2016 Fiscal Year Annual Research Report
遷移金属硫化物、砒化物の電子相関とスピン-軌道相互作用の制御による異常物性の探索
Publicly Offered Research
| Project Area | J-Physics: Physics of conductive multipole systems |
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16H01075
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
宮坂 茂樹 大阪大学, 理学研究科, 准教授 (70345106)
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| Project Period (FY) |
2016-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 強相関電子系 / スピン軌道相互作用 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題は、MX2、MXY（M:遷移金属元素、X：S,Se,Te、Y:P,As,Sb,Bi）の化学式を取る遷移金属化合物とその固溶系を対象として、新奇物性を開拓することを目的としている。本年度はNiおよびPdダイカルコゲナイドを中心に研究を行った。
NiTe2は層状CdI2構造を取る物質であるが、この物質において低温で磁場に比例し、7Tの磁場下において約30％の、比較的大きな磁気抵抗効果が観測された。Niを過剰に入れたNi1+xTe2では、この磁気抵抗効果が過剰Niの量xに依存していることが判明した。この磁気抵抗効果は、本系においてディラック電子が存在していることを示唆していると考えている。過剰Ni量xの変化に伴い、Niの3dバンドのフィリングが変化し、ディラック点とフェルミ準位（EF）の相対位置関係が変化するため、磁気抵抗率が変化したものと予想している。
このディラック電子がNiTe2中に存在していることを検証するために、角度分解光電子分光（ARPES）測定を行った。ARPESの結果、本系のバンド分散関係が明らかになった。その結果、ブリルアンゾーンの境界と中心付近に、ディラック点が存在しており、特にゾーン中心のディラック点はEF近傍に存在しているため、これが磁気抵抗効果に影響を与えている可能性があることが判明した。
本年度、PdSe2-xTex固溶系の単結晶の研究も行った。PdTe2は六方晶CdI2構造をとる金属で、低温で超伝導を示すことが知られている。一方、PdSe2は斜方晶の半導体である。その固溶系では、x＝0.4付近で六方晶-斜方晶構造相転移、金属-半導体転移が生じている。PdTe2(x＝2)にSeを置換すると、超伝導転移温度が1.7K（x＝2）から3.2K（x=0.5）付近まで上昇することが判明した。これはSe置換に伴い電子相関効果が増大していることを示唆している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度当初の目的であったNiTe2の磁気抵抗効果とディラック電子状態の関連性に関しては、Niを過剰に含んだNi1+xTe2系の輸送現象の系統的な研究と、角度分解光電子分光を用いてのバンド分散の解明により、実験的な検証ができたと考えている。また、MX2を中心とした固溶系、主にNiとPdの物質系の研究を行い、その結晶構造及び電子状態相図を明らかにできた。特にPdSe2-xTex系では、カルコゲン元素の固溶に伴う結晶構造相転移と金属－半導体転移が同時に生じていることが判明した。また、相転移点近傍における異常として、超伝導転移温度の上昇が生じることが判明した。これはPdTe2のTeサイトへのSe置換により、電子相関効果が制御可能であることを示している。
一方、MX2とMXYの固溶系の研究に関しては、物性測定を進行しているところではあるが、幾つかのカルコゲン元素とニクトゲン元素の組み合わせにおいて、単結晶育成が可能であることが判明した。このMX2-MXY固溶系に関しては、スピン軌道相互作用の制御という観点から、単結晶を用いての結晶構造解析、輸送現象や分光測定を行う予定である。その前段階の準備は完了したと考えている。
上記のとおり、本年度当初に予定していたMX2の固溶系の集中的な単結晶育成と物性測定、MX2-MXY固溶系の次年度に向けての試行的な研究は遂行できた。
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| Strategy for Future Research Activity |
初年度のMX2-MXY固溶系の結晶育成を継続し、異常な物性を示す物質系を対象に、その物性の起源を、電子構造や結晶構造の観点から明らかにする。物質設計の段階で制御パラメーターとして着目している「電子相関効果」、「スピン-軌道相互作用」の観点から、異常物性を追求するためには、物質の電子構造及び結晶構造の解明、特に「空間反転対称性の破れ」がどのように物性に影響を与えているか解明することが不可欠である。
(i) MTe2、MSe2-xTex、MX2-xYx系の電子構造の解明
電子構造の解明として、大阪大学内での光学反射率と分子研UVSOR施設でのARPESの手法を併用する。M=Ni→Pd→Pt（3d→4d→5d）のように遷移金属元素を変化させた際のd電子バンドの変化、特にスピン-軌道相互作用の影響に着目する。MSe2-xTexに関しては、電子相関効果の変化による半導体-金属転移、強相関金属-半金属転移に伴う電子構造変化を明らかにする。NiSe2-xTexとPdSe2-xTex系に関しては、構造相転移に伴う価数変化の臨界領域の電子状態変化も明らかにする。MX2-xYx系はM2+(X2)2-とM3+(XY)3-の固溶系であり、バンドフィリング制御が行われているとも考えられる。そこで、上記の手法を用いてフィリング変化の効果に関しても明らかにする。
(ii) MTe2、MSe2-xTex、MX2-xYx系の結晶構造の解明
MX2系、MXY系は結晶構造が電子構造とも密接に関係している。そのため、精密な結晶構造解析が不可欠であり、放射光X線を用いての結晶構造解析を、KEK放射光科学研究施設で実施する。特に、MSe2-xTex、MX2-xYx系の構造解析を重点的に行い、結晶構造と電子構造や異常物性との関連を解明する。
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Research Products
(1 results)
