2014 Fiscal Year Research-status Report
ポリエチレンイミン誘導体化法を用いた海洋有機物の新しい分析法の開発とその適用
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26550008
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
安田 公昭 名古屋大学, 地球水循環研究センター, 教授 (40578457)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
西田 民人 名古屋大学, 環境学研究科, 助教 (60313988)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 環境計測 / 溶存有機物 / 化学海洋 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
海水中に存在する溶存有機物は、地球表層の最大有機炭素プールである。溶存有機物の70％以上が分子量1,000以下に存在している。しかしながら、分子量1,000以下の有機物の化学的研究例はほとんど無い。
本研究は、現状では濃縮・脱塩が技術的な困難である低分子量溶存有機物を化学反応性の高い構造既知の高分子であるポリエチレンイミンの反応活性部位と化学結合させ、低分子量溶存有機物-ポリエチレンイミン高分子を合成し海水中の分子量1,000以下の低分子量溶存有機物に含まれる有機分子種同定のための新たな方法を開発・提案する。
本年度はポリエチレンイミンと低分子量海洋溶存有機物の官能基を化学結合させるための反応を、モデル物質（試薬）を用いて条件検討した。ポリエチレンイミンは、水溶性のポリマーであるため、ポリエチレンイミン水溶液を調製し反応に供した。その際、反応対象物はポリエチレンイミンと反応するアルデヒド基、ケト基およびカルボキシル基等を有する有機化合物をを用いて、純水条件下及び海水条件下での反応条件を検討した。反応条件の検討には反応対象物は、①ペプチドとしてトリアラニン、②オリゴ糖としてスクロース、ラフィノースおよびスタキロース③脂質として、ジパルミトイルホスファチヂルコリンの純水および人工海水溶液を用いて、ポリエチレンイミンと反応させた。反応生成物の構造解析は、1次元および2次元核磁気共鳴分光法を用いて行った。ポリエチレンイミン添加量、塩濃度、pH、反応温度などを変化させ、様々な条件下で低分子量溶存有機物-ポリエチレンイミン高分子の生成量、反応効率および反応生成物の構造に関する情報を得た。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
低分子溶存有機物のモデル物質であるペプチド、オリゴ糖および脂質についてポリエチレンイミン誘導体の合成に成功し、反応条件の詳細を把握することができた。ポリエチレンイミンは、ペプチドとC-末端でアミドを生成し、オリゴ糖は末端単糖が開環し、ヒドロキシル基及びアルデヒド基の両方と反応した。これら生成物はNMRにより構造が解析可能なレベルであった。また、それぞれのモデル物質の回収率は、70％から95％程度と高効率であった。
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度行った純水条件下および人工海水条件下におけるモデル物質を用いたポリエチレンイミン誘導体の合成実験は成功したため、次年度には実際の海水試料に本法を適用可能であると判断できる。実際の海水には、粘土鉱物等のポリエチレンイミン誘導体化の反応阻害因子が想定されるため、その影響の規模を把握する必要があるが、限外ろ過等で除去可能と考えている。
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| Causes of Carryover |
試薬類（ポリエチレンイミン）について、夾雑物が混入していたため購入を見送り、すでに構造決定および純度を把握している既に所有していた試薬で代替した。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
ポリエチレンイミンの純度について確認が取れたため、本年度以降の研究に使用する予定である。
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