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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Understanding the rule of the interface affinity between Li/inorganic solid oxide electrolyte

Publicly Offered Research

Project AreaScience on Interfacial Ion Dynamics for Solid State Ionics Devices
Project/Area Number 20H05288
Research InstitutionNagoya University

Principal Investigator

本山 宗主  名古屋大学, 工学研究科, 講師 (30705752)

Project Period (FY) 2020-04-01 – 2022-03-31
KeywordsLi / 酸化物系固体電解質 / 接触角 / LiPON
Outline of Annual Research Achievements

前年度は、露点が-80 ℃以下のグローブボックス内に設置した高真空下のベルジャーの中でLi箔を溶融させ、それをRFマグネトロンスパッタリング法を用いて作製したリン酸リチウムオキシナイトライドガラス(LiPON)上に滴下し、冷却後、接触角を測定するという手法でLiとLiPON間の濡れ性を擬似的に評価した。溶融したLiの接触角を直接観察する手法ではなかったが、LiPONの大気暴露時間の増大にともない接触角が増大するなど、表面の変化(炭酸リチウムの被覆率の増大)に応じた傾向が確認できたため、今年度は、より精密な測定に取り組んだ。
まず、ベルジャーの側壁にフィードスルーとビューポートを取り付けた。これによりベルジャーの中へヒーターと熱電対を導入できた。ヒーター、熱電対、LiPON試料は、同一の真鍮板上に設置した。すなわち、熱電対で真鍮板の温度を測定しながら、真鍮板を介してLiPON試料を加熱した。Li箔は、LiPONと接触させながら、別途タングステン線を介して加熱した。
LiPONは、240 ℃以上の温度で加熱されると結晶化し、亀裂を生じ、基板から剥離する。そこで、Liの融点である181 ℃よりも高く、220 ℃未満の温度域でヒーターの温度を制御した。自作した加熱機構によって、LiPONを結晶化させることなくLiを溶融させ、接触角をビュートポートから直接観察できた。なお、真鍮板の温度が181 ℃を超えた付近からLi が溶融し始めることを観察し、ヒーターの温度制御が精密に行えていることを確認した。
LiPONの製膜位置(スパッタ中心からの距離)を変えることでN/P比が異なるLiPON薄膜を作製できた。スパッタ中心からより離れた位置で製膜したLiPONを用いると、Liの接触角がわずかに低下する傾向が認められた。すなわち、N/P比が高くなると、Liとの親和性が低下することが明らかとなった。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (8 results)

All 2021

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (7 results) (of which Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Charge/Discharge Reactions via LiPON/Multilayer-Graphene Interfaces without Li<sup>+</sup> Desolvation/Solvation Processes2021

    • Author(s)
      Motoyama Munekazu、Miyoshi Keita、Yamamoto Satoshi、Sakakibara Ryotaro、Yamamoto Yuta、Yamamoto Takayuki、Norimatsu Wataru、Iriyama Yasutoshi
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 4 Pages: 10442~10450

    • DOI

      10.1021/acsaem.1c00628

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Short-Circuiting of Li6.6La3Zr1.6Ta0.4O12 Caused by Li Plating2021

    • Author(s)
      Munekazu Motoyama
    • Organizer
      Interface IONICS Online Symposium 2021 Spring
    • Invited
  • [Presentation] Cu集電体/LiPON界面におけるLiの核生成に及ぼす温度の影響2021

    • Author(s)
      本山宗主,廣田正陽,石垣範和,山本貴之,入山恭寿
    • Organizer
      2021年電気化学会秋季大会
  • [Presentation] Li/酸化物系無機固体電解質界面の接触角測定2021

    • Author(s)
      杉浦純基,石垣範和,本山宗主,入山恭寿
    • Organizer
      電気化学会 東海支部・東北支部合同シンポジウム
  • [Presentation] Li6.6La3Zr1.6Ta0.4O12の臨界短絡電流密度2021

    • Author(s)
      本山宗主,北川瑞貴,勝山新,石垣範和,入山恭寿
    • Organizer
      第62回電池討論会
  • [Presentation] Temperature Dependence of Critical Current Density for Li3.3La3Zr1.6Ta0.4O122021

    • Author(s)
      Arata Katsuyama, Mizuki Kitagawa, Norikazu Ishigaki, Munekazu Motoyama, and Yasutoshi Iriyma
    • Organizer
      3rd World Conference on Solid Electrolytes for Advanced Applications: Garnets and Competitors
  • [Presentation] Li+ Insertion/Extraction Reactions at LiPON/Graphene Interface on SiC(0001)2021

    • Author(s)
      Satoshi Yamamoto, Ryotaro Sakakibara, Norikazu Ishigaki, Munekazu Motoyama, Wataru Norimatsu, and Yasutoshi Iriyama
    • Organizer
      3rd World Conference on Solid Electrolytes for Advanced Applications: Garnets and Competitors
  • [Presentation] SiC上単層グラフェン/LiPON界面に起こる Li+挿入脱離反応2021

    • Author(s)
      山本智士,榊原涼太郎,石垣範和,本山宗主,乗松航,入山恭寿
    • Organizer
      第62回電池討論会

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Published: 2022-12-28  

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