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2014 Fiscal Year Research-status Report

溶媒との複合体結晶を用いたポリ乳酸ゲルの構造解析と材料展開

Research Project

Project/Area Number 26870245
Research InstitutionShizuoka University

Principal Investigator

松田 靖弘  静岡大学, 工学研究科, 助教 (40432851)

Project Period (FY) 2014-04-01 – 2017-03-31
Keywordsポリ乳酸 / ゲル / 環境調和型高分子
Outline of Annual Research Achievements

ポリ乳酸と溶媒との複合体結晶によって形成されるゲルに関して、そのゲル中でのポリ乳酸およびポリ乳酸と複合体を形成している溶媒に対して、種々の条件下における構造を評価し、ゲル形成過程の一部を解明した。
具体的には、ゲル中でのポリ乳酸の構造を原子間力顕微鏡で解析し、そのナノファイバー構造を観察した結果、超高周波誘電緩和測定によってポリ乳酸と複合体を形成することで分子運動性が抑制された溶媒成分の存在を確認した結果において、顕著な進歩が見られた。これらの結果と、加熱、溶媒交換時におけるゲルの構造・物性変化に関する知見から、ゲル形成時に溶媒との複合体を形成し、ナノファイバー構造を形成することがゲルの形成過程で非常に重要であることを明らかにしつつある。
また、ゲル化初期過程をより詳細に解明する目的で、ポリ乳酸とポリスチレンのブロック共重合体がポリ乳酸と複合体結晶を形成する溶媒中でとる構造に関しても研究を始めた。十分な成果が得られる段階ではないが、既に予備的な実験によって特定の溶媒中で微量の巨大な会合体が存在することを強く示唆する実験結果が得られており、今後確認実験を経て、学会や学術雑誌において成果を公表していく予定である。
得られた研究成果を論文にまとめ、学術雑誌(Polymer誌)に投稿・掲載された。また、研究成果をアメリカ化学会の全国大会、レオロジー討論会で研究代表者本人が口頭発表したのをはじめ、本研究課題に取り組んでいる指導学生が中部化学関係学協会支部連合秋季大会、 東海支部若手繊維研究会で口頭発表を行っている。また、本研究課題に関連して繊維学会奨励賞、東海化学工業会賞の受賞が内定している。
このように本研究課題に関しては順調に研究実績が得られている。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

導入予定であった示差屈折率計は既に導入済みで、装置の立ち上げ、構成は無事に終わった。実際にポリ乳酸のブロック共重合体に対して異なる種類の溶媒に対して、示差屈折率増分を測定積みであり、示差屈折率計の導入に関しては計画通りに進んでいると言える。
溶媒交換によるゲルの構造変化に関しては、既に数十種類かの溶媒を用いて交換可能か否かを調べており、そのうちの数種類に対しては原子間力顕微鏡、走査型電子顕微鏡などを用いてゲル中のポリ乳酸の構造を観察済みである。粘弾性測定装置を用いて力学的測定も測定済みである。溶媒交換の可否に関しては、ポリ乳酸と溶媒のとの親和性では説明できないことが明らかになった。また、現在構造と物性の関係性を考察中であり、概ね順調に進捗していると言える。
「研究実績の概要」でも述べた通り、既に結果がある程度まとまった内容に関しては、学術雑誌への投稿、学会での発表を行っており、積極的に研究成果を発信している。また、本研究に対して繊維学会、東海化学工業会からも賞を頂いており、研究成果の発信に関しては計画以上の進展があったと言える。
また、当初計画では平成27年度に行う予定だった、プレゲル状態を静的・動的光散乱測定で解析する実験も一部は平成26年度中に着手済みであり、27年度により詳細な解析を行うための測定条件の見極めも済んでいる。いくつかの溶媒中においてはポリ乳酸ブロック共重合体の会合が時間とともに進行していくことも確認できている。
これらの状況から判断すると、交付申請書に記載された目標はほぼ達成済みであり、計画以上の成果を得られた項目もあるため、全体的に当初計画以上に進展していると言って良いと考える。

Strategy for Future Research Activity

今後はまず、平成27年度にポリ乳酸のプレゲル状態での構造を明らかにするために、ポリ乳酸のブロック共重合体に対して、種々の溶媒中での構造を静的・動的光散乱測定によって明らかにしていく。平成26年度に行った予備的な実験の再現性を確認し、より詳細で信用性の高いデータを得る。その後、溶液の冷却温度・速度を変えた測定を行い、その経時変化を調べることで、ポリ乳酸のゲル化最初期過程における構造変化を調べ、ゲル化メカニズムを明らかにする。本研究で対象とする系は少量の会合体が混在するために、データの解析・解釈が単純ではないことが予想されるが、動的光散乱測定の結果を用いて静的光散乱測定の解析を行うことで、会合体からの情報とそれ以外から情報を分けて評価できると考えられる。
ポリ乳酸と共重合するモノマーとしてはスチレンを用いる。ポリスチレンは種々の溶媒に可溶であり、溶液物性が最も詳しく調べられている高分子の一つである。よって、ポリ乳酸とポリスチレンの共重合体であれば、得られた物性値がポリ乳酸によるものか、ポリスチレンによるものなのか、比較的容易に区別することが可能であると期待される。
この測定によって、ポリ乳酸のゲル化メカニズムが明らかになった後に、平成26年度までに得られた結果も踏まえて、どのような溶媒であればゲル化後の溶媒交換が可能なのか、その条件を明確化する。また、同じ溶媒であっても、ポリ乳酸の濃度、溶液の冷却条件によって、どのような条件下でゲル化できるのか予測できるようにすることを最終的な目標とする。
実験の結果のうち、可能なものに関しては、早期に学会で発表し、情報発信すると共に関係する研究者から意見を求め、今後の研究の展開に活かす。さらに、結果がまとまったものに関しては、論文にまとめて学術雑誌に投稿する。

  • Research Products

    (5 results)

All 2014

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (4 results)

  • [Journal Article] Fabrication and characterization of poly(L-lactic acid) gels induced by fibrous complex crystallization with solvents2014

    • Author(s)
      Yasuhiro Matsuda, Akinobu Fukatsu, Yangyang Wang, Kazuaki Miyamoto, Jimmy W. Mays, Shigeru Tasaka
    • Journal Title

      Polymer

      Volume: 55 Pages: 4369-4378

    • DOI

      10.1016/j.polymer.2014.06.086

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] 溶媒と複合体結晶を形成するポリ乳酸のモルフォロジー2014

    • Author(s)
      芦沢宏樹,宮本和明,深津彰伸,松田靖弘,田坂茂
    • Organizer
      第28 回 東海支部若手繊維研究会
    • Place of Presentation
      椙山女学園大学(名古屋市)
    • Year and Date
      2014-12-13 – 2014-12-13
  • [Presentation] 溶媒との複合体結晶を用いたポリ乳酸ゲルの構造解析2014

    • Author(s)
      松田靖弘, 深津彰伸, Yangyang Wang ,Jimmy W. Mays, 田坂 茂
    • Organizer
      第62回レオロジー討論会
    • Place of Presentation
      福井市地域交流プラザ(福井市)
    • Year and Date
      2014-10-15 – 2014-10-17
  • [Presentation] Structure of Poly(L-Lactic Acid) Gel Formed by Complex Crystals with Solvents2014

    • Author(s)
      Yasuhiro Matsuda, Akinobu Fukatsu, Kazuaki Miyamoto, Jimmy W. Mays, Shigeru Tasaka
    • Organizer
      248th ACS National Meeting Exposition
    • Place of Presentation
      Moscone Center(アメリカ合衆国サンフランシシコ)
    • Year and Date
      2014-08-10 – 2014-08-14
  • [Presentation] 種々の溶媒中でのポリ乳酸ゲルの構造と形成機構2014

    • Author(s)
      宮本和明,深津彰伸,松田靖弘,田坂茂
    • Organizer
      平成26年度繊維学会年次大会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2014-06-11 – 2014-06-13

URL: 

Published: 2016-06-01  

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