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2017 Fiscal Year Annual Research Report

電流と熱流の結合による巨大ゼーベック効果の包括的理解

Publicly Offered Research

Project Areapi-System Figuration: Control of Electron and Structural Dynamism for Innovative Functions
Project/Area Number 17H05158
Research InstitutionNara Institute of Science and Technology

Principal Investigator

小島 広孝  奈良先端科学技術大学院大学, 物質創成科学研究科, 助教 (70713634)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2019-03-31
Keywords廃熱利用 / 熱電変換 / ゼーベック効果 / 電子・電気材料 / 単結晶
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、近年急速に注目されている有機熱電変換材料に関して、前回の新学術領域研究等にて報告している巨大なゼーベック係数の発現機構の解明を指向し、物性計測・化学計算・物性理論等の多角的アプローチを行う。
平成29年度は、単結晶試料における熱電測定を行い、複数の試料において10 mV/K程度の巨大ゼーベック効果を見出した。これにより巨大ゼーベック効果が、薄膜特有の結晶粒界や構造欠陥に起因して発現しているわけではないことが判明した。中でも、薄膜試料では巨大ゼーベック効果を示さなかったペリレンビスイミド類縁体について、単結晶試料においてのみ巨大ゼーベック効果を発現した。以前の薄膜試料のX線回折から、薄膜内で分子が基板に対して平行配向している傾向が強く出ており、巨大ゼーベック効果を示した他の薄膜が垂直配向優勢であることとは対照的であったため、分子スタック方向に温度差を印加することが巨大ゼーベック効果発現の条件の一つとして考えられた。今回巨大ゼーベック効果を発現したペリレンビスイミド類縁体の単結晶は分子スタック方向に結晶成長し、その方向に温度差を印加して熱電測定を行ったために上記条件が成立したと考えられる。これにより分子配向の効果について、より確かなものとなった。
観測されたゼーベック係数は高温域では低下する傾向が見られた。これは熱励起による試料中のキャリア密度の増加に伴い、導電率の増加とゼーベック係数の減少が同時に起こっているものと予想される。試料中のキャリアの状態について、さらなる調査が必要であると考えられる。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

単結晶試料の熱電測定に関しては概ね順調に進行している。特に単結晶の作製とハンドリング技術に関して、想定以上に進行している。併せて実施を予定していたペレット試料での熱電測定については、測定用の改良型冶具の設計開発の面で、特殊部品の調達の問題からやや遅れているが、既存の冶具を用いた実験を繰り返しており、基礎的な知見が蓄積されつつある。新型冶具が到着次第、効率的に測定を開始する予定である。すでに新学術領域内での共同研究を進めており、いくつかの有望な候補材料に関しての熱電測定が可能であることを確認し、暫定的な結果が得られている。

Strategy for Future Research Activity

測定装置の準備が整い次第、ペレット試料での熱電測定を実施する。ペレット試料の測定は昇華性や溶解性等の試料固有の物理的性質によらず、広範な試料について測定可能であり、ゼーベック係数・導電率・熱伝導率を同一方向で測定することで、より正確な熱電評価を行うことができる。これまでの予備実験からペレット試料の成形条件等の基礎的な知見は得られつつあるため、本年度の早い段階で本測定に着手できると判断している。
また、単結晶試料での測定に関して、極低温で熱刺激電流測定を行うことで、トラップ状態の評価を行う。これまでの熱電測定において、比較的大きな導電率活性化エネルギーが観測されており、これと巨大ゼーベック効果との関連が疑われる。従来、バンドギャップに相当する活性化エネルギーが得られるはずであるが、試料内部の状態によって異なる振る舞いが得られる可能性がある。熱刺激電流測定では、外部電圧を印加することで蓄積されたキャリアを低温で封じ込め、徐々に温度を制御することで電流を検出し、試料内のトラップの深さを見積もる。単結晶試料のような比較的トラップの少ないと想定される試料と、薄膜試料等とを比較測定することで、内在する荷電状態のエネルギー等についての評価を行う。必要に応じて、分光的手法による解析等も適宜行う。

  • Research Products

    (16 results)

All 2018 2017

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (13 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 3 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Universality of Giant Seebeck Effect in Organic Small Molecules2018

    • Author(s)
      H. Kojima, R. Abe, F. Fujiwara, M. Nakagawa, K. Takahashi, D. Kuzuhara, H. Yamada, Y. Yakiyama, H. Sakurai, T. Yamamoto, H. Yakushiji, M. Ikeda, M. Nakamura
    • Journal Title

      Materials Chemistry Frontiers

      Volume: 2 Pages: -

    • DOI

      10.1039/C7QM00596B

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Thermoelectric and Thermal Transport Properties in Sumanene Crystals2018

    • Author(s)
      H. Kojima, M. Nakagawa, R. Abe, F. Fujiwara, Y. Yakiyama, H. Sakurai, M. Nakamura
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 47 Pages: 524-527

    • DOI

      10.1246/cl.171210

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 有機低分子単結晶における巨大ゼーベック効果2018

    • Author(s)
      竹内高伸,井上智史,阿部竜,小島広孝,鄭敏喆,辨天宏明,田村悠人,山田容子,菊池満,伊澤誠一郎,平本昌宏,中村雅一
    • Organizer
      第65回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] 有機半導体単結晶における巨大ゼーベック効果の発現2018

    • Author(s)
      小島広孝
    • Organizer
      有機固体若手の会冬の学校2018
  • [Presentation] Efficient Synthesis and Thermoelectric Properties of Coordination Polymers with Benzenetetrathiol Derivative2018

    • Author(s)
      K. Ueda, M. Murata, N. Toyama, M. Oku, M. Muraoka, R. Abe, H. Kojima, M. Nakamura
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会
  • [Presentation] Recent Progress on Understanding the Origin of Giant Seebeck Effect in Organic Small Molecules2018

    • Author(s)
      H. Kojima, R. Abe, T. Takeuchi, S. Inoue, S. Izawa, M. Kikuchi, M. Hiramoto, Y. Yakiyama, H. Sakurai, and M. Nakamura
    • Organizer
      International Conference on Organic and Hybrid Thermoelectrics (ICOT2018)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Crystal Structure Analyses of Organic Semiconductor Thin Films with Variable-Temperature Two-Dimensional Grazing Incidence X-ray Diffraction2017

    • Author(s)
      R. Abe, H. Kojima, M. Kikuchi, T. Watanebe, T. Koganezawa, N. Yoshimoto, I. Hirosawa, M. Nakamura
    • Organizer
      2017 International Conference on Solid State Devices and Materials (SSDM2017)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 有機単結晶試料における巨大ゼーベック効果2017

    • Author(s)
      小島広孝,竹内高伸,阿部竜,伊藤誠一郎,菊地満,平本昌宏,中村雅一
    • Organizer
      「π造形科学」第4回公開シンポジウム
  • [Presentation] 温度可変 2 次元すれすれ入射 X 線回折を利用した巨大ゼーベック効果を発現する有機熱電材料の薄膜構造解析2017

    • Author(s)
      阿部竜,鄭敏喆,小島広孝,菊池護,渡辺剛,小金澤智之,廣沢一郎,吉本則之,辨天宏明,中村雅一
    • Organizer
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 有機材料における特異な熱電現象と計算化学的解析2017

    • Author(s)
      小島広孝,阿部竜,中村雅一
    • Organizer
      第66回高分子討論会
    • Invited
  • [Presentation] 熱を電気に変換する有機半導体材料とその特異な性質2017

    • Author(s)
      小島広孝
    • Organizer
      第3回SPERC研究交流発表会
    • Invited
  • [Presentation] 特異な熱電現象の解明を指向した分子動力学計算による熱物性の評価2017

    • Author(s)
      小島広孝,阿部竜,井上智史,中村雅一
    • Organizer
      第31回分子シミュレーション討論会
  • [Presentation] 特異な熱電現象の解明を指向した電子と格子の化学計算2017

    • Author(s)
      小島広孝
    • Organizer
      奈良先端科学技術大学院大学異文化融合ワークショップ「電子格子相互作用:基礎物理からデバイス応用まで」
  • [Presentation] Specific thermoelectric effect in organic materials and the computational elucidation2017

    • Author(s)
      H. Kojima
    • Organizer
      International Symposium for Advanced Materials Research (ISAMR) 2017
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Giant Seebeck Effect in Organic Semiconductors: A DFT Study of the Vibronic Coupling2017

    • Author(s)
      H. Kojima, R. Abe, M. Nakagawa, T. Takeuchi, M. Ito, K. Takahashi, T. Yamamoto, H. Yakushiji, M. Ikeda, M. Kikuchi, D. Kuzuhara, H. Yamada, N. Yoshimoto, and M. Nakamura
    • Organizer
      International Union of Materials Research Societies-The 15th International Conference on Advanced Materials (IUMRS-ICAM)
    • Int'l Joint Research
  • [Book] フレキシブル熱電変換材料の開発と応用2017

    • Author(s)
      中村雅一(監修)、戸嶋直樹、石田敬雄、小島広孝、真庭豊、河合壯、宮崎康次、末森浩司、小矢野幹夫、伊藤光洋、関本祐紀ほか
    • Total Pages
      254
    • Publisher
      シーエムシー出版
    • ISBN
      ISBN 978-4-7813-1255-2

URL: 

Published: 2018-12-17   Modified: 2019-10-18  

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