2015 Fiscal Year Annual Research Report
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26630412
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| Research Institution | Tottori University |
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Principal Investigator |
片田 直伸 鳥取大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (00243379)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
奥村 和 工学院大学, 工学部, 教授 (30294341)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | メタン / コバルト / ゼオライト / アルキル化 / 芳香族 / 小分子アルカン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
Co/MFIゼオライト上でのメタンとベンゼンからトルエンの生成に絞って研究した．単なるMFIゼオライト上でもトルエンの生成が見られ，これはメタンの脱水素，ベンゼンの水素化分解，水素移行によって起きるもので，メタンの炭素がトルエンに入っていないと推測される．一方Co/MFIではCoの担持により特異な活性が発現しており，メタンによるメチル化（メタンの炭素がトルエンに使われる）が進行している可能性があった．そこで13CH4のボンベを購入，これと通常のベンゼンを原料として反応を行い，生成物を13C NMRおよびGC-MSで分析したところ，Co/MFIでは生成したトルエンのメチル基がメタンに由来する炭素からなることを発見し，メタン+ベンゼン→トルエンのメチル化反応が起きていることが確かめられた．反応速度や量論から，この反応は触媒反応であり，C6H6+CH4→C6H5-CH3+H2であることもわかった．
触媒の組成の影響から，CoとMFIゼオライトのイオン交換サイトの共存が必要であり，Alが多くCo/Al比が0.6のとき最も高活性であることがわかった．最適な条件を選んでもトルエンの不均化よりは反応速度が低いので，有用な反応であるベンゼン+2メタン→パラキシレンやトルエン+メタン→パラキシレンのようなメタンの有効利用には，本反応と，既に確立しているトルエンの不均化によるパラキシレンの選択合成を別に行って組み合わせればよいと結論される．
メタンに代えてエタンやプロパンの反応も行い，これらもアルキル化剤としてエチルベンゼンやクメンを生産できることも見出した．こちらも用途の少ないアルカンからポリスチレンやフェノール樹脂の中間原料を生産する新しいプロセスとなる可能性を有する．
以上のように，メタンをはじめとする小分子アルカンと芳香族炭化水素から高分子の中間原料であるアルキル芳香族を生産する化学プロセスを見出した．
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[Presentation] 固体酸性質の解析2015
Author(s)
片田直伸
Organizer
ゼオライト夏の学校
Place of Presentation
三浦, マホロバマインズ三浦
Year and Date
2015-09-04 – 2015-09-04
Invited
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