Publicly Offered Research
水を電子源とした二酸化炭素の可視光還元反応は一酸化炭素・ギ酸が生成物であり,多電子還元に基づくメタノールやメタンを生成させた研究例は少なく,また明確な反応メカニズムで証明される可視光エネルギーを利用した二酸化炭素からメタノールやメタン生成系は皆無である.本提案では,半導体光触媒電極を光アノード, 炭素ファイバー電極をカソードとした光電気化学セルを用い,ギ酸・ホルムアルデヒド・アルコール脱水素酵素(それぞれFDH,FldDH,ADHと略記)それぞれに対 して最も有効に作用する電子メディエータの光還元を介した水を電子源とした二酸化炭素‐メタノール変換系を構築することを目的とする.研究期間内に進める研究項目は以下の3つである①FDH・FldDH・ADHそれぞれに対して最も有効に作用する電子メディエータの設計と創製②酸化チタン・バナジン酸ビスマス等半導体光触媒を用いた水を電子源とする電子メディエータの光還元系の構築③半導体光触媒電極を光アノード,炭素ファイバー電極をカソード,FDH・FldDH・ADHを触媒とした可視光による二酸化炭素のメタノールへの還元系の構築と効率化昨年度は光触媒による水の分解とビオローゲン誘導の還元を隔膜を介して連結した光電気化学セル(半導体光触媒電極を光ア ノード,炭素ファイバー電極をカソード)を用いて,カソード側にビオローゲン誘導体を添加し,光アノード側から光照射し,一電子還元型ビオローゲン誘導体の生成について光電気化学的・分光学的手法により明らかにしたが,ビオローゲン誘導体は光触媒と生体触媒とを複合化した光電気化学的二酸化炭素還元では有効に機能しなかった.そこで2021年度ではロジウム錯体及びロジウム微粒子を創製し、これと光触媒とを用いた可視光駆動型NADH再生系を構築,生体触媒と複合化した光電気化学的二酸化炭素還元を達成した.
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
All 2022 2021 Other
All Journal Article (10 results) (of which Peer Reviewed: 10 results) Presentation (41 results) (of which Int'l Joint Research: 14 results, Invited: 14 results) Book (2 results) Remarks (1 results)
Reaction Chemistry & Engineering
Volume: 7 Pages: 181~191
10.1039/D1RE00405K
Sustainable Energy & Fuels
Volume: 5 Pages: 6004~6013
10.1039/D1SE01399H
Chemistry Letters
Volume: 50 Pages: 1979~1982
10.1246/cl.210518
New Journal of Chemistry
Volume: 45 Pages: 15748~15752
10.1039/D1NJ02856A
Volume: 45 Pages: 14803~14807
10.1039/D1NJ02481G
Volume: 45 Pages: 11461~11465
10.1039/D1NJ02676C
Volume: 45 Pages: 9324~9333
10.1039/D1NJ01181B
Journal of the Japan Petroleum Institute
Volume: 64 Pages: 203~210
10.1627/jpi.64.203
ChemNanoMat
Volume: 7 Pages: 626~634
10.1002/cnma.202100045
Volume: 45 Pages: 5780~5790
10.1039/D1NJ00889G
https://www.omu.ac.jp/orp/biocatalyst/