2015 Fiscal Year Research-status Report
ペロブスカイト太陽電池における界面のキャリア拡散と電子状態解析
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26620065
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| Research Institution | Kobe University |
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Principal Investigator |
小堀 康博 神戸大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (00282038)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 太陽電池 / 電子スピン共鳴 / 無機･有機ハイブリッド / ペロブスカイト / 電荷分離 / ワニエ励起子 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、時間分解電子スピン共鳴法を駆使し、無機･有機ハイブリッド太陽電池の初期光電変換過程において重要な役割を果たすペロブスカイト/酸化チタン多孔質層界面の光電荷分離過程を観測する。低温領域の束縛電荷分離状態の測定と共に、高温領域では、ペロブスカイト層および正孔輸送層において高速なキャリア拡散・解離により生成する電子スピン分極とスピン緩和時間を定量化する。電子や正孔を伝達し輸送する不対電子軌道を特定し、電子－正孔対におけるキャリア拡散定数と、不対電子軌道の重なりや空間的広がりを正確に特徴づける。
今回は、九州工業大学の早瀬修二教授らにより、提供されたぺロブスカイト（ヨウ化鉛メチルアンモニウムCH3NH3PbI3）の光照射によって生じた励起子の振る舞いを特徴づけることを目的とし、CH3NH3PbI3の結晶構造が斜方晶となる温度条件で時間分解EPR測定を行った。CH3NH3PbI3基板とCH3NH3PbI3/TiO2基板では電荷再結合のため有意な信号は得られなかったが、Spiro-OMeTAD/CH3NH3PbI3/TiO2基板では、低磁場側でマイクロ波の放出、高磁場側でマイクロ波の吸収となるE/A型の時間分解EPR信号が観測された。ラジカル対機構を考慮したシミュレーションにより、ぺロブスカイト層の光照射で生じたワニエ励起子が拡散運動しながら一重項-三重項変換(S-T0 mixing)することで電子スピン量子コヒーレンスが生成され、その電子スピン量子コヒーレンスが酸化チタンの表面サイトにトラップされた電子、またSpiro-OMeTAD/CH3NH3PbI3界面近傍のヨウ素欠陥にトラップされた正孔のスピン分極として引き継がれたことで、Spiro-OMeTAD/CH3NH3PbI3/TiO2基板ではE/A型の時間分解EPR信号が得られたと結論した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
Spiro-OMeTAD/CH3NH3PbI3/TiO2基板において、ぺロブスカイト層の光照射で生じたワニエ励起子における量子コヒーレンス効果を特徴付けることに成功しており、低温条件下ではあるものの、励起初期過程で生成するぺロブスカイト層内部のワニエ励起子におけるスピン交換相互作用や電荷解離ダイナミクスの評価が初めて可能になった。このため、本研究は順調に進展していると評価できる。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後は、ヨウ素/塩素混合系のペロブスカイト層を用いた電池基板およびナノ粒子の作成を進め、時間分解電子スピン共鳴計測により、ワニエ励起子の磁気的相互作用、不対電子軌道分布、電子－正孔結合エネルギー（トラップ深さ）、電荷解離速度を特徴づける。効率よく電荷の解離が進行する機構の本質的理解に結びつける。
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