2015 Fiscal Year Research-status Report
新規配位高分子による放射性セシウム有効利用のための分離・回収法開発
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26820409
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| Research Institution | Japan Atomic Energy Agency |
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Principal Investigator |
南川 卓也 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, バックエンド研究開発部門 原子力科学研究所 バックエンド技術部, 研究員 (30370448)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | セシウム / 配位高分子 / 元素分離 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
これまで溶液中での利用がほとんど行われてこなかった配位高分子(metal-organic framework : MOF)の高度にサイズ制御可能な高秩序細孔を制御して、セシウムを選択的に捕集できる材料の開発を行うとともに取り込みが可能な細孔サイズを調べる研究を行った。
合成したMOF のセシウム取り込み量を調べた結果、純水では20ppmのセシウムを検出下限以下（0.2ppm以下）まで取り込めたことを明らかにした。このとき、MOF 中のNH4+の中でCs+ と交換したものの割合は、MOF の粉末が小さくなるほど大きくなることを確認し、MOF 結晶の処理方法によって、セシウムの取り込み量が大幅に改善できることを明らかにした。また、これらのMOF は水中でも通常のMOF よりきわめて安定であることを明らかにした。
また、セシウム選択性を試験するため、カリウム溶液からのセシウム取り込み挙動を調べた結果、(NH4)[Lu (C2O4)2(H2O)]において、最もセシウム選択性が高い結果が得られ、20ppmのセシウムが検出下限以下となることを明らかにした。また、このMOF は海水中からのSr の分離にも利用可能であることを明らかにし、セシウムとストロンチウムのサイズの違いから、(NH4)[Tb (C2O4)2(H2O)]において、海水中から最もストロンチウムを除去しやすいことを明らかにした。
このように、核分裂生成物の中でも、特に重要なセシウムやストロンチウムと言った元素の陽イオンに対して、このMOF はサイズに見合った細孔を作ることで選択性を持ち、廃液からの放射性核種の分離に利用できる可能性を明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
当初計画では、イオン選択性はセシウムに対する試験だけであったが、平成２７年度の研究においては、セシウム選択性を試験するため、海水中でセシウムの取り込み試験をしたところ、MOF 側の細孔の大きさをコントロールすることで、海水からMOF に取り込まれる金属が異なることを明らかにした。このことから、例えばセシウムと同様に重要な放射性核種であり、イオン半径がセシウムより小さなストロンチウムにおいても、MOF 側の細孔を小さくすることで選択的に分離することに成功した。海水中からのストロンチウム分離は福島でもゼオライトを使って行われ、困難な分離であるが、今回開発した配位高分子ではこれが可能であり、新たな可能性を見出したため、計画以上に進展していると言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成２７年度の実験において、MOFの細孔サイズを変化させることで、様々な金属に対する選択性が高まることを明らかに出来た。平成２８年度は、この成果を特許として展開する。当研究は、金属のイオンサイズを認識して選択的な分離が可能であるため、基本的に応用分野が広いため、応用分野の探索し、実際に応用可能な分野の実廃液やそれに近い溶液からの分離実験を行う。さらに、既に選択的分離が可能であるという結果が得られているセシウムやストロンチウムの海水中からの分離について、必要なデータを補足し、特許申請を終えた時点で、学会や論文でこれらの成果を発表する予定である。
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| Causes of Carryover |
平成２７年度は、セシウムをより選択的に配位高分子に取り込むための実験を行うために、セシウムに競合するイオンの調査を行った。このとき、同じく放射性元素として重要な核種であるストロンチウムを海水中から選択的に分離できることを明らかにし、他のイオン選択性等を元素分析から調査する前に、このストロンチウム選択性についての調査を精密に行うこととした。これにより、元素分析等に係る費用のごく一部が次年度分となった。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
今年度は、実廃液や実廃液を考慮した模擬廃液からのイオン取り出しを計画しており、この調査をすすめる中で、取り出したイオンの調査にこの費用を用いる。
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