Organizer
      第76回応用物理学会学術講演会
    • Place of Presentation
      名古屋国際会議場
    • Year and Date
      2015-09-13 – 2015-09-16
  • [Presentation] Low-Temperature Growth of Zinc Oxide Films by Atmospheric-Pressure Plasma-Assisted Mist CVD2015

    • Author(s)
      Kosuke Takenaka, Giichiro Uchida, Yuichi Setsuhara
    • Organizer
      The 5th International Conference on Characterization and Control of Interfaces for High Quality Advanced Materials (ICCCI 2015)
    • Place of Presentation
      Kurashiki Royal Art Hotel, Kurashiki, Japan
    • Year and Date
      2015-07-07 – 2015-07-10
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2017-01-06  

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