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2020 Fiscal Year Annual Research Report

Elucidation of the relationship between hydride ion conductivity and reaction mechanism in catalysis

Publicly Offered Research

Project AreaHYDROGENOMICS: Creation of Innovative Materials, Devices, and Reaction Processes using Higher-Order Hydrogen Functions
Project/Area Number 19H05051
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

北野 政明  東京工業大学, 元素戦略研究センター, 准教授 (50470117)

Project Period (FY) 2019-04-01 – 2021-03-31
Keywordsヒドリドイオン / アンモニア合成 / 金属―担体界面
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、アルカリ土類ニクトゲン化合物や希土類酸水素化物などのヒドリド化合物を触媒担体として用い、Ru 等の金属ナノ粒子触媒上での水素化反応をH-イオンの反応性により促進させることをねらう。またこの時、担体のヒドリドイオン導電性と触媒活性との相関関係を明らかにし、高性能な触媒材料の設計指針を得ることを主な目的としている。
本年度は、希土類酸水素化物であるLaHOやCeHOにRuを固定化した触媒が、高いアンモニア合成活性を示すことが知られているRu担持La2O3やRu担持CeO2よりも100℃程度低温でアンモニア合成活性を示すことを明らかにした。LaHOのバルクのヒドリドイオン伝導性と触媒活性との間に直接的な相関関係はなく、Ru-担体界面付近に存在するH-イオンの移動度が触媒活性に大きく影響し、またLaH3のような金属水素化物と比べLaHOの方が窒化に対する耐性が強く安定した触媒活性を実現できることを明らかにした。
また、この研究から派生して希土類窒化物をNi触媒の担体として用いると、希土類窒化物上の窒素空孔サイトで窒素分子をNi上で水素分子をそれぞれ活性化することで優れたアンモニア合成触媒となることを見出した。
また、電子供与性のほとんどないCaCN2をRu触媒の担体とすると、反応中にCN2-欠陥が生じそこに電子やH-イオンが入ることで優れたアンモニア合成および分解活性が発言する子をも明らかにした。またRu/CaCN2触媒は大気中で取り扱っても極めて安定であり、触媒活性も大気中に出した後も低下しない触媒材料であることを明らかにした。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (25 results)

All 2021 2020 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (10 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 9 results) Presentation (10 results) (of which Invited: 3 results) Remarks (4 results)

  • [Int'l Joint Research] PNNL(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      PNNL
  • [Journal Article] Why Ca2NH works as an efficient and stable support of Ru catalyst in ammonia synthesis2021

    • Author(s)
      Kitano Masaaki、Yamagata Kyosuke、Hosono Hideo
    • Journal Title

      Research on Chemical Intermediates

      Volume: 47 Pages: 235~248

    • DOI

      10.1007/s11164-020-04332-3

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Ship-in-a-Bottle Synthesis of High Concentration of N2 Molecules in a Cage-Structured Electride2021

    • Author(s)
      Nakao Takuya、Ogasawara Kiya、Kitano Masaaki、Matsuishi Satoru、Sushko Peter V.、Hosono Hideo
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 12 Pages: 1295~1299

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.0c03800

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Advances in Materials and Applications of Inorganic Electrides2021

    • Author(s)
      Hosono Hideo、Kitano Masaaki
    • Journal Title

      Chemical Reviews

      Volume: 121 Pages: 3121~3185

    • DOI

      10.1021/acs.chemrev.0c01071

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 窒化物を利用した貴金属フリーアンモニア合成触媒2021

    • Author(s)
      北野政明,細野秀雄
    • Journal Title

      水素エネルギーシステム

      Volume: 46 Pages: 23-27

  • [Journal Article] Air-Stable Calcium Cyanamide-Supported Ruthenium Catalyst for Ammonia Synthesis and Decomposition2020

    • Author(s)
      Kishida Kazuhisa、Kitano Masaaki、Sasase Masato、Sushko Peter V.、Abe Hitoshi、Niwa Yasuhiro、Ogasawara Kiya、Yokoyama Toshiharu、Hosono Hideo
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 3 Pages: 6573~6582

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c00754

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Vacancy-enabled N2 activation for ammonia synthesis on an Ni-loaded catalyst2020

    • Author(s)
      Ye Tian-Nan、Park Sang-Won、Lu Yangfan、Li Jiang、Sasase Masato、Kitano Masaaki、Tada Tomofumi、Hosono Hideo
    • Journal Title

      Nature

      Volume: 583 Pages: 391~395

    • DOI

      10.1038/s41586-020-2464-9

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Contribution of Nitrogen Vacancies to Ammonia Synthesis over Metal Nitride Catalysts2020

    • Author(s)
      Ye Tian-Nan、Park Sang-Won、Lu Yangfan、Li Jiang、Sasase Masato、Kitano Masaaki、Hosono Hideo
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 142 Pages: 14374~14383

    • DOI

      10.1021/jacs.0c06624

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Intermetallic ZrPd3-Embedded Nanoporous ZrC as an Efficient and Stable Catalyst of the Suzuki Cross-Coupling Reaction2020

    • Author(s)
      Lu Yangfan、Ye Tian-Nan、Park Sang-Won、Li Jiang、Sasase Masato、Abe Hitoshi、Niwa Yasuhiro、Kitano Masaaki、Hosono Hideo
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 10 Pages: 14366~14374

    • DOI

      10.1021/acscatal.0c03416

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Efficient Ammonia Synthesis over Phase-Separated Nickel-Based Intermetallic Catalysts2020

    • Author(s)
      Ye Tian-Nan、Lu Yangfan、Kobayashi Yasukazu、Li Jiang、Park Sang-Won、Sasase Masato、Kitano Masaaki、Hosono Hideo
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 124 Pages: 28589~28595

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c09590

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Ruthenium Catalysts Promoted by Lanthanide Oxyhydrides with High Hydride‐Ion Mobility for Low‐Temperature Ammonia Synthesis2020

    • Author(s)
      Ooya Kayato、Li Jiang、Fukui Keiga、Iimura Soshi、Nakao Takuya、Ogasawara Kiya、Sasase Masato、Abe Hitoshi、Niwa Yasuhiro、Kitano Masaaki、Hosono Hideo
    • Journal Title

      Advanced Energy Materials

      Volume: 11 Pages: 2003723~2003723

    • DOI

      10.1002/aenm.202003723

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] アニオン欠陥を活性点とする新規アンモニア合成触媒の開発2021

    • Author(s)
      北野政明
    • Organizer
      第10回酸化物研究の新機軸に向けた学際討論会
    • Invited
  • [Presentation] アニオン空孔を活用した貴金属フリーアンモニア合成触媒2021

    • Author(s)
      北野政明
    • Organizer
      第2回機能材料設計・開発討論会
    • Invited
  • [Presentation] 窒化物系材料を利用した貴金属フリーアンモニア合成触媒2020

    • Author(s)
      北野政明
    • Organizer
      第3回 ハイドロジェノミクス研究会
    • Invited
  • [Presentation] 希土類窒化物系材料の格子窒素および水素を利用したMars-van Krevelen機構によるアンモニア合成2020

    • Author(s)
      北野政明、鯨井純、小笠原気八、多田朋史、細野秀雄
    • Organizer
      第126回触媒討論会
  • [Presentation] 希土類窒化物中の窒素欠陥および担持Niを活性種とするアンモニア分解2020

    • Author(s)
      竹越洋介, 小笠原気八, 北野政明, 細野秀雄
    • Organizer
      第126回触媒討論会
  • [Presentation] BaCeO3-xNyHzを触媒とするアンモニア合成2020

    • Author(s)
      鯨井純, 北野政明, 小笠原気八, 多田朋史, 細野秀雄
    • Organizer
      第126回触媒討論会
  • [Presentation] Ni担持CaNH触 媒上での NH2-欠陥を介した Mars-van Krevelen 機構によるアンモニア分解反応2020

    • Author(s)
      小笠原気八, 岸田和久, 北野政明, 細野秀雄
    • Organizer
      第126回触媒討論会
  • [Presentation] ヒドリド化合物触媒を用いた光誘起アンモニア合成2020

    • Author(s)
      阿部涼介, 北野政明, 小笠原気八, 細野秀雄
    • Organizer
      第126回触媒討論会
  • [Presentation] Ni担持CaNH触媒上のアニオン空孔を利用したアンモニア分解2020

    • Author(s)
      小笠原気八, 岸田和久, 北野政明, 細野秀雄
    • Organizer
      第14回物性科学領域横断研究会
  • [Presentation] Ni/CaNH界面のアニオン欠陥を活性点とするアンモニア分解反応2020

    • Author(s)
      小笠原気八, 岸田和久, 北野政明, 細野秀雄
    • Organizer
      第46回固体イオニクス討論会
  • [Remarks] 北野研究室HP

    • URL

      https://www.mces.titech.ac.jp/authors/kitano

  • [Remarks] 低温で高効率なアンモニア合成を実現

    • URL

      https://www.titech.ac.jp/news/2020/048610.html

  • [Remarks] ニッケルを使った高性能アンモニア合成触媒を開発

    • URL

      https://www.titech.ac.jp/news/2020/047268.html

  • [Remarks] ニッケル触媒のアンモニア合成活性、窒素空孔の形成されやすさが鍵

    • URL

      https://www.titech.ac.jp/news/2020/047565.html

URL: 

Published: 2021-12-27  

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