1988 Fiscal Year Annual Research Report
銀イオン交換ゼオライトにおける特異的触媒機能の発現に関する研究
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62470072
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
小野 嘉夫 東京工業大学, 工学部化学工学科, 教授 (10016397)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
鈴木 栄一 東京工業大学, 工学部化学工学科, 助手 (90183417)
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| Keywords | 銀交換ゼオライト / 水素効果 / 酸触媒作用 |
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| Research Abstract |
昨年度に引き続き、アルコールの脱水反応を銀イオン交換Y型ゼオライトで行い、気相水素の共存効果について研究した。アルコールについては、エタノールのほか1-プロパノール、2-プロパノール、メタノールについても水素の共存効果を調べ、次の結論を得た。(1)水素の共存効果はメタノールを除くすべてのアルコールについて観測された。(2)水素による反応促進効果はオレフィンの生成についてのみ観測され、エーテルの生成については観測されなかった。この点、メタノールは反応条件下でエーテルのみを生成するので(1)に述べた結果は当然ともいえる。(3)水素の共存効果はいずれの場合にも可逆的であった。
水素の共存効果は、銀イオン交換A型およびY型ゼオライトによる1-ブテンの異性化の速度は、水素が存在しない場合よりも大きかった。また、この反応においても水素の共存効果は可逆的であった。反応には共存水素の同位体効果がみられ、気相水素が触媒活性種に変換されていることを示している。反応のブテン圧、水素圧、反応温度依存性、水素前処理依存性についても詳細に検討した。
水素の共存効果は、銀イオン交換ゼオライトだけではなく、ヘテロポリ酸の銀塩についてもみられることが明らかになった。すなわち、12-タングストリン酸の銀塩を触媒として、1-ブテンの異性化反応を行うと上記のY型ゼオライトとほぼ同様の水素共存効果を与えた。触媒活性は銀塩の水素還元の条件(温度、時間)に大きく依存した。このことは、銀イオンの還元により、適度な大きさの銀クラスターイオンの生成が水素による反応促進に不可欠であることを示している。
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