2014 Fiscal Year Research-status Report
２種の超分子システムの融合による、新規人工光合成モデルの構築
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26790002
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
石田 洋平 北海道大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (00726713)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 人工光合成 / 光化学 / 材料化学 / 粘土鉱物 / ポルフィリン / エネルギー移動 / 分子カプセル / 超分子化学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は、無機ナノシートである粘土鉱物上に配列した２種の分子カプセル間における光エネルギー移動反応を研究した。ナノシート表面は負電荷を帯びており、カチオン性の分子カプセルが静電相互作用と疎水性相互作用によって吸着する。有機分子カプセル内には、任意の芳香族化合物を内包することが可能で、光捕集機能を有する有機色素を複数種、同一平面上に固定する事が可能である。本研究では、分子カプセル内にエネルギードナーとしてピレン誘導体、アクセプターとしてアントラセン誘導体を包摂し、両者が１枚のナノシート上で共吸着した超分子系を作製した。吸収スペクトルの結果より、2種の分子カプセルがナノシート上に安定かつ高密度に配列されることを確認した。さらに、最も密な条件における分子カプセルの中心間距離は約2.4 nmと算出され、光エネルギー移動反応に適した高密度配列が実現できていることを確認した。定常蛍光スペクトル、時間分解蛍光スペクトルによる詳細な検討の結果、ほぼ100%の効率で光エネルギー移動反応が進行していることを見出した。さらに詳細な解析をした結果、2種の分子カプセルの吸着構造がランダムであることが示された。従来、固体表面に吸着した2種の分子はその構造の違いから偏析することが多かったが、本系では分子カプセルがその内部の有機分子を完全に覆っているため、見かけ上分子構造は完全に同一となり、ランダムな吸着構造を作り出すことに成功した。本研究課題の目標である、ナノシートと分子カプセルを組み合わせ新しい人工光合成の構築に大きく前進した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
年度計画で予定した高効率なエネルギー移動に関してすでに論文発表を行った。
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| Strategy for Future Research Activity |
次年度以降は、本年度で達成した高効率な光エネルギー移動系に対し、物質変換反応系を連結することを目指す。光触媒的反応を行う前に、電子移動反応の可否を検討する。ナノシート上にエネルギー移動系としてピレン誘導体、アントラセン誘導体を包摂した分子カプセルを配列し、アントラセン誘導体からの電子移動可能な電子受容体を新たに共存させる。すなわち、エネルギー移動から電子移動という自然界の光合成反応が行っている過程を、本系で人工的に再現することを目指す。
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| Causes of Carryover |
次年度以降と予算と合わせて分光器を購入するため。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
次年度は、有機合成試薬とガラス器具代として使用し、繰越し金と合わせて最終年度に光学機器を購入する。
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