2015 Fiscal Year Annual Research Report
水素結合型強誘電体における同位元素効果の分子論的起源
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26620013
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| Research Institution | Yokohama City University |
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Principal Investigator |
立川 仁典 横浜市立大学, 生命ナノシステム科学研究科, 教授 (00267410)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
長嶋 雲兵 横浜市立大学, 生命ナノシステム科学研究科, 客員教授 (90164417)
宇田川 太郎 岐阜大学, 工学部, 助教 (70509356)
志賀 基之 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, システム計算科学センター, 研究副主幹 (40370407)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 水素結合型強誘電体 / 量子多成分系分子理論 / H/D同位体効果 / 四角酸 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
四角酸に代表される水素結合型強誘電体の多くは、軽水素(H)を重水素(D)に置換することにより、構造相転移温度が100K近くも上昇することが知られている。しかしながら、そのような劇的なH/D同位体効果に対する、分子論的な機構は未だ解明されていない。一方これまで申請者は、水素原子核の量子揺らぎにも適用可能な量子多成分系分子理論を構築し、数多くのシミュレーションを実現してきた。そこで本研究課題では、１．量子多成分系分子理論を大規模系に拡張することにより、２．水素結合型強誘電体における同位元素効果の分子論的起源を解明することを目的とした、大規模量子多成分系シミュレーションを実施した。量子多成分系分子理論を駆使することにより、重水素置換に伴う、水素の量子揺らぎ、有効ポテンシャル変化、構造変化、電子状態変化、を解析した。特に二年目は、以下の二項目を重点的に実施した。
１．量子多成分系分子理論の大規模化： 初年度に引続き大規模計算手法を開発する。特にon-the-fly経路積分分子動力学法に、効率よくDFTB法を接続させ、かつパラメータを部分的に最適化させることにより、精度をある程度保ったまま計算コストを抑えることに成功した。
２．水素結合型強誘電体の同位元素効果の分子論的解析： 水素結合型強誘電体として四角酸を計算対象とした。クラスターモデルだけでなく、周期境界条件を入れた予備計算を実施した後、様々な計算条件を決定した。H体およびD体のDFTB-on-the-fly経路積分分子動力学シミュレーションを、さらには古典計算によるDFTB-on-the-fly分子動力学シミュレーションを実施した。水素結合水素位置の温度変化に関する同位体効果（主にプロトントンネリング）や、重水素置換による骨格構造変化（幾何学的同位体効果）を再現することに成功した。
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