2016 Fiscal Year Annual Research Report
Time-Dependent Simulation of Spin Dynamics for Photo-Excited High-Spin System and Generation of Spin Polarization
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26620071
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| Research Institution | Osaka City University |
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Principal Investigator |
手木 芳男 大阪市立大学, 大学院理学研究科, 教授 (00180068)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 光励起状態 / スピンダイナミックス / 励起高スピン状態 / スピン偏極 / 時間分解ＥＳＲ / 時間領域シミュレーション / 平均スピンハミルトニアン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
研究項目（1）の「実在系の励起高スピンπラジカルの励起状態ダイナミクスの測定」に関しては昨年度に引き続きπ共役を伸ばしたアントラセン―Ｘ―安定ラジカル系を合成して、その励起状態を時間分解ＥＳＲで測定したところ、励起状態でのスピン偏極と見られる信号が観測された。安定ラジカルの種類を昨年度のフェルダジルラジカルからイミノニトロキシドに変えた系でも同様の結果が再現され、本研究課題の目標達成の手がかりが得られた。平面性を高めた系では、逆に交換相互作用が大きくなり、励起状態の高速失活により弱くスピン編極した二重項状態に由来すると思われる信号が観測された。
研究項目（2）の「励起高スピン状態の時間変化解析の方法論の開発」では、昨年度まで課題として残っていた三重項状態とラジカルが交換相互作用して形成される状態をあらわにとり扱った場合、交換相互作用の大きさJを大きくしていった際に、二重項状態と四重項状態が量子混合した状態から純粋な四重項状態のスペクトルに連続的に移行できないという問題点が、平均ハミルトニアンを用いて密度行列の時間発展を計算する際に適切な表現基底を選択してやり、近似を一次で止めてやる等の改良によりある程度克服できた。さらに、励起二重項状態から基底二重項状態への失活による分極移動を取り込んだ拡張を行う事により、研究項目（1）の実験で得られた励起状態でスピン偏極したスペクトルのシミュレーションに一定程度成功した。また、計算ではわずかに基底状態がスピン偏極するという結果が得られ、本研究課題の目標達成に必要なもう一つの手がかりが得られた。
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