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2019 Fiscal Year Annual Research Report

Synthesis of Novel Metal Complex Catalysts Bearing Functional Moieties in the Second Coordination Spheres and the Photochemical CO2 Reduction Catalyses

Publicly Offered Research

Project AreaCreation of novel light energy conversion system through elucidation of the molecular mechanism of photosynthesis and its artificial design in terms of time and space
Project/Area Number 18H05176
Research InstitutionKitasato University

Principal Investigator

石田 斉  北里大学, 理学部, 准教授 (30203003)

Project Period (FY) 2018-04-01 – 2020-03-31
Keywords二酸化炭素還元 / ルテニウム / ペプチド / 非天然アミノ酸 / 超分子光触媒 / 人工酵素 / 人工光合成
Outline of Annual Research Achievements

人工光合成系構築のためには、光エネルギー吸収・増感、酸化・還元反応触媒など様々な機能性分子を精巧に配列することが重要である。我々は、複数の機能性分子を自在に接続・配列可能とするためペプチド鎖を導入した機能性分子の開発を行っている。
本研究では、(1) 高いCO2還元触媒活性を有するルテニウム錯体の第二配位圏に官能基を導入することによって、その触媒活性をさらに向上させることを目的とする。特に、さまざまな酵素活性中心において見られるように、触媒反応中間体に直接作用する官能基に対して水素結合あるいは静電相互作用を及ぼす第2の官能基を有する触媒を合成し、その活性について評価する。さらに、(2) 複数の機能性分子連結が可能であることを証明するため、上記のルテニウム-ペプチド錯体触媒に、光増感作用を有するルテニウム錯体を接続した超分子光触媒の合成を行う。
2019年度は主に、光増感部位と触媒部位を、ビピリジン型非天然アミノ酸を含む人工ペプチド鎖を用いて連結した超分子光触媒の開発を行い、これらの光触媒による反応量子収率が光増感分子と触媒分子の混合系に比べて数倍向上することを見出した。さらに触媒部位に対して複数の光増感部位を連結した超分子光触媒を検討したところ、混合系では反応が困難であった水比率が高い溶媒系でも反応の進行が認められた。これらの結果は、光増感部位と触媒部位間の逆電子移動が抑えられ、電荷分離効率が向上したためと考えている。
本研究の成果を通して、人工ペプチド鎖を用いることにより金属錯体に酵素様機能を付与できるだけでなく、異なる複数の機能部位を自在に連結させることが示された。このことは、人工光合成系を構築する上で重要な技術を提供すると考えている。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (16 results)

All 2020 2019 Other

All Journal Article (2 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 1 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 1 results) Book (1 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Editorial: Molecular Catalysts for CO2 Fixation/Reduction2020

    • Author(s)
      Ishida Hitoshi、Machan Charles、Robert Marc、Iwasawa Nobuharu
    • Journal Title

      Frontiers in Chemistry

      Volume: 8 Pages: 1-3

    • DOI

      10.3389/fchem.2020.00059

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Syntheses and Characterization of a Pair of Isomers of Heteroleptic Bis(Bidentate) Ruthenium(II) Complexes with Two Different Monodentate Ligands2019

    • Author(s)
      Toyama Mari、Takizawa Takako、Morita Itaru、Nagao Noriharu、Kuramochi Yusuke、Ishida Hitoshi
    • Journal Title

      Chemistry - A European Journal

      Volume: 25 Pages: 16582~16590

    • DOI

      10.1002/chem.201903706

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Ruthenium-Peptide Conjugates for Photocatalytic CO2 Reduction toward Artificial Photosynthesis2019

    • Author(s)
      Hitoshi Ishida, Toshiya Motegi, Atsushi Ohtsuka, Chiaki Kojima, Jun Itabashi, Masaya Kamiya
    • Organizer
      3rd International Solar Fuels Conference (ISF-3), International Conference on Artificial Photosynthesis-2019 (ICARP2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Enhancement of CO2 Reduction Using a Near-Field Excitation2019

    • Author(s)
      Takashi Yatsui, Yosuke Suzuki, Tatsuki Morimoto, Yuma Kato, Mamoru Yamamoto, Tomoko Yoshida, Nobuyuki Shimizu, Yuki Kataoka, Yuichi Negishi, Hitoshi Ishida, Kenji Iida
    • Organizer
      3rd International Solar Fuels Conference (ISF-3), International Conference on Artificial Photosynthesis-2019 (ICARP2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Metal-peptide conjugates for photocatalytic CO2 reduction toward artificial photosynthesis2019

    • Author(s)
      Hitoshi Ishida, Toshiya Motegi, Atsushi Ohtsuka, Chiaki Kojima, Jun Itabashi, Masaya Kamiya
    • Organizer
      The 56th Japanese Peptide Symposum
  • [Presentation] ルテニウム(II)トリカルボニルダイマーのDMSO中における脱カルボニル化反応2019

    • Author(s)
      小田 暁, 内山 洋介, 山村 滋典, 石田 斉
    • Organizer
      錯体化学会第69回討論会
  • [Presentation] 長鎖アルキル基を有するルテニウムトリス(ビピリジン)型錯体の合成:ミセル系における光電子移動反応2019

    • Author(s)
      神戸 瑞季, 石田 斉
    • Organizer
      錯体化学会第69回討論会
  • [Presentation] 人工光合成を目指した光化学的CO2還元分子触媒の開発2019

    • Author(s)
      石田 斉・小田 暁・大塚 敦史・小島 千明
    • Organizer
      第13回バイオ関連化学シンポジウム
  • [Presentation] ルテニウム-ビピラジン-カルボニル錯体:低過電圧で働くCO2還元錯体触媒2019

    • Author(s)
      小田 暁・小堀 誠友・大塚 敦史・内山 洋介・山村 滋典・石田 斉
    • Organizer
      第31回 配位化合物の光化学討論会(2019)
  • [Presentation] 長鎖アルキル基を有するルテニウム錯体触媒の合成: ミセル系における光化学的CO2還元反応を目指して2019

    • Author(s)
      神戸瑞季,石田 斉
    • Organizer
      第31回 配位化合物の光化学討論会(2019)
  • [Presentation] Molecular CO2 Reduction Catalysts Applicable to Nanomaterials for Artificial Photosynthesis2019

    • Author(s)
      Hitoshi Ishida
    • Organizer
      International Congress on Advanced Materials Sciences and Engineering 2019 (AMSE-2019)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Photocatalytic CO2 Reduction by Novel Ruthenium-Peptide Complexes2019

    • Author(s)
      Hitoshi Ishida
    • Organizer
      The 23rd International Symposium on the Photochemistry and Photophysics of Coordination Compounds (ISPPCC2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ペプチド錯体触媒で人工光合成を目指す2019

    • Author(s)
      石田 斉、小島千明、大塚敦史、板橋 淳
    • Organizer
      第22回生命化学研究会
  • [Book] CSJカレントレビュー 『光エネルギー変換における分子触媒の新展開』2020

    • Author(s)
      石田 斉(分担)
    • Total Pages
      未定
    • Publisher
      化学同人
  • [Remarks]

    • URL

      https://researchmap.jp/read0073741

  • [Remarks]

    • URL

      http://kerid-web.kitasato-u.ac.jp/Profiles/35/0003489/profile.html

URL: 

Published: 2021-01-27  

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