2015 Fiscal Year Research-status Report
TEMを利用したナノスケール定常熱伝導評価手法の開発とその応用
| Project/Area Number |
26820287
|
|---|
| Research Institution | National Institute for Materials Science |
|---|
Principal Investigator |
川本 直幸 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, 主任研究員 (70570753)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
|
| Keywords | 透過電子顕微鏡法 / 熱伝導 / 電気伝導 / 温度計測 / フーリエの法則 / 複合材料 |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は、当初進めてきた透過電子顕微鏡法（TEM）の収束電子線を利用した熱投入法について、欧文誌Nanotechnologyに投稿発表を行った。一方で本手法は、収束できる電子線の径が比較的大きく、TEM内での熱計測時の空間分解能が数十nmに留まっていた。一方で、走査透過電子顕微鏡法（STEM）は、電子線を少なくとも数nmに絞ることができ、任意の領域を指定して走査することが可能である。そこで、本年度は、熱計測時の空間分解能の向上を目指し、走査透過電子顕微鏡（STEM）による走査熱投入とナノスケール熱電対を利用したナノスケール熱伝導評価手法の開発および高度化を、実際に放熱用複合材料の熱評価を通して行ってきた。
まず本手法では、一定の電流密度をもつ収束電子線を照射することで、TEM試料に一定熱量を投入する必要がある。従って、注目する測定領域で熱伝導性を議論するためには、一定の熱量が投入できるように、試料厚さを同一材料内で一定になるように制御する必要がある。そこで本研究では、アルミナフィラーとエポキシ樹脂を硬化した複合材料を集束イオンビーム（FIB）で薄片化することで、厚さ300 nm×縦10 μm×横10 μmの観察領域をＷ台座上に支持させたTEM試料を準備した。まず、本試料の厚さの均一性を調査するため、電子線エネルギー損失分光法(EELS)により、熱伝導性計測領域における相対的な試料厚さの変化を調査した。その結果、注目する測定領域では概ね電子線による熱投入に影響を与えるほどの厚さ変化がないことが分かった。予め先鋭化したナノスケール熱電対用探針の先端をTEM内で接合し、測定用TEM試料の温度計測点Mに接触させ固定した。STEMによる走査熱投入を行ったときに熱電対で発生する熱起電力の変化を基に再構築した結果、空間分解能が数nmに達する2次元的な温度変化分布像を得ることに成功した。
|
| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度は、当初の計画通り、TEM内で収束電子線による走査熱投入とナノスケール熱電対を利用したナノスケール熱伝導評価手法の開発を遂行してきた。特に、様々な物質・材料のナノスケール熱伝導計測に応用可能な2次元的なTEM試料において、空間分解能が数nmに達する温度変化分布像を得ることに成功しており、本研究は概ね順調に進展している。一方で、平行して進めているナノスケール材料の定量的な熱伝導率を計測する手法については、継続して研究を進める必要がある。2次元的な試料と異なり、棒状の1次元的な試料では、フーリエの法則において、一定熱量を印加した場合に線形に温度が変化する。即ち、棒状の試料内で発生する温度勾配が比較できれば定量的に熱伝導の計測が可能である。これまでに本研究では、実際に、FIBで棒状に加工したTiN/MgO単結晶試料において、STEMにより電子線を棒状試料の軸上に走査したときに、線形に変化する温度変化を捉えることに成功しており、TEM内でのナノスケール材料の定量熱伝導評価に向けた基盤技術を順調に構築している。例えば、未知のナノスケール物質・材料について、バルク体ですでに熱伝導率が計測された参照試料を、熱伝導率が未知の測定試料と直列で棒状に配置し、上記の定量的な温度勾配の比較を行うことで、相対的に熱伝導率を算出することができる。そのためには、参照試料と測定試料を物理的に連結するために、AuもしくはSiなどを間に挟んで連結した棒状の試料を作製する必要がある。そこで、本年度は、参照試料と未知の測定試料の間を埋め込むような、AuおよびSiの新たな蒸着法の開発も併せて進めてきており、実際に、コンスタンタン探針、参照試料、測定試料のそれぞれの間にSiを蒸着し、これらを直列に連結した300 nm×300 nm×30 μmの棒状の熱計測用TEM試料の作製にも成功している。
|
| Strategy for Future Research Activity |
TEM内定常熱伝導計測手法の開発の研究は、順調に進んでいるが、今後は、未知のナノスケール材料の定量的な熱伝導計測に絞って、さらに研究を進める。これまでに準備を進めてきた定量的な熱伝導率を評価する手法においては、組成や構造が異なる様々な材料を評価するために、蒸着する材料自身を熱伝導率の参照試料として用いることができる。なお、電子線照射時に変換される熱量が大きいほど、小さい熱抵抗も増幅でき、参照試料と測定試料での相対的な温度勾配を基に定量的に熱伝導率を評価するためには、比較する熱伝導率の差ができるだけ少ない参照試料を選定することが望ましい。そこで、今後の研究においては、本手法を様々な材料の熱伝導率計測に応用できるように、引き続き、参照試料としての蒸着物質の吟味や、蒸着時の結晶性を適宜制御し、計測試料に合わせた評価手法の開発を進める。
空間分解能を向上させるためには、小さいコンデンサー絞りを選択する必要があるため、その分、試料へ照射する収束電子線の投入電流量が小さくなってしまう。すなわち、熱計測時に試料に印加される熱量が小さくなる。一方で、金属ナノワイヤーなどの熱抵抗が小さい材料を評価するためには、投入熱量を大きくすることで測定する温度勾配を増幅する必要があり、今後はこの課題に対処するために、熱起電力の計測回路において、増幅回路を組み込むことに加え、接地のとり方、ノイズフィルターの導入・改良などを施すことで、高い空間分解能と温度分解能の両立を図る。
今後は、これまでの研究成果をまとめ、論文誌での投稿発表や学会発表を行う予定である。
|
| Causes of Carryover |
これまでに開発を進めてきた2次元温度変化分布像などの定性的な熱伝導評価手法に加え、さらに定量性および再現性を評価するため、標準試料を用いた実験を行う必要があるため。また、引き続き、本計測手法における温度分解能・空間分解能の向上を測定回路系の改良により進める必要が生じたため。
|
| Expenditure Plan for Carryover Budget |
今年度は、上記定量性・再現性を高めるために必要な、電子パーツ・蒸着用材料などの備品を購入する予定であり、また本研究成果をまとめ、学会発表するための旅費、さらに論文投稿費として使用する計画である。
|
