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2018 Fiscal Year Annual Research Report

Design and development of hybrid system of dye/photocatalyst/biocatalyst for photoreduction of carbon dioxide

Publicly Offered Research

Project AreaCreation of novel light energy conversion system through elucidation of the molecular mechanism of photosynthesis and its artificial design in terms of time and space
Project/Area Number 18H05174
Research InstitutionOsaka City University

Principal Investigator

天尾 豊  大阪市立大学, 複合先端研究機構, 教授 (80300961)

Project Period (FY) 2018-04-01 – 2020-03-31
Keywords二酸化炭素還元 / 生体触媒 / 人工補酵素 / 半導体光触媒 / 可視光応答
Outline of Annual Research Achievements

本提案では,本新学術領域の骨子である「本質的かつ生産的な生物-化学融合領域の創成」を実現するために,国内外ではほとんど進められていない有機色素分子,半導体光触媒,生体触媒材料をそれぞれの研究領域の垣根を超えて複合化させ,それぞれの欠点を補うとともに特徴を最大限活用できる新規な二酸化炭素の光還元に資する材料構築を目的としている.本年度は酸化チタン(半導体光触媒)の光触媒機能とギ酸脱水素酵素(生体触媒)とを組み合わせた光駆動型二酸化炭素還元に基づくギ酸生成系を構築した.具体的には酸化チタン,メチルビオローゲン,トリエタノールアミン及びギ酸脱水素酵素をピロリン酸ナトリウム緩衝液に加え,気相を二酸化炭素ガスで充填し,反応温度30℃で400 Wキセノンランプを照射した.その結果,光照射時間とともにギ酸生成が見られた.さらにこれまで広く可視光増感剤として利用されてきた水溶性亜鉛ポルフィリンを用いた従来の系と比較しても効率的にギ酸生成が達成できた.これらの成果は,生物-化学融合領域の創成に資する成果であり,すでに国際誌に速報として掲載された(Chem. Lett. 2018, 47, 1505).その他、可視光応答型光触媒と二酸化炭素還元機能を有する生体触媒であるギ酸脱水素酵素とを複合化した「可視光応答型光触媒電極と生体触媒との複合化による極低バイアス二酸化炭素還元」の構築に着手した.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本新学術領域の骨子である「本質的かつ生産的な生物-化学融合領域の創成」を実現するために酸化チタン(半導体光触媒)の光触媒機能とギ酸脱水素酵素(生体触媒)とを組み合わせた光駆動型二酸化炭素還元に基づくギ酸生成系をいち早く構築し,国際誌に速報として掲載されたため.

Strategy for Future Research Activity

2019年度は化合物半導体を用いた光エネルギー利用技術と生体触媒を用いた二酸化炭素の分子変換との連携により,可視光エネルギーを利用し,半導体光触媒による水の光分解と生体触媒による二酸化炭素還元系を連動させた水を電子源とした二酸化炭素還元に基づくギ酸生成系創製を目指す.加えて,有機色素分子,半導体光触媒,生体触媒材料を複合化させ,それぞれの欠点を補うとともに特徴を最大限活用できる新規な二酸化炭素の光還元に資する材料として,ルテニウム錯体色素担持半導体光触媒,1,1'-ジアルキル-4,4'-ビピリジニウム塩(4,4'-BP)及びギ酸脱水素酵素とを複合化し,高価かつ効率の悪いNAD/NADHの酸化還元系を必要としない新たな二酸化炭素の光還元系の構築を目的とする.2019年度は分子光触媒および半導体光触媒のハイブリッド化による高効率・高選択的な二酸化炭素還元光触媒および光電極の構築に大きく貢献する.

  • Research Products

    (35 results)

All 2019 2018 Other

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (27 results) (of which Int'l Joint Research: 15 results,  Invited: 5 results) Book (3 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Light-driven CO2 Reduction to Formic Acid with a Hybrid System of Biocatalyst and Semiconductor Based Photocatalyst2018

    • Author(s)
      Ishibashi T.、Ikeyama S.、Ito M.、Ikeda S.、Amao Y.
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 47 Pages: 1505~1508

    • DOI

      10.1246/cl.180731

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Activation of the catalytic function of formaldehyde dehydrogenase for formate reduction by single-electron reduced methylviologen2018

    • Author(s)
      Ishibashi T.、Ikeyama S.、Amao Y.
    • Journal Title

      New Journal of Chemistry

      Volume: 42 Pages: 18508~18512

    • DOI

      10.1039/C8NJ02211A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Abnormal co-enzymatic behavior of a one-electron reduced bipyridinium salt with a carbamoyl group on the catalytic activity of CO2 reduction by formate dehydrogenase2018

    • Author(s)
      Ikeyama S.、Amao Y.
    • Journal Title

      New Journal of Chemistry

      Volume: 42 Pages: 15556~15560

    • DOI

      10.1039/C8NJ03478H

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photoredox systems with biocatalysts for CO2 utilization2018

    • Author(s)
      Amao Y.
    • Journal Title

      Sustainable Energy & Fuels

      Volume: 2 Pages: 1928~1950

    • DOI

      10.1039/C8SE00209F

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 半導体光触媒と生体触媒を用いた光駆動型二酸化炭素-ギ酸変換反応に関する研究2019

    • Author(s)
      石橋 知也、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会
  • [Presentation] 人工補酵素ジフェニルビオローゲン誘導体とリンゴ酸酵素による二酸化炭素を原料とした有機分子のカルボキシ化2019

    • Author(s)
      片桐 毅之、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      日本化学会第99春季年会
  • [Presentation] 二酸化炭素の有効利用に向けた人工光合成技術2019

    • Author(s)
      天尾豊
    • Organizer
      石灰石鉱業協会環境セミナー
    • Invited
  • [Presentation] Visible-Light Driven C-H bond Activation and Carboxylation with CO2 Using Biocatalyst/Photocatalytic Dye Hybrid System2018

    • Author(s)
      天尾豊
    • Organizer
      10th Asian Photochemistry Conference
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Visble-Light Driven Carboxylation with CO2 with The System of Biocatalyst And Photocatalytic Dye2018

    • Author(s)
      片桐 毅之、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      7th Asia-Oceania Conference on Green and Sustainable Chemistry
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 還元型メチルビオローゲンを用いたホルムアルデヒド脱水素酵素によるギ酸‐ホルムアルデヒド変換反応における酵素速度論的解析2018

    • Author(s)
      石橋 知也、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      第48回石油・石油化学討諭会 (創立60周年記念東京大会)
  • [Presentation] 二電子還元型ジフェニルビオローゲンを用いたリンゴ酸酵素が触媒する二酸化炭素固定化反応における速度論的解析2018

    • Author(s)
      片桐 毅之、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      第48回石油・石油化学討諭会 (創立60周年記念東京大会)
  • [Presentation] 還元型メチルビオローゲンを用いたギ酸還元におけるホルムアルデヒド脱水素酵素の触媒活性の評価2018

    • Author(s)
      石橋 知也、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      第122回触媒討論会
  • [Presentation] 二酸化炭素資源化のためのリンゴ酸酵素と新規人工補酵素との相互作用に関する速度論的考察2018

    • Author(s)
      片桐 毅之、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      第122回触媒討論会
  • [Presentation] カルバモイル基を有するビオローゲンの一電子還元体のギ酸脱水素酵素のCO2 還元触媒活性に及ぼす効果2018

    • Author(s)
      池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      第122回触媒討論会
  • [Presentation] 生体触媒を利用した二酸化炭素の物質変換2018

    • Author(s)
      天尾豊
    • Organizer
      化学工学会第50回秋季大会
    • Invited
  • [Presentation] Visible-Light Driven Carboxylation with CO2 in the Hybrid System of Biocatalyst and Photocatalytic Dye2018

    • Author(s)
      天尾豊
    • Organizer
      The 8th International IUPAC Conference on Green Chemistry (ICGC-8)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Interaction between diphenylviologen derivative and malic enzyme for carbon-carbon bond formation from CO2 as a feedstock2018

    • Author(s)
      片桐 毅之、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      The 8th International IUPAC Conference on Green Chemistry (ICGC-8)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Enzyme Kinetic Analysis in Formate Reduction to Formaldehyde Using Aldehyde Dehydrogenase by One-Election Reduced Methylviologen2018

    • Author(s)
      石橋 知也、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      The 8th International IUPAC Conference on Green Chemistry (ICGC-8)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 人工補酵素-ギ酸脱水素酵素系による炭酸ガスからのギ酸合成2018

    • Author(s)
      天尾豊
    • Organizer
      第70回日本生物工学会大会
    • Invited
  • [Presentation] Visible light-driven building C-C bonds from CO2 as a feedstock with photosensitizer-biocatalyst hybrid system2018

    • Author(s)
      天尾 豊、片桐 毅之、池山 秀作
    • Organizer
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT8)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Kinetic studies of the interaction between diphenylviologen derivative as a novel co-enzyme and malic enzyme for building carbon-carbon bond from CO22018

    • Author(s)
      片桐 毅之、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT8)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Selective formate reduction to formaldehyde with formaldehyde dehydrogenase and single‐electron reduced methylviologen2018

    • Author(s)
      石橋 知也、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT8)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Visible light-driven building carbon-carbon bond from CO2 as a feedstock with hybrid redox system of organic dye and biocatalys2018

    • Author(s)
      天尾豊
    • Organizer
      2018 International Symposium on Advancement and Prospect of Catalysis Science & Technology
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Catalytic function of aldehyde dehydrogenase for formic acid reduction by one‐electron reduced methylviologen as an artificial co-enzyme2018

    • Author(s)
      石橋 知也、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      2018 International Symposium on Advancement and Prospect of Catalysis Science & Technology
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Double-electron reduced diphenylviologen derivative as a novel co-enzyme for biocatalyst with the function of carbon-carbon bond formation from CO22018

    • Author(s)
      片桐 毅之、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      2018 International Symposium on Advancement and Prospect of Catalysis Science & Technology
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Kinetic studies of the interaction between malic enzyme and diphenylviologen derivative for CO2 utilization2018

    • Author(s)
      片桐 毅之、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      The 18th International Symposium on Relations between Homogeneous and Heterogeneous Catalysis (ISHHC18)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Selective formic acid reduction to formaldehyde with aldehyde dehydrogenase and reduced form of methylviologen as an artificial co-enzyme2018

    • Author(s)
      石橋 知也、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      The 18th International Symposium on Relations between Homogeneous and Heterogeneous Catalysis (ISHHC18)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Studies on the interaction between artificial co-enzyme based on diphenylviologen derivative and malic enzyme for CO2 utilization2018

    • Author(s)
      片桐 毅之、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      The 22nd Annual Green Chemistry & Engineering Conference (GC&E)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Evaluation of catalytic activity of malic enzyme for CO2 fixation by two-electron reduced form of diphenylviologen2018

    • Author(s)
      片桐 毅之、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      触媒学会西日本支部第 9回触媒科学研究発表会
  • [Presentation] Catalytic formate reduction using formaldehyde dehydrogenase by reduced form of methylviologen2018

    • Author(s)
      石橋 知也、池山 秀作、天尾 豊
    • Organizer
      触媒学会西日本支部第 9回触媒科学研究発表会
  • [Presentation] Visible-light driven building C-C bonds from CO2 with photosensitizer-biocatalyst system2018

    • Author(s)
      天尾 豊、片桐 毅之、池山 秀作
    • Organizer
      3rd Green & Sustainable Chemistry Conference
    • Int'l Joint Research
  • [Book] 生体触媒を利用した可視光で作動する二酸化炭素還元と資源化2018

    • Author(s)
      天尾豊
    • Total Pages
      222
    • Publisher
      触媒
    • ISBN
      -
  • [Book] 生体触媒を用いた人工光合成2018

    • Author(s)
      天尾豊
    • Total Pages
      102-196
    • Publisher
      オプトロニクス
    • ISBN
      -
  • [Book] 生体触媒を活用した光エネルギーを利用した二酸化炭素の資源化2018

    • Author(s)
      天尾豊
    • Total Pages
      937-941
    • Publisher
      ペトロテック
    • ISBN
      -
  • [Remarks] 大阪市立大学複合先端研究機構天尾研究室HP

    • URL

      http://www.ocarina.osaka-cu.ac.jp/site/amao

URL: 

Published: 2019-12-27  

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