2015 Fiscal Year Research-status Report
パーフルオロ化合物を対象とした超特異的フルオラスＬＣ計測法の開発と応用研究
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26460182
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| Research Institution | Fukuoka University |
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Principal Investigator |
吉田 秀幸 福岡大学, 薬学部, 准教授 (20301690)
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2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 環境分析 / フルオラス化学 / パーフルオロ化合物 / PFOA / PFOS / 誘導体化分析 / 分離分析 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は，パーフルオロ化合物の分析にフルオラス分離技術を導入し，超高感度・高選択的なLC計測法の確立を目指すものである。パーフルオロ化合物のモデルとして用いたパーフルオロオクタン酸（PFOA）及びフルオロテロマーアルコール（FTOHs）に対する，蛍光検出並びにMS/MS検出を指向した誘導体化分析を企図している。研究2年度目となる平成27年度は，蛍光分析法についてのバリデーションデータの取得と実試料分析への適用実験を含め，以下の項目について研究を計画・実施した。
（１）ヒト由来試料中PFOA及びFTOHsの蛍光誘導体化分析：研究初年度に開発した蛍光誘導体化LC法を用いて，標準品に対するバリデーションデータを取得すると共にヒト由来試料中PFOA及びFTOHsの分析法構築を試みた。各種前処理法の導入について検討したところ，逆相系の固相抽出法を用いたとき，最も操作性，再現性や回収率が良かった。さらに健常人血清試料の分析を行ったところ，複数人から極微量のPFOAが検出された。
（２）PFOA及びFTOHsの誘導体化LC-MS/MS分析法の開発：いくつかの市販の誘導体化試薬を用いて，PFOA及びFTOHsへの誘導体化反応や得られた誘導体のMSでのイオン化効率を調べた。今年度の検討では，いまだ蛍光法を上回る有効な試薬は見いだせていない。
（３）フルオラス分析技術の適用範囲拡充：上記（２）で十分な成果を上げられなかったため，フルオラス化合物を分析対象としてではなく，分析を補助する試薬として用いる分析技術の検討を行った。誘導体化を必要としない，フルオラスイオンペア抽出法やフルオラス金属キレート抽出法を開発することができ，今後の研究における新たな展開のための橋頭堡を築くことに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度の研究項目として，パーフルオロ化合物に対する誘導体化LC分析法について，当初，（１）ヒト由来試料中PFOA及びFTOHsの蛍光誘導体化分析，（２）PFOA及びFTOHsの誘導体化LC-MS/MS分析法の開発，を企図していた。連携研究者からの多大なる協力を得たことで，（１）の内容について極めて良好なペースで進めることができ，計画以上の成果を上げることができた。しかしながら，（２）の内容について満足のいく成果を上げることができず，こちらはやや遅れていると判断せざるを得ない。一方，当初計画していなかった（３）フルオラス分析技術の適用範囲拡充，に関するいくつかの基礎検討を追加で行うことができた。
計画以上の成果と不十分な面が混在しているが，新たな研究の筋道も見出すことができたことより，現在までの進捗状況としては「おおむね順調に進行している」と判断する。
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| Strategy for Future Research Activity |
研究3年度目（研究の最終年度）となる平成28年度は，これまでの研究期間と同様，連携研究者や研究協力者からの協力を得ながら，ここまでに得られた研究成果に基づいて，パーフルオロ化合物に対する誘導体化LC分析法に関する検討を行う。具体的には，以下の研究項目を実施する。
（１）PFOA及びFTOHsの誘導体化LC-MS/MS分析法の開発：カルボン酸及びアルコールを対象とした新たな誘導体化試薬を開発し，それらを用いてPFOA及びFTOHsの誘導体化-フルオラスLC-MS/MS分析を行う。フルオラスLC分析では，従来のLC-MS/MS分析で不可避とされるマトリックス効果を回避することもできるので，高い感度・選択性だけでなく，極めて精度の高い測定が可能となる。
（２）各種実試料中PFOA及びFTOHsの高選択的計測：前年度までに開発した蛍光誘導体化-フルオラスLC法及び平成28年度中に構築予定の誘導体化-フルオラスLC-MS/MS分析法について，標準添加試料を用いて実試料分析のための各種条件の最適化及びバリデーションデータの取得を行う。その後，生体や環境，食品由来の実試料中PFOA及びFTOHsの計測を試みる。
［連携研究者］巴山忠（福岡大学・薬学部・准教授）：分析機器の操作，測定データの解析
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| Causes of Carryover |
研究初年度（平成26年度）から繰り越されてきた額が大きかったため，その繰越額と本来の平成27年度配分額の両方を単年度で執行しきれなかった。そのため，平成26年度からの繰越分を丸々，平成28年度に繰り越すような形態となってしまい，未使用額（次年度への繰越額）が生じた。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
平成27年度からの繰越額は，研究最終年度となる平成28年度の本来の研究経費と合算して執行する。即ち，物品費として薬品類（試薬や溶媒など），LC部品（カラムや配管など）や消耗器具（プラスチック製品やガラス器具など）に，国内旅費として調査や成果発表のための学会（日本薬学会，日本分析化学会やクロマトグラフィー科学会を予定）参加旅費に，人件費として英語論文校閲の謝金に，その他として学会誌投稿料や学会参加費に，それぞれ費やす予定である。
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