2016 Fiscal Year Research-status Report
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26620007
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
安藤 耕司 京都大学, 理学研究科, 准教授 (90281641)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 理論化学 / 電子ダイナミクス / 量子動力学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的は、局在電子波束による新しい動的化学結合理論の確立を目指し、近似方法の検討と応用計算による検証を推進することにある。基盤となるのは、局在電子波束を原子価結合理論によりスピン結合させた独自のモデルである。この波束は、中心位置が浮動し、幅も可変であるという自由度を持つ。これにより、一電子あたり一波束の最小基底でありながら、高精度の基底状態ポテンシャルエネルギー面を与える。本課題では、この理論を時間依存ダイナミクスに拡張する。また、電子波束と原子核波束を融合させることにより、断熱近似を超えた化学結合理論を構築する。この手法を、強光子場中の分子ダイナミクス、水素貯蔵金属クラスター中の水素拡散などに応用し、電子と原子核の量子動力学的結合の様相を解析する。
平成28年度は、主として次の2項目で進展があった。(1)局在電子波束ダイナミクス計算に基づく高調波発生スペクトルの計算、(2)金属クラスター中の水素拡散の量子シミュレーションに向けたポテンシャルモデルの開発。
(1)では、平均場近似に相当する一電子ダイナミクス計算によって、高調波発生スペクトルを良い近似で得ることができた。ただしこれは、量子干渉を完全には取り入れていない近似ダイナミクス計算であり、そのために高調波発生スペクトルにおけるプラトーとカットオフを十分には記述していなかった。今後の研究方針として、量子干渉効果を取り入れる近似手法が必要であることが判明した。(2)では、スピンフリップ時間依存密度汎関数法の精度を、波動関数理論計算と比較しながら検討し、後者では計算困難な大規模クラスターでの水素拡散障壁超えのポテンシャルエネルギー面を計算した。これは、局在電子波束によるモデルポテンシャル開発の参照データとなる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
上記の研究実績概要に示した(1)については、国際学術誌の原子価結合理論に関する特集号への寄稿を招待され、高調波発生スペクトルに関する新しい結果を発表した。(2)は、今後の局在電子波束に基づくモデルポテンシャルを開発するのための参照データを与えるものだが、それ（スピンフリップ時間依存密度汎関数法による計算結果）単独でも学術論文になり得るものである。
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| Strategy for Future Research Activity |
今年度に開発した高調波発生スペクトルの計算手法を、いくつかの原子分子に適用し、一般性と汎用性を検討する。量子ダイナミクスをより正確に計算するための基礎方程式の導出と計算プログラムへの実装を進める。金属クラスター中の水素拡散を記述するためのモデルポテンシャルの開発を進め、準量子的シミュレーションによる解析を実行する。
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| Causes of Carryover |
局在電子波束ダイナミクスから得られた高調波発生スペクトルが予想以上に良い結果を与えたので、追加計算を実行してより精緻に完成したいと考えた。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
局在電子波束ダイナミクスに基づく高調波発生スペクトルを、いくつかの原子分子について追加計算し、結果を整理して国内または国外の学会で発表するための旅費に使用することを計画している。
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