2014 Fiscal Year Research-status Report
グラフェン・ヘテログラフェンによる材料設計のための大規模量子化学計算法の確立
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26870645
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| Research Institution | Waseda University |
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Principal Investigator |
石川 敦之 早稲田大学, 理工学術院, 講師 (80613893)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 量子化学 / 計算科学 / 材料化学 / グラフェン / 触媒 / 溶液 / 電気化学 / 電極反応 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題は、グラフェン・酸化グラフェン系を志向した理論計算手法の開発・応用を行い、これらの炭素系化合物を含む触媒・電池材料の開発に役立てることにある。２０１３年度は、グラフェンを担体として用いた触媒反応の理論計算研究と、溶液内のグラフェンを取り扱う理論開発を実施した。
グラフェンを含む触媒系の代表例として、Ptクラスターを担持したグラフェン・欠陥グラフェンによるCO酸化反応を理論的に解析した。量子化学計算を用い、分子状酸素と原子状酸素の二種による反応経路を検討したところ、グラフェンを含む場合は活性化エネルギーが大きく低下していることが示された。遷移状態の状態密度を詳細に解析したところ、グラフェンのπ軌道が重要な役割を果たしていることが示された。これらの結果から、グラフェンの特殊なπ電子構造は担持金属の触媒活性を高めるものと結論できる。
次に、溶液系におけるグラフェン系を取り扱うための手法開発について述べる。グラフェン及び酸化グラフェンの持つ大きな利点の一つとして、化学修飾が容易である点が挙げられる。特に、水酸基を導入したグラフェンは水への溶解が容易になるため、電気化学への応用が拓けることになる。２０１４年度における成果の１つとして、このような溶液系を志向した新しい量子化学計算による自由エネルギー計算法「調和溶媒和モデル」を開発することができた。この手法では、これまで量子化学計算により定量的に算出することが困難であった溶液内のギブスエネルギーやエンタルピー・エントロピーを高精度に算出することが可能である。２０１４年度では手法の開発・小分子での検証を行い、本手法が優れた定量性を持つことが確認できた。２０１５年度では、手法のさらなる発展を目指し、グラフェンなどの巨大な分子を取り扱うことを目標とする。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
グラフェンを含む触媒系の反応を計画通り推進することが出来た。さらに、溶液系のグラフェンを取り扱うための新しい手法を提案することが出来た。これは当初には予定していなかった成果であり、大きな進展を得ることが出来たと言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
当初はグラフェンを含む触媒系の反応を中心的に検討する計画であったが、溶液系のグラフェンを取り扱うための新しい手法を提案することが出来たために、溶液系の理論計算について高い定量性を得る可能性が大きく広がった。このことにより、触媒系だけではなく電池材料の設計にも着手したい。
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| Causes of Carryover |
計画段階においては、当該年度において研究補助者（大学生、複数）を雇用して研究補助に充てる際の人件費を計上していたが、補助者の学業上の理由により作業時期が次年度にずれ込んだため、人件費の支払いを次年度使用分として計上した。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
次年度使用額は、ほぼ全てを研究補助者（大学生）に対する人件費として使用する。
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