2022 Fiscal Year Annual Research Report
格子窒素及び水素を利用した活性触媒界面の形成とその作用機構解明
Publicly Offered Research
| Project Area | HYDROGENOMICS: Creation of Innovative Materials, Devices, and Reaction Processes using Higher-Order Hydrogen Functions |
|---|
| Project/Area Number |
21H00019
|
|---|
| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
|---|
Principal Investigator |
北野 政明 東京工業大学, 元素戦略MDX研究センター, 教授 (50470117)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2023-03-31
|
| Keywords | ヒドリドイオン / 活性触媒界面 / 水素化 |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
担体の格子アニオンサイトによる遷移金属ナノ粒子触媒のアンモニア分解に対する促進効果を調べる中で、六方晶構造を有する新規酸水素化物BaTiO3-xHxの合成に成功した。本材料は、既報の立方晶BaTiO3-xHxと比較して水素含有量が約2倍であり、金属的な特性を示し2.3eV程度の低い仕事関数を有することがわかった。本材料は、大気中水中でも安定であるため、Pdを担持しフェニルアセチレンの選択水素化反応に用いたところ、酸化物担持Pd触媒よりも著しく高い触媒活性を示した。さらに、繰り返して使用しても活性の低下は見られず、触媒を水および大気にさらしても活性の低下は観測されなかった。低仕事関数のBaTiO3-xHxからPdへの電子移動が起こり、負に帯電したPdナノ粒子が高い触媒活性の要因であることが明らかとなった。
また、LaH2+xを触媒担体とし、Cuを担持することで100℃以下の低温でCO水素化によるメタノール合成反応が促進されることも見いだした。このような低温条件では、工業触媒として利用されているCu/ZnO/Al2O3触媒は全く作動しない。Cu/LaH2+x触媒上での本反応の活性化エネルギーは、43-47 kJ/molであり、Cu/ZnO/Al2O3触媒の109 kJ/molの約半分であった。LaH2+xは高い電子供与性を持ちCuを通じて吸着したCO分子への電子移動が起こり、COの分極が促進される。さらにCu/LaH2+x界面のH-イオンがCO分子の正に帯電したCに付加されることで、低い活性化エネルギーでHCO中間体が形成される。これらの効果により、低温でのメタノール合成が実現していることが明らかとなった。
|
| Research Progress Status |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
|
| Strategy for Future Research Activity |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
|
-
[Journal Article] Encapsulated C12A7 electride material enables multistep electron transfer process for cross-coupling reactions2023
Author(s)
Bo Dai, Zichuang Li, Miao Xu, Jiang Li,Yangfan Lu, Jiantao Zai, Liuyin Fan, Sang-Won Park, Masato Sasase, Masaaki Kitano, Hideo Hosono, Xin-Hao Li, Tian-Nan Ye, Jie-Sheng Chen
-
Journal Title
J. Mater. Chem. A.
Volume: -
Pages: -
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
