2018 Fiscal Year Annual Research Report
A quest for primitive metalloproteins involved in the chemical evolution
Publicly Offered Research
| Project Area | Hadean Bioscience |
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| Project/Area Number |
17H05233
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| Research Institution | Osaka Prefecture University |
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Principal Investigator |
藤枝 伸宇 大阪府立大学, 生命環境科学研究科, 准教授 (00452318)
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| Project Period (FY) |
2017-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 原始金属酵素 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、ペプチドが本質的に持っている凝集特性及びその金属配位能に着目し、触媒活性や反応場としての機能性解明から、ペプチドや簡単なタンパク質をベースとする初期段階生命の形状や機能にアプローチし、当該領域がめざす「冥王代生命学」に新たな切り口を提案する。特に申請者は冥王代において比較的簡単に合成される小さなペプチドと金属イオンの接合による錯体触媒の存在が科学進化を大きく前進させたと考える。そこで、原始的な金属タンパク質を用いて、CO2の水和反応やH2Oの光酸化反応など小分子の活性化反応にも挑戦し、立体選択性を比較しながら最小単位の古代金属酵素復元を目指してきた。具体的にはStage Iについては原始ACS (CO-methylating acetyl-CoA synthase)の設計と合成を行ってきた。いわゆるAクラスターとCクラスターを再現するため、トリペプチド錯体の合成を完了した。Aクラスターでは鉄硫黄クラスターに結合したホモ二核のニッケル中心、もしくはヘテロ二核銅、ニッケル中心が活性部位と提唱されている。この活性中心を模倣するため、鉄硫黄クラスター部位には黄鉄鉱を用い、ペプチド(Cys-Gly-Cys)を配位子としたニッケル二核錯体をハイブリッドする方法と黄銅鉱に対してペプチド(Cys-Gly-Cys)を配位子としたニッケル単核錯体を錯化手法の二通りを予定し合成した。トリペプチドとニッケルの錯体を合成し、質量分析で特製評価を行なったところ、期待した値と一致したため、それぞれの金属錯体のCO2, HCOOHの還元反応を硫化鉄存在下で行ったところ、ガスクロマトグラフィー上でホルムアルデヒドが検出された。
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| Research Progress Status |
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
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