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2015 Fiscal Year Annual Research Report

グリセロールからアクリル酸のワンポット合成

Research Project

Project/Area Number 26889041
Research InstitutionTottori University

Principal Investigator

菅沼 学史  鳥取大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (90731753)

Project Period (FY) 2014-08-29 – 2016-03-31
Keywordsバイオマス変換 / 固体触媒 / ZSM-5 / 部分酸化 / 完全酸化
Outline of Annual Research Achievements

グリセロールからアクリル酸を製造するプロセスは通常2段階の反応で行われるが,本研究では環境低負荷型プロセスを構築するためにワンパスでアクリル酸を合成する方法を検討した.前年度には,1段階目の脱水反応に固体酸触媒としてZSM-5を用いた場合,触媒活性,選択率が高いことがわかった.これは多くの強酸点が活性点として働き,狭い細孔空間によって副生した炭素質の閉塞が起きにくいことが要因である.今年度では,ワンパス触媒の開発としてZSM-5を担体に用いる方法を検討した.ZSM-5のイオン交換サイトにアクロレインの酸化触媒として種々の金属を担持させて検討したが,結果は酸化活性が低いか完全酸化しか起きないほど酸化活性が高いかのいずれかを示した.申請者はMo-V-OをZSM-5に担持する方法を検討したところ,イオン交換サイトより過剰量のM-V-Oが存在する時にアクリル酸収率が20 %を示した.しかし,収率が低く,過剰酸化によるCO2の生成が多かった.M-V-OのXRD測定では触媒活性に関わらず結晶構造はいずれも同じ結晶構造だった.一方,Raman分光測定で様々な観察点を測定したところ各スポットで異なるスペクトルが得られた.全体的にはモリブデン酸化物に由来するシグナルが見られたが,一部では過剰酸化を促進させる孤立したバナジウム種が観察された.これでは部分酸化に適した酸化物を得ることが困難であると判断し,他の金属酸化物の検討を行った.代替となる酸化触媒にW-V-OやH3[PMo12-xVxO40]を用いると過剰酸化が進行しにくく,CO2等の過剰酸化生成物がほとんど見られなかったので酸化触媒として有望である.以上が当該年度に得られた知見である.今後は酸触媒:ZSM-5,酸化触媒:W-V-OやH3[PMo12-xVxO40]を組み合わせた触媒の開発を進める予定である.

Research Progress Status

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

27年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (7 results)

All 2016 2015

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results)

  • [Journal Article] Acidic Property of BEA Zeolite Synthesized by Seed-directed Method2016

    • Author(s)
      Satoshi Suganuma, Haiyan Zhang, Chengguang Yang, Feng-Shou Xiao and Naonobu Katada
    • Journal Title

      Journal of Porous Materials

      Volume: 23 Pages: 415-421

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Assignments of Bending Vibrations of Ammonia Adsorbed on Surfaces of Metal Oxides2015

    • Author(s)
      Satoshi Suganuma, Yuta Murakami, Jota Ohyama, Tatsuya Torikai, Kazu Okumura and Naonobu Katada
    • Journal Title

      Catalysis Letters

      Volume: 145 Pages: 1904-1912

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] グリセロール脱水反応において固体酸触媒特性が活性に与える影響2016

    • Author(s)
      菅沼学史, 久住拓也, 森本和樹, 辻悦司, 片田直伸
    • Organizer
      第117回触媒討論会
    • Place of Presentation
      大阪
    • Year and Date
      2016-03-22
  • [Presentation] Bifunctional Mo-V-O/ZSM-5 catalysts for direct oxidehydration of glycerol to acrylic acid2015

    • Author(s)
      Takuya Hisazumi, Satoshi Suganuma, and Naonobu Katada
    • Organizer
      Pacifichem 2015, The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015
    • Place of Presentation
      Honolulu, USA
    • Year and Date
      2015-12-19
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 金属担持ゼオライトを触媒とするグリセロールの脱水酸化反応2015

    • Author(s)
      久住拓也, 菅沼学史, 片田直伸
    • Organizer
      第31回ゼオライト研究発表会
    • Place of Presentation
      鳥取
    • Year and Date
      2015-11-27
  • [Presentation] 二機能性触媒を用いたグリセロールからアクリル酸の一段合成2015

    • Author(s)
      久住拓也, 菅沼学史, 片田直伸
    • Organizer
      第116回触媒討論会
    • Place of Presentation
      津
    • Year and Date
      2015-09-17
  • [Presentation] Single Pass Oxidehydration of Glycerol into Acrylic Acid over Bifunctional Mo-V-O/ZSM-5 Catalyst2015

    • Author(s)
      Takuya Hisazumi, Satoshi Suganuma and Naonobu Katada,
    • Organizer
      ZMPC2015, International Symposium on Zeolites and Microporous Crystals
    • Place of Presentation
      Sapporo
    • Year and Date
      2015-06-29
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2017-01-06  

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