2014 Fiscal Year Research-status Report
担持金属間化合物触媒の高性能化とそれに基づく高効率分子変換系の開発
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26820350
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
古川 森也 東京工業大学, 理工学研究科, 助教 (10634983)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 金属間化合物 / 高性能触媒 / アミン酸化 / PROX |
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| Outline of Annual Research Achievements |
当初の研究計画で予定していた反応系は（A)水素中微量COの選択酸化（PROX反応）, (B)アミン酸化によるイミン合成, (C)尿素分解による水素製造の３種である。このうち、２６年度では（A)および（B)の系において当初の予想を上回る成果が得られた。
（A)PROX反応では、計画書に示した調製法に基づき、Pt3Co金属間化合物微粒子を様々な担体上（SiO2, Al2O3, TiO2, MgO, La2O3, CaO等）に単一相で形成させることに成功した。また調製した各触媒のPROX反応における活性を比較した結果、活性の序列はMgO > Al2O3 > SiO2 > TiO2 > La2O3 > CaOとなった。特にMgOを用いた場合には、反応温度100℃にてCO転化率97%を達成した（従来のSiO2担時触媒では100℃で転化率40%）。
（B)アミン酸化では、担体に塩基点を有するAl2O3、MgOを用いることでPd3Pb金属間化合物触媒の活性が大幅に向上することを見出した。特にAl2O3を担体に用いた触媒は活性だけでなく選択性も高く、また幅広い基質適応性を有する優れた触媒であることを見出した。また反応機構解析の結果、当初の予想通り、律速段階であるN-H結合の解裂が担体の塩基点によって加速されるため活性が向上することが示された。
（C)尿素分解反応においては、触媒の対象を金属間化合物に限定せず、多様なRu系二元金属触媒を調製し、現在触媒活性の検討を行っている段階である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
（B)のアミン酸化の系に関しては触媒活性の向上を達成しただけでなく、27年度の目標であった活性向上の要因および基質適応性に関する検討も行い、いずれにおいても想定を超える良好な結果を得ている。また（A)のPROX反応の系においても、様々な担体上での触媒調製を成功させ、26年度の目標であった高活性触媒の開発という目標を満足している。以上の点から、本研究は当初の計画以上に進展していると評価した。
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| Strategy for Future Research Activity |
（A)のPROXについては計画通り、触媒のキャラクタリゼーションおよび反応機構に関する検討を行い、担体効果の解明を目指す。また（C)の尿素分解反応においては、触媒の対象を金属間化合物に限定せず、多様なRu系二元金属触媒を調製し、現在触媒活性の検討を行う。
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Research Products
(4 results)
