2009 Fiscal Year Annual Research Report
表面増強赤外吸収・ラマン散乱の比較による増強機構の検討
Publicly Offered Research
| Project Area | Strong Photons-Molecules Coupling Fields for Chemical Reactions |
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| Project/Area Number |
21020003
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
大澤 雅俊 Hokkaido University, 触媒化学研究センター, 教授 (00108466)
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| Keywords | 表面増強赤外吸収 / 表面増強ラマン散乱 / 表面振動分光 / 金属ナノ微粒子 / 電極触媒 / 機能表面 |
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| Research Abstract |
表面増強ラマン散乱(SERS)と表面増強赤外吸収(SEIRA)はともに光と分子の強結合によって生じるが、増強機構はまだ十分に理解されていない。本年度は、SEIRAの電磁気学的増強機構理論の再検討を行い、下地基板の強増効果を考慮することにより、スペクトルの変形が起こり、実測結果をよく説明することを示した。また、Ag表面に吸着したp-aminothiophenolのSERSとSEIRAの比較を行った。SERSスペクトルは固体試料と全く異なったスペクトルを与えるが、表面と吸着分子間のCTに起因する増強効果(Herzberg-Teller効果)と、光化学反応によるアゾ化の2つの解釈がある。この問題を解決すべく、同一条件下でSEIRAスペクトルを測定したが、固体試料とほぼ同一のスペクトルを与え、アゾ化の可能性は低いことが分かった。また、観測されたSERSスペクトルを量子力学計算で再現することを試みているが、まだ成功していない。その他、SEIRAの応用展開を図り、Pt電極表面でのギ酸からCO_2への電気化学酸化という燃料電池に直結した反応の解析を行った。従来、フォルメートを経る反応と、反応中間体を経ないで直接酸化されるという2つのモデルが提案されている。時間分解スペクトルと酸化電流の詳細な解析によって、この反応はフォルメートを経て起こることを明らかにした。さらに、いくつかの反応系で可視光照射によるプラズモン励起を介した反応促進の可能性を検討したが、現在のところ期待した効果は観測されていない。
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[Journal Article] Mechanistic Studies by Sum-Frequency Generation Spectroscopy : Hydrolysis of a Supported Phospholipid Bilayer by Phospholipase A22010
Author(s)
Tong, Y., Li, N., Liu, H., Ge, A., Osawa, M., Ye, S.
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Journal Title
Angew.Chem.Int.Ed. 49
Pages: 2319-2323
Peer Reviewed
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[Journal Article] ATR-SEIRAS Investigation of the Fermi Level of Pt Cocatalyst on a GaN Photocatalyst for Hydrogen Evolution under Irradiation2009
Author(s)
Yoshida, M., Yamakata, A., Takanabe, K., Kubota, J., Osawa, M., Domen K.
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Journal Title
J.Am.Chem.Soc. 131
Pages: 13218-13219
Peer Reviewed
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[Journal Article] In Situ Scanning Tunneling Microscopy Observation of Metal-Cluster Redox Interconversion and CO Dissociation Reactions at a Solution/Au(111)Interface2009
Author(s)
Noda, H., Uehara, H., Abe M., Michi, T., Osawa, M., Uosaki, K., Sasaki, Y.
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Journal Title
Bull.Chem.Soc.Jpn. 82
Pages: 1227-1231
Peer Reviewed
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[Journal Article] Adsorption of Propylene Carbonate(PC)on the LiCoO_2 Surface Investigated by Nonlinear Vibrational Spectroscopy2009
Author(s)
Liu, H.-J., Tong, Y.-J., Kuwata, N., Osawa, M., Kawamura, J., Ye, S.
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Journal Title
J.Phys.Chem.C 113
Pages: 20531-20534
Peer Reviewed
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