2016 Fiscal Year Annual Research Report
金属ドープタンタル酸塩光触媒の活性サイト科学：3D解析を可能にする試料調製
Publicly Offered Research
| Project Area | 3D Active-Site Science |
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| Project/Area Number |
15H01046
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| Research Institution | Kobe University |
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Principal Investigator |
大西 洋 神戸大学, 理学研究科, 教授 (20213803)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 光触媒 / 電子励起状態 / 電子-正孔再結合 / 金属酸化物 / 半導体 / ドーピング / 放射光 / 蛍光エックス線 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
金属元素（Sr2+など）をドーピングしたタンタル酸塩ペロブスカイト（NaTaO3, KTaO3など）は世界最高活性の水分解光触媒となる。本研究では、収率向上の鍵であるドーパントの3D活性構造の解析を目標とした。本年度は（1）KTaO3単結晶にCa2+をドーピングした光触媒モデルを構築して蛍光エックス線ホログラフィでCa2+の3D構造を解析した。（2）Sr2+をドーピングしたNaTaO3光触媒微粒子中のSr2+濃度傾斜をTEM-EDSで可視化した。以下では（1）について報告する。
Ca2+をドーピングしたKTaO3単結晶光触媒モデルの蛍光エックス線ホログラフィ：KTaO3（100）単結晶基板にCa2+を15 mol%ドープした光触媒モデルのCa-Kβ線ホログラムを、SPring-8（BL13XU）において大気中室温で測定した。軽元素（原子番号20）であるCaが発する蛍光エックス線は微弱であり、決して容易な測定ではなかったが、入射エックス線エネルギーを変えて測定した3枚のホログラムを測定して散乱体の3D分布を再構築した。もっとも強い散乱を与える散乱体（Ta5+）はx軸・y軸・z軸上の原点から0.39 nm離れた位置に6個出現した。Ca2+がTa5+のつくる八面体の中心に位置し、Ca2+とTa5+距離がKTaO3の格子定数0.399 nmに等しいことは、Ca2+がTa5+を置換してBサイトを占有することを示している。これに加えて、Ca2+を中心とする一辺0.43 nmの立方体の頂点に8個の散乱体が検出された。Ca2+の一部がK+を置換してAサイトを占有し、隣接するTa5+による散乱波を感受したと解釈できる。活性サイトの3D構造をモデルフリーに決定する蛍光エックス線ホログラフィーの特長を活かして、同一結晶に共存する2種類の異なるドーパント構造を検出できた。
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| Research Progress Status |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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Research Products
(25 results)
