2021 Fiscal Year Annual Research Report
Development of Hybrid Catalyst based on the Flow Dynamics in Porous Materials
Publicly Offered Research
| Project Area | Hybrid Catalysis for Enabling Molecular Synthesis on Demand |
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| Project/Area Number |
20H04825
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
三浦 佳子 九州大学, 工学研究院, 教授 (00335069)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 固定化触媒 / 滞留時間分布 / 連続流通反応 / 界面反応 / 分子触媒 / ホスフィン配位子 / 物質移動 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
多孔質高分子モノリスを利用し、固定化触媒の開発と連続流通反応の検討を行い、連続流通反応の特性に伴う、反応特性について検討した。
プロリンを固定化した高分子モノリスを検討した。L-プロリンのメタクリレート誘導体、メチルメタクリレートと共に、PEGをポロゲンとしてラジカル重合を行い、多孔性のプロリン固定化触媒を調製した。その固定化触媒を用いて、アルドール縮合の連続流通合成法を検討した。また、滞留時間分布解析（RTD）を行った。PEGの分子量の違いによって、異なる孔径の高分子固定化触媒を調製することができ、分子量4000と6000 のPEGをポロゲンとして用いた場合に、PEG6000では孔径分布が均一で、効率的に反応が起こることがわかった。また、リアクターの径を4 mm, と500 μmとして反応を行うと、内径が狭いマイクロリアクターではプラグフローが達成され、基質がパルス的に触媒に輸送され、触媒回転数も高くなることがわかった。また、アルドール縮合反応については、95％以上の高い鏡像異性体過剰率で、生成物が得られた。
ポリスチレンを用いたPd触媒固定化モノリスを調製した。スチレントリフェニルホスフィン誘導体、スチレン、ジビニルベンゼンと共にラジカル重合することで、モノリスを調製した。このとき、種々の電子密度を有するスチレン誘導体を用いて、多孔質モノリスの調製を行い、Pdを配位させて触媒を調製した。調製したPd固定化触媒について、鈴木宮浦カップリングを検討した。スチレン誘導体に電子供与基、吸引基を結合させた、ポリスチレン誘導体を調製したところ、π電子密度によって、触媒回転数は大きく異なり、スチレンのπ電子密度によって、Pd触媒の活性、安定性を制御できることを明らかにした。
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| Research Progress Status |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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