2016 Fiscal Year Annual Research Report
Study on the catalyst design of nanocluster and support
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26420784
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| Research Institution | Chiba University |
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Principal Investigator |
一國 伸之 千葉大学, 大学院工学研究科, 准教授 (40261937)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | ナノクラスター / 酸化ニッケル触媒 / 酸化鉄触媒 / コロイド / XAFS / メソ細孔シリカ |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は，ニッケル，鉄などの卑金属元素のナノクラスターをシリカ等の高比表面積を有する担体上に安定保持し，ナノクラスター由来の新たな触媒作用の発現，ならびにその触媒作用の起源を明らかにすることを目的としている。
(1)シリカ上に構築した酸化ニッケルナノクラスターが1-フェニルエタノールの酸化反応に活性を示すことを見出したが，これにはNiOの微粒子化も重要な要因であったが，担体との界面に生じたNi-O-Si結合構造が反応をアシストしていることをX線吸収スペクトル(XAFS)から明らかにした。
(2)担持型鉄酸化物ナノクラスターを作成し，ベンジルアルコール酸化反応に適用したところ，その触媒活性は鉄酸化物種の局所構造に依存し，スピネル構造が活性の中心となっていることをXAFSにより明らかにした。
(3)メソ細孔シリカSBA-15のメソ細孔内にニオブナノクラスターを構築し，これをそのサイズを維持したままカーバイド種へと転換することで，273 Kという低温でもエチレンの水素化反応に活性を発現させることに成功した。その際のニオブカーバイドの構造解析をNb K-edgeおよびNb L-edge XAFSから行ったところ，必ずしもカーバイド化が完結する必要はなく，ニオブ表面が十分にカーバイド種へと転換した程度が活性発現に有利であることが明らかとなった。また，メソ細孔を持たないシリカ上に担持した場合は，ニオブカーバイドの粒径が，メソ細孔内に構築した場合と比べ大きくなっており，メソ細孔がカーバイド種のサイズ規程に機能したことが明らかとなった。
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