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2014 Fiscal Year Annual Research Report

ヒト爪を用いた生活習慣病境界病態検査法の開発及び予防への新展開

Research Project

Project/Area Number 26713021
Research InstitutionUniversity of Shizuoka

Principal Investigator

閔 俊哲  静岡県立大学, 薬学部, 助教 (10453060)

Project Period (FY) 2014-04-01 – 2017-03-31
Keywordsヒト爪 / 生活習慣病 / 境界病態検査 / 糖尿病 / 質量分析計 / 早期予防
Outline of Annual Research Achievements

生活習慣病境界病態での非侵襲的な早期予防・診断法の開発を目的として、新たな臨床検査試料としてヒト爪を用い、爪中極微量のアミン基を有する低分子代謝物を検出するため、本年度では高選択性・高精度をもつ質量分析計(MS)用標識試薬として、容易にプロトン化し、ポジティブイオン化モードにおいてSRM検出に有利な3級スルホニウム、4級ホスホニウム構造に着目し、荷電構造を有する新規誘導体化試薬4-CEBTPP、2-CEDPSを含む4種類の新規誘導体化試薬を開発した。また、既存の4級ホスホニウム構造を有する誘導体化試薬2種類を含めた6種類の誘導体化試薬を用い、モデルアミン類としてメチル化したバリン、セリン、フェニルアラニンと極性の高いモデル糖グルカミンを用い検出感度の比較を行った。いずれの新規MS誘導体化試薬は、荷電構造を導入したことによりMSでの検出が高感度になり、また、誘導体化により高極性のアミノ酸等の低分子代謝物を逆相系カラムに保持させることができた。その中でも新規合成した4-CEBTPPは、m/z 120の高強度なプロダクトイオンを与えることで、検出限界は0.3 amol~数fmolオーダーになり、高感度に検出することはもちろん、さらに、m/z 120の高強度なプロダクトイオンをモニタリングすることでアミン類の低分子代謝物を網羅的に検出が可能であることが示唆された。2-CEDPSについては、誘導体化試薬由来のm/z 186プロダクトイオンがロスする現象が見られ、ニュートラルロススキャンを用いることで、2-CEDPSに誘導体化された4種全てモデルのアミン類を良好に検出することができたため、ニュートラルロススキャン手法などを用いることで爪のマトリックス中に存在するアミン類代謝物を網羅的検出が可能となることが示唆された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本年度では、ヒト爪に微量に存在するアミン類代謝物のMS用高選択・高感度誘導体化試薬として3級スルホニウム、4級ホスホニウムを母核とする4種類新規誘導体化試薬の開発に成功し、その有用性を検証することができた。以上のことから研究は概ね順調に進展していると判断した。

Strategy for Future Research Activity

今後は開発した誘導体試薬等を用い、ヒト爪中D,L-N-アセチルロイシンをはじめとするアミン類の光学異性体の高感度検出法を開発するとともに健康者、境界領域、糖尿病患者血中HbA1c値と爪中D/Lアミノ類低分子代謝物の相関性を検証する。

Causes of Carryover

平成26年度のLC-MSのリース代は9月19日から発生し、日割りで計算したため、当初4月から計算したリース代が次年度使用額として発生した。

Expenditure Plan for Carryover Budget

引き続き、平成27年度のLC-MSのリース代としての使用を予定している。

Remarks

新聞記事:
「糖尿病爪の成分で診断」静岡新聞 朝刊 2014年5月31日(土曜日)p 21。

  • Research Products

    (13 results)

All 2014

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 4 results,  Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (9 results) (of which Invited: 2 results)

  • [Journal Article] A quantitative analysis of the polyamine in lung cancer patient fingernails by LC-ESI-MS/MS2014

    • Author(s)
      Jun Zhe Min, Akihito Matsumoto, Gao Li, Ying-Zi Jiang, Hai-fu Yu, Kenichiro Todoroki, Koichi Inoue, Toshimasa Toyo’oka
    • Journal Title

      Biomed. Chromatogr.

      Volume: 28 Pages: 492-499

    • DOI

      doi: 10.1002/bmc.3059. Epub 2013 Oct 9.

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Rapid and sensitive determination of diacetylpolyamines in human fingernail by ultraperformance liquid chromatography coupled with electrospray ionization tandem mass spectrometry2014

    • Author(s)
      Jun Zhe Min, Yuka Morota, Ying-Zi Jiang, Gao Li, Dongzhou Kang, Hai-fu Yu, Koichi Inoue, Kenichiro Todoroki and Toshimasa Toyo'oka
    • Journal Title

      Eur. J. Mass Spectrom.

      Volume: 20 Pages: 477-486

    • DOI

      doi: 10.1255/ejms.1301

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Development of a highly sensitive separation method for the analysis of metabolites in human nails and applications in the diagnosis of chronic disease2014

    • Author(s)
      Jun Zhe Min
    • Journal Title

      YAKUGAKU ZASSHI

      Volume: 134 Pages: 1191-1198

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Development of the high sensitive separation analysis method of metabolites in human nail and its application to the diagnosis of chronic disease2014

    • Author(s)
      Jun Zhe Min
    • Journal Title

      Chromatography

      Volume: 35 Pages: 23-29

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] N-結合型糖鎖の分離分析を指向したMS/MS用誘導体化試薬の開発2014

    • Author(s)
      永井啓裕、閔 俊哲、井之上浩一、轟木堅一郎、豊岡利正
    • Organizer
      第25回クロマトグラフィー科学会議
    • Place of Presentation
      京都
    • Year and Date
      2014-12-12
  • [Presentation] Development of oligosacchride highly sensitive analysis method by enzyme and chemical labeling2014

    • Author(s)
      Jun Zhe Min, Kenichiro Todoroki, Koichi Inoue, Toshimasa Toyo’oka
    • Organizer
      The 2nd BK21Plus Workshop (2014) on Nano-biomaterials and Advanced Analytical Techniques
    • Place of Presentation
      Changwon, Korea
    • Year and Date
      2014-11-28
    • Invited
  • [Presentation] 大腸癌診断におけるヒト爪試料の有用性の検討2014

    • Author(s)
      西尾優汰、閔 俊哲、井之上浩一、轟木堅一郎、豊岡利正
    • Organizer
      新アミノ酸分析研究会第4回学術講演会
    • Place of Presentation
      東京大学
    • Year and Date
      2014-11-17
  • [Presentation] LC-MS/MSによるヒト爪中ヒスタミン及びその代謝物の同時定量2014

    • Author(s)
      内部あおい、閔 俊哲、井之上浩一、轟木堅一郎、豊岡利正
    • Organizer
      新アミノ酸分析研究会第4回学術講演会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2014-11-17
  • [Presentation] ヒト爪中ヒスタミン及びその代謝物の高感度分析法の開発2014

    • Author(s)
      内部あおい、閔俊哲、井之上浩一、轟木堅一郎、豊岡利正
    • Organizer
      日本病院薬剤師会東海ブロック・日本薬学会東海支部合同学術大会2014
    • Place of Presentation
      静岡
    • Year and Date
      2014-11-09
  • [Presentation] Sensitive determination of the intermediates of advanced glycation end products in human fingernail for the diagnosis of diabetes2014

    • Author(s)
      Jun Zhe Min, Kenichiro Todoroki, Koichi Inoue, Toshimasa Toyo’oka
    • Organizer
      The 12th Changwon International Symposium on Advanced Science and Technology
    • Place of Presentation
      Changwon, Korea
    • Year and Date
      2014-10-29 – 2014-10-30
    • Invited
  • [Presentation] 糖鎖転移酵素Endo-M-N175Qを用いた糖鎖高感度定量法の開発2014

    • Author(s)
      橋本立吾、閔俊哲、池田潔、井之上浩一、轟木堅一郎、豊岡利正
    • Organizer
      第27回バイオメディカル分析科学シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2014-08-20 – 2014-08-21
  • [Presentation] Sensitive analysis of diacetylpolyamines in human fingernail for early diagnosis of lung cancer2014

    • Author(s)
      Jun Zhe Min, Morota Yuka, Kenichiro Todoroki, Koichi Inoue, Toshimasa Toyo’oka
    • Organizer
      5th Asia Oceania Mass Spectrometry Conference
    • Place of Presentation
      Beijing, China
    • Year and Date
      2014-07-16 – 2014-07-18
  • [Presentation] 荷電構造を有するLC-ESI-MS/MS用N-結合型糖鎖誘導体化試薬の開発2014

    • Author(s)
      永井啓裕、閔俊哲、井之上浩一、轟木堅一郎、豊岡利正
    • Organizer
      第12回次世代を担う若手のためのフィジカル・ファーマフォーラム2014
    • Place of Presentation
      箱根
    • Year and Date
      2014-07-15

URL: 

Published: 2016-06-01  

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