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2020 Fiscal Year Annual Research Report

Electrochemically-driven self-standing molecular engine hydrogel modeled on Spasmoneme motion

Publicly Offered Research

Project AreaMolecular Engine: Design of Autonomous Functions through Energy Conversion
Project/Area Number 19H05400
Research InstitutionNagasaki University

Principal Investigator

相樂 隆正  長崎大学, 工学研究科, 教授 (20192594)

Project Period (FY) 2019-04-01 – 2021-03-31
Keywords電気化学発動系 / ハイドロゲル / 創発的ダイナミクス / 急速収縮 / 酸化還元 / ビオロゲン / 顕微表面増強ラマン分光 / 導電性フィラー
Outline of Annual Research Achievements

・グルタルアルデヒド架橋ポリ-L-Lysベースのビオロゲンペンダントヒドロゲルを、種々のペンダント率で合成したところ、最大の収縮率を示すのは25%だった。それに、金ナノ粒子、カーボンナノチューブ、グラフェンナノプレートレットを導電性フィラーとして入れ込み、ビオロゲンの酸化還元に基づく収縮と再膨張の加速を試験した。特に金ナノ粒子で顕著に電子移動が高速化広域化すること、収縮の初速度をカーボンナノ材料が加速することがわかった一方で、再膨張の加速は限定的だった。また、ビオロゲンの対アニオンをアニオン性ポリマーに代えると電子移動過程は速くなった一方で、還元反応電荷当たりの収縮率は逆に小さくなった。更には、金のネットワークをゲル中に入れる方法を種々検討し、有効性を評価できた。
・上記ゲルが電極に接しているときの電子移動を確認するため、顕微増強ラマン散乱分光測定を行った結果、還元時に過渡的に生成する鎖間でのビオロゲンダイマー生成による架橋点が孤立化するために、電子移動の相手の密度が減少し、電子ホッピングが非効率になることがわかった。
・電極上で、ロボットと見立てた液滴の動きを、摩擦を極力小さくしつつ、大きな接触角変化のものとするため、またゼロ電荷電位に対して対称的な電位範囲で可能にするため、パーフルオロ系溶媒であるNovecを用い、定量的な検討を行った。表面電荷-電位曲線と接触角の電位依存性を比較する新しい解析方法を考案し、Novec液滴の静摩擦係数がヘキサデカン滴の1/3程度であることを初めて明らかにした。
・古典的な電解質ポリマーアクチュエータ材料であるナフィオンに、パーフルオロ基で内部チャンネル内壁と強い相互作用があるビオロゲンを含侵させたが、この含侵材料では還元収縮は起こらなかった。ビオロゲンなどとの結合様式が重要であることが確認できた。
・以上は、可動スマートゲル高度化に発展させる。

Research Progress Status

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

Remarks

アウトリーチ: 本研究に関連して、高校生を対象に、以下の講義を実施した: (1) 長崎県立川棚高校で」クラスラボ「表面張力」を実施(2020.10.02), (2) 長崎県立佐世保北高校で高大連携事業講義体験「生物のように動くものを化学の力で作り出せるかー発動する分子組織体」を実施(2020.12.25)。

  • Research Products

    (9 results)

All 2021 2020 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 1 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 1 results)

  • [Int'l Joint Research] University of Victoria/University of Guelph(カナダ)

    • Country Name
      CANADA
    • Counterpart Institution
      University of Victoria/University of Guelph
  • [Journal Article] Effect of an Underlying Monolayer of a Nafion Film upon Redox Reaction of Methyl Viologen on a Au Electrode2021

    • Author(s)
      AYABE Tatsuya、SAGARA Takamasa
    • Journal Title

      Electrochemistry

      Volume: 89 Pages: 131~133

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.20-00132

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] In Situ Surface-enhanced Raman Scattering Spectroscopic Study of a Redox-active Deformable Hydrogel on a Roughened Au Electrode Surface2021

    • Author(s)
      Wang Bo、daFonseca Bruno G.、Brolo Alexandre G.、Sagara Takamasa
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 50 Pages: 467~470

    • DOI

      10.1246/cl.200766

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Enhancement of deformation of redox-active hydrogel as an actuator by increasing pendant viologens and adding filler or counter-charged polymer2021

    • Author(s)
      Wang Bo、Tahara Hironobu、Sagara Takamasa
    • Journal Title

      Sensors and Actuators B: Chemical

      Volume: 331 Pages: 129359~129359

    • DOI

      10.1016/j.snb.2020.129359

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electrochemical and spectroelectrochemical probing of the ionic channel in Nafion films using the redox of perfluoroalkyl viologen2020

    • Author(s)
      Ayabe Tatsuya、Chen Aicheng、Sagara Takamasa
    • Journal Title

      Journal of Electroanalytical Chemistry

      Volume: 873 Pages: 114442~114442

    • DOI

      10.1016/j.jelechem.2020.114442

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Electrowetting of Hydrofluoroether Liquid Droplet at a Gold Electrode/Water Interface: Significance of Lower Adhesion Energy and Static Friction Energy2020

    • Author(s)
      Morooka Tetsuro、Sagara Takamasa
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 36 Pages: 9685~9692

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.0c00829

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 動的挙動を電気化学駆動し制御するための機序の開拓2021

    • Author(s)
      相樂隆正
    • Organizer
      電気化学会第88回大会
    • Invited
  • [Presentation] Redox-Driven Deformation and Electrode Reaction of Viologen- Incorporated Polymer Hydrogel2020

    • Author(s)
      Bo Wang, Hironobu Tahara, Takamasa Sagara
    • Organizer
      71st Annual Meeting, International Society of Electrochemistry
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Redox Actuation of Polymer-Hydrogel Using Viologen as Active Sites2020

    • Author(s)
      Takamasa Sagara, Bo Wang, Hitomi Eguchi, Hironobu Tahara
    • Organizer
      8th International Symposium on Applied Engineering and Science (SAES2020)
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2021-12-27  

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