2016 Fiscal Year Annual Research Report
高位電子励起状態の高精度計算に向けた電子論の開発と光化学分子への応用
Publicly Offered Research
| Project Area | Application of Cooperative-Excitation into Innovative Molecular Systems with High-Order Photo-functions |
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| Project/Area Number |
15H01097
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| Research Institution | Institute for Molecular Science |
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Principal Investigator |
柳井 毅 分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 准教授 (00462200)
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| Project Period (FY) |
2015-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 理論化学 / 電子相関 / 光化学 / フォトクロミズム / 励起状態 / ラジカル |
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| Outline of Annual Research Achievements |
研究実績は主に２つにある。（１）密度行列繰り込み群（ＤＭＲＧ）と呼ばれる電子状態理論を基盤として、高位励起状態に対する高精度な理論的記述を可能とする方法論および計算法の開発を行い、高性能プログラムを完成させた。（２）その手法を用いて、領域内研究者と協力して、種々のフォトクロミック化合物（ジアリールエテン誘導体等）の励起状態に対する計算を行った。
（１）では、電子励起状態の波動関数を高精度に求める理論のフレームワークとして、多参照理論に基づく電子状態理論DMRG-XMS-CASPT2法を開発した。多参照理論では、波動関数は複数の電子配置の量子的重ね合わせとして記述される。ＣＡＳＰＴ２法は広く用いられている高精度多参照理論であり、計算効率もよく大きな系への適用が期待される。本研究では、このＣＡＳＰＴ２法を複数の励起状態を効率よく数値的安定に求めることが可能な拡張理論ＸＭＳ－ＣＡＳＰＴ２法の実装を行い、ＤＭＲＧ波動関数を参照関数とする組み合わせを実現した。
（２）本手法を用いて、種々のフォトクロミック化合物（ジアリールエテン誘導体等）の励起状態に対する応用計算を行った。応用計算では、領域内の研究者と共同研究を実施した。Ａ０３グループの阿部教授らは近年フェノキシル-イミダゾールラジカル化合物(PIC)およびペンタアリルビイミダゾール（ＰＡＢＩ）のフォトクロミック分子の開発報告した。本研究では、ＰＩＣおよびＰＡＢＩのフォトクロミック分子の機構に関する理論研究を行った。高速分光により反応機構の解明に関する研究は行われてきたが、フォトクロミックの開環反応の具体的反応機構、電子論的理解は不十分であった。そこで本研究では、阿部グループ（Ａ０３）および重田グループ（Ａ０１）との共同で、高精度電子状態理論に基づく理論解析を行った。
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| Research Progress Status |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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[Journal Article] MADNESS: A Multiresolution, Adaptive Numerical Environment for Scientific Simulation2016
Author(s)
R. Harrison, G. Beylkin, F. Bischoff, J. Calvin, G. Fann, J. Fosso-Tande, D. Galindo, J. Hammond, R. Hartman-Baker, J. Hill, J. Jia, J. Kottmann, M-J. Yvonne Ou, L. Ratcliff, M. Reuter, A. Richie-Halford, N. Romero, H. Sekino, W. Shelton, A. Vazquez-Mayagoitia, N. Vence, T. Yanai, Y. Yokoi
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Journal Title
SIAM Journal on Scientific Computing
Volume: 38
Pages: S123-S142
DOI
Peer Reviewed
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