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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Creation of highly active water-splitting photocatalysts

Publicly Offered Research

Project AreaCreation of novel light energy conversion system through elucidation of the molecular mechanism of photosynthesis and its artificial design in terms of time and space
Project/Area Number 20H05115
Research InstitutionTokyo University of Science

Principal Investigator

根岸 雄一  東京理科大学, 理学部第一部応用化学科, 教授 (20332182)

Project Period (FY) 2020-04-01 – 2022-03-31
Keywords水分解光触媒 / 金属クラスター / 高機能化 / 面選択的担持
Outline of Annual Research Achievements

水分解光触媒は、水と太陽光からクリーンなエネルギー源である水素を製造できるため、長年注目を集めている。このような光触媒の高活性化には、金属ナノ粒子(NPs)を助触媒として光触媒上に担持することが有効である。我々はこれまでに、金属NPsよりも微細な金属ナノクラスター(NCs)や金属錯体を合成し、それらを担持する手法を確立することで、活性点となる助触媒の微細化に伴う水分解光触媒の高活性化に成功してきた。一方、一部の半導体光触媒においては、励起された電子と正孔(キャリア)が、それぞれ到達しやすい結晶面が存在することが知られている。そのため、微細な助触媒を適切な光触媒結晶面に選択的に担持できれば、更なる活性向上が期待できる。そこで、本研究では、水素生成助触媒として働く微細なロジウム(Rh)酸化物を、光触媒上の励起電子が移動しやすい結晶面(水素生成面)へ選択的に担持する方法を開発し、水分解活性の更なる向上を試みた。光触媒担体には18-facet SrTiO3(18-STO)を、助触媒の前駆体には液相法により合成したRh錯体(Rh:SG)を用いた。初めに18-STO表面上に酸化クロム(Cr2O3)膜を光電着させた。その後、この光触媒にRh:SGをメタノール存在下で光電着することにより、Rh:SGを18-STOの結晶面のうち水素生成面({100}面)上に選択的に担持させた。次に、焼成処理により配位子を除去し、光照射することで目的の光触媒(RhxCryOz /18-STO)を調製した(本手法)。本手法で調製した光触媒は、Bare-18-STOと比較して大幅に高い水分解活性を示した。これは、NCs吸着法と比較しても1.2倍高い。これらは、Rh酸化物助触媒を18-STOの水素生成面に選択的に担持することによって、励起キャリアの再結合が抑制されたためだと解釈した。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (16 results)

All 2022 2021

All Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 6 results) Presentation (10 results)

  • [Journal Article] Development and Functionalization of Visible-light-driven Water-splitting Photocatalysts2022

    • Author(s)
      T. Kawawaki, M. Kawachi, D. Yazaki, Y. Akinaga, D. Hirayama, Y. Negishi
    • Journal Title

      Nanomaterials

      Volume: 12 Pages: 344

    • DOI

      10.3390/nano12030344

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Toward the Creation of High-performance Heterogeneous Catalysts by Controlled Ligand Desorption from Atomically Precise Metal Nanoclusters2021

    • Author(s)
      T. Kawawaki, Y. Kataoka, M. Hirata, Y. Iwamatsu, S. Hossain, Y. Negishi
    • Journal Title

      Nanoscale Horizons

      Volume: 6 Pages: 409-448

    • DOI

      10.1039/D1NH00046B

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Thermal Stability of Crown-motif [Au9(PPh3)8]3+ and [MAu9(PPh3)8]2+ (M = Pd, Pt) Clusters: Effects of Gas Composition, Single-atom Doping, and Counter Anions2021

    • Author(s)
      T. Matsuyama, S. Kikkawa, Y. Fujiki, M. Tsukada, H. Takaya, N. Yasuda, K. Nitta, N. Nakatani, Y. Negishi, S. Yamazoe
    • Journal Title

      J. Chem. Phys

      Volume: 155 Pages: 044307

    • DOI

      10.1063/5.0059690

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Simple and High-Yield Preparation of Carbon-Black-Supported ~1-nm Platinum Nanoclusters and Their Oxygen Reduction Reactivity2021

    • Author(s)
      T. Kawawaki, N. Shimizu, K. Funai, Y. Mitomi, S. Hossain, S. Kikkawa, D. J. Osborn, S. Yamazoe, G. F. Metha, Y. Negishi
    • Journal Title

      Nanoscale

      Volume: 13 Pages: 14679-14687

    • DOI

      10.1039/D1NR04202E

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Creation of High-Performance Heterogeneous Photocatalysts by Controlling Ligand Desorption and Particle Size of Gold Nanocluster2021

    • Author(s)
      T. Kawawaki, Y. Kataoka, M. Hirata, Y. Akinaga, R. Takahata, K. Wakamatsu, Y. Fujiki, M. Kataoka, S. Kikkawa, A. S. Alotabi, S. Hossain, D. J. Osborn, T. Teranishi, G. G. Andersson, G. F. Metha, S. Yamazoe, Y. Negishi
    • Journal Title

      Angew. Chem. Int. Ed

      Volume: 60 Pages: 21340-21350

    • DOI

      10.1002/anie.202104911

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Supported, ~1-nm-Sized Platinum Clusters: Controlled Preparation and Enhanced Catalytic Activity2021

    • Author(s)
      T. Kawawaki, N. Shimizu, Y. Mitomi, D. Yazaki, S. Hossain, Y. Negishi
    • Journal Title

      Bull. Chem. Soc. Jpn

      Volume: 94 Pages: 2853-2870

    • DOI

      10.1246/bcsj.20210311

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 金属単原子を担持した窒化炭素光触媒による可視光水分解水素生成2022

    • Author(s)
      亀甲ひなの 平田桃子 秋永有輝 川脇徳久 根岸雄一
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会
  • [Presentation] 高活性かつ実用的な白金クラスター触媒の創製2021

    • Author(s)
      川脇徳久 三富優介 清水暢之 S. Hossain 吉川聡一 山添誠司 G.F.Metha 根岸雄一
    • Organizer
      ナノ学会第19回大会
  • [Presentation] 極微細Ptクラスター助触媒による水分解光触媒の高活性化2021

    • Author(s)
      矢崎大地 川地正将 平山大祐 川脇徳久 加藤康作 山方啓 吉川聡一 山添誠司 根岸雄一
    • Organizer
      第12回 触媒科学研究発表会
  • [Presentation] 高活性酸素還元反応活性を有した微細白金クラスターの創製2021

    • Author(s)
      根岸雄一
    • Organizer
      量子・デバイス研究会「革新的材料の創出とデバイス応用」
  • [Presentation] Ni多核錯体の原子精度での合成と電気化学測定による酸素生成反応触媒活性の評価2021

    • Author(s)
      船木壮太 岩松侑輝 岡田知篤 川脇徳久 吉川聡一 山添誠司 根岸雄一
    • Organizer
      2021年電気化学秋季大会
  • [Presentation] Control of Cu metal exchange in thiolate protected gold-based 25 atoms alloy clusters2021

    • Author(s)
      R.Kaneko S.Miyajima T.Iwasa S.Hossain T.Kawawaki Y.Negishi
    • Organizer
      錯体化学会第71回討論会
  • [Presentation] 焼成過程の理解に基づく高活性な金クラスター担持水分解光触媒の創製2021

    • Author(s)
      秋永有輝 平田桃子 川脇徳久 高畑遼 片岡実織 吉川聡一 寺西利治 山添誠司 根岸雄一
    • Organizer
      第72回 コロイドおよび界面化学討論会
  • [Presentation] 極微細な白金助触媒ナノ粒子担持による可視光応答水分解光触媒の高活性化2021

    • Author(s)
      川地正将 矢崎大地 平山大祐 川脇徳久 加藤康作 山方啓 吉川聡一 山添誠司 根岸雄一
    • Organizer
      第31回 日本MRS年次大会
  • [Presentation] 1 nm程度のPtクラスター助触媒担持による可視光応答水分解光触媒g-C3N4の高活性化2021

    • Author(s)
      矢崎大地 川地正将 平山大祐 川脇徳久 加藤康作 山方啓 吉川聡一 山添誠司 根岸雄一
    • Organizer
      第40回 光がかかわる触媒化学シンポジウム
  • [Presentation] 超原子分子Ag23Pd2クラスターの合成と評価2021

    • Author(s)
      宮嶋小百合 金子凌 Sakiat Hossain 川脇徳久 岩佐豪 武次徹也 根岸雄一
    • Organizer
      第15回 分子科学討論会

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Published: 2022-12-28  

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