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2017 Fiscal Year Annual Research Report

Investigation of physical properties in dimensional crossover complexes with asymmetric components

Publicly Offered Research

Project AreaCoordination Asymmetry: Design of Asymmetric Coordination Sphere and Anisotropic Assembly for the Creation of Functional Molecules
Project/Area Number 17H05366
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

大坪 主弥  京都大学, 理学研究科, 助教 (90601005)

Project Period (FY) 2017-04-01 – 2019-03-31
Keywords金属-有機構造体 / ナノチューブ / らせん錯体
Outline of Annual Research Achievements

本研究課題では、近年我々が合成に成功した混合原子価次元クロスオーバー錯体を基盤材料として、キラリティーを導入した非対称内空間を有する金属錯体ナノチューブや、自然分晶する人工らせん錯体を用いた機能性材料の開発を行う。特に、(1)ボトムアップ合成に基づいた金属錯体ナノチューブへの非対称内空間の導入と疎水性/親水性の精密制御、非対称内空間に基づいた新規のプロトン(水分子)ダイナミクス、クラスター形成の解明、(2)らせん性(ヘリシティー)を制御した人工3重らせん錯体の薄膜材料を使用した円偏光発光特性・電子物性を有するキラル液晶相の構築を目指す。
初年度であるH29年度は、多様な内空間を持つ金属錯体ナノチューブの構築を目的として、柔軟なメチレン鎖を有する有機配位子からなる菱形白金環状錯体を基盤とした新規の2本鎖型金属錯体ナノチューブを合成することに成功し、比較的高いプロトン伝導性を見出すことに成功した。これまでに我々は、およそ 0.2 nm ~ 1.5 nmの開口径を有する種々の金属錯体ナノチューブの合成と構造解析に成功しているが、これまでの結果をさらに拡張し、柔軟な有機配位子や種々の長さを持つ有機配位子の固溶化(ナノチューブの断面が三角形や長方形型となると予想できる)により、金属錯体を基盤としたボトムアップ合成技術でしか成しえない実験的な疎水性空間の設計・制御を行うことを目的として、二種類の配位子の固溶化による長方形型錯体の合成を試みた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

新規の2本鎖型金属錯体ナノチューブを合成することに成功し、比較的高いプロトン伝導性を見出すことに成功した。これにより、錯体ナノチューブの開口径とプロトン伝導性の相関をより明確にすることが出来た。長方形錯体を用いたナノチューブの合成は未達成であるものの、現在のところ一部の配位子の組み合わせにより長方形錯体の生成を示唆する結果が得られている。

Strategy for Future Research Activity

研究最終年度となるH30年度は、H29年度に未達成だった直方体型ナノチューブの合成を達成し、その構造とプロトン伝導性の相関を明らかにすることを目標とする。また、3重らせん錯体を用いた機能性材料の構築にも取り組む。

  • Research Products

    (8 results)

All 2018 2017

All Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 5 results) Presentation (3 results) (of which Invited: 2 results)

  • [Journal Article] Emergence of Surface- and Interface-Induced Novel Structures and Properties in Metal-Organic Framework Thin Films2018

    • Author(s)
      Tomoyuki Haraguchi, Kazuya Otsubo, Hiroshi Kitagawa
    • Journal Title

      Eur. J. Inorg. Chem.

      Volume: 2018 Pages: 1697-1706

    • DOI

      10.1002/ejic.201701234

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Superprotonic Phase Change to a Robust Phosphonate Metal-Organic Framework2018

    • Author(s)
      Zohreh Hassanzadeh Fard, Norman E. Wong, Christos D. Malliakas, Padmini Ramaswamy, Jared M. Taylor, Kazuya Otsubo, George K. H. Shimizu
    • Journal Title

      Chem. Mater.

      Volume: 30 Pages: 314-318

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.7b04467

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] A highly crystalline oriented metal-organic framework thin film with an inorganic pillar2017

    • Author(s)
      Yuki Watanabe, Tomoyuki Haraguchi, Kazuya Otsubo, Osami Sakata, Akihiko Fujiwara, Hiroshi Kitagawa
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 53 Pages: 10112-10115

    • DOI

      10.1039/C7CC03828C

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Fabrication and Structural Characterization of an Ultrathin Film of Two-Dimensional Layered Metal-Organic Framework, {Fe(py)2[Ni(CN)4]} (py: pyridine)2017

    • Author(s)
      Shun Sakaida, Tomoyuki Haraguchi, Kazuya Otsubo, Osami Sakata, Akihiko Fujiwara, Hiroshi Kitagawa
    • Journal Title

      Inorg. Chem.

      Volume: 56 Pages: 7606-7609

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.7b01113

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Nanoscale Crystalline Architectures of Hofmann-Type Metal-Organic Frameworks2017

    • Author(s)
      Kazuya Otsubo, Tomoyuki Haraguchi, Hiroshi Kitagawa
    • Journal Title

      Coord. Chem. Rev.

      Volume: 346 Pages: 123-138

    • DOI

      10.1016/j.ccr.2017.03.022

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Creation of Novel Materials Situated in Dimensional Crossover Region and Investigation of Their Physical Properties2018

    • Author(s)
      Kazuya Otsubo
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会2018
    • Invited
  • [Presentation] SPring-8の高輝度放射光を利用した 多孔性金属錯体の研究例2018

    • Author(s)
      大坪主弥
    • Organizer
      新学術領域研究「配位アシンメトリ」融合基礎・実習コースセミナー「配位アシンメトリにおける放射光先端計測の利活用法」
    • Invited
  • [Presentation] Synthesis and electronic properties of a novel two-legged MX-tube complex with flexible ligand2017

    • Author(s)
      Kazuya Otsubo, Kunihisa Sugimoto, Akihiko Fujiwara, Hiroshi Kitagawa
    • Organizer
      錯体化学会第67回討論会2017

URL: 

Published: 2018-12-17  

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