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2022 Fiscal Year Annual Research Report

単一の原子数と組成に秩序化された合金担持触媒の構造活性評価

Publicly Offered Research

Project AreaProgressive condensed matter physics inspired by hyper-ordered structures
Project/Area Number 21H05573
Research InstitutionKeio University

Principal Investigator

中嶋 敦  慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (30217715)

Project Period (FY) 2021-09-10 – 2023-03-31
Keywords合金担持触媒 / 構造活性評価 / 秩序構造 / 合金ナノクラスター / 電子物性評価 / 広域X線吸収微細構造解析法
Outline of Annual Research Achievements

優れた活性とともに充分な耐久性をもつ触媒の創製は、化学変換やエネルギー変換の一層の効率化によってエネルギーや環境の諸問題を克服するために重要である。とくに、不均一系触媒として幅広く実用化されている担持触媒では、構造活性相関の観点からの評価、解明が重要であるが、秩序構造の視点からの評価が十分でない。本研究では、金属ナノクラスターの構成原子数と組成を精密に制御することで、均一に秩序担持させたナノクラスター触媒の活用とその構造評価を行うことを研究目的とした。研究項目として、合金ナノクラスターの生成、サイズ選別した有機基板への担持、さらには、その触媒活性および電子物性の評価、および、嫌気下での広域X線吸収微細構造解析法(EXAFS法)の構築を行った。
金属ナノクラスター生成ではパルスマグネトロンスパッタリング法を用い、四重極質量分析器で特定の原子数、組成の金属ナノクラスターを電極基板上に蒸着させて電極基板とした。基板には秩序性に優れる有機基板として、フラーレンやコロネンなどの有機分子を予め加熱蒸着したグラファイト基板を用いた。X線光電子分光によって、担持基板上の金属ナノクラスターの評価を行った。遷移金属合金、希土類金属合金、貴金属合金、ケイ素と遷移金属などの混合系に対して評価を行ったところ、複合ナノクラスターのサイズ、組成とともに、有機基板の電子受容性と電子供与性によって、担持における電荷状態に依存した反応気体との反応性を見出し、電極触媒としての制御性を見出した。
嫌気下でのEXAFS法の構築では、秩序化させた担持触媒の活用と構造評価として、ケイ素と遷移金属の複合ナノクラスターの担持構造を精密に評価する手法を構築した。担持ナノクラスターを対象に、嫌気搬送された担持試料のEXAFS法の構築をA01班、A02班と連携して進め、各構成元素それぞれのEXAFSスペクトルを測定できた。

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (16 results)

All 2023 2022

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 1 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 3 results)

  • [Journal Article] Bridging the gas and condensed phases for metal-atom encapsulating silicon- and germanium-cage superatoms: electrical properties of assembled superatoms2023

    • Author(s)
      Yokoyama Takaho、Nakajima Atsushi
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 25 Pages: 9738~9752

    • DOI

      10.1039/D3CP00120B

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Two-Photon Photoemission Spectroscopy and Microscopy for Electronic and Plasmonic Characterizations of Molecularly Designed Organic Surfaces2023

    • Author(s)
      Shibuta Masahiro、Nakajima Atsushi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 14 Pages: 3285~3295

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.3c00043

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Molecularly Designed Cluster?Surface Interaction for Halogen-like and Alkali-like Metal-Encapsulating Silicon Cage Superatoms on n- and p-Type Organic Substrates2022

    • Author(s)
      Kamoshida Toshiaki、Shibuta Masahiro、Ohta Tsutomu、Eguchi Toyoaki、Nakajima Atsushi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 126 Pages: 10889~10899

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c02196

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Spectroscopic imaging of photoexcited states at a polycrystalline copper metal surface via two-photon photoelectron emission microscopy2022

    • Author(s)
      Shibuta Masahiro、Nakajima Atsushi
    • Journal Title

      Chemical Physics Letters

      Volume: 804 Pages: 139909~139909

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2022.139909

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Superatom Generation and Deposition of Alkali-like Ta@Si<sub>16</sub> and Halogen-like Al<sub>13</sub> via Atomic Aggregation2022

    • Author(s)
      Inoue Tomoya、Ichikawa Takumi、Matsunaga Kimika、Birumachi Ryuki、Nakamura Kanata、Nakajima Atsushi
    • Journal Title

      Journal of The Electrochemical Society

      Volume: 169 Pages: 102511~102511

    • DOI

      10.1149/1945-7111/ac9a0a

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Plasmonic Silver Nanoclusters for Sensitizing Surface Plasmon Polaritons Propagating at Buried Organic/Metal Interfaces2022

    • Author(s)
      Atsushi Nakajima
    • Organizer
      Symposium on Cluster Surface Interaction (CSI2022)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Nucleation and Growth of Small Atomic Aggregates into Superatom Nanoclusters2022

    • Author(s)
      Atsushi Nakajima
    • Organizer
      The 241st Spring Electrochemical Society Meeting
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Oxidation Reactivities of Two Ta@Si16 and B@Al12 Superatoms on an Organic Substrate2022

    • Author(s)
      Atsushi Nakajima
    • Organizer
      Symposium on Size Selected Clusters (S3C)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Study on the chemical reactivity of boron-doped aluminum nanoclusters supported on organic surfaces2022

    • Author(s)
      INOUE, Tomoya; NAKAJIMA, Atsushi
    • Organizer
      第37回化学反応討論会
  • [Presentation] Electronic states and reactivities of palladium nanoclusters on organic substrates2022

    • Author(s)
      SHINOMIYA, Koh; INOUE, Tomoya; NAKAJIMA, Atsushi
    • Organizer
      第37回化学反応討論会
  • [Presentation] 8,9族原子内包シリコンケージナノクラスターの有機表面上における化学的特性2022

    • Author(s)
      市川 琢己,寺坂 一也,中嶋 敦
    • Organizer
      第16回分子科学討論会
  • [Presentation] 有機基板上にソフトランディングさせた単一サイズ銀ナノクラスターの局在表面プラズモン共鳴2022

    • Author(s)
      溝口 凱斗,井上 朋也,渋田 昌弘,中嶋 敦
    • Organizer
      第16回分子科学討論会
  • [Presentation] 燃料電池正極の酸素還元反応におけるPt-Tb合金ナノクラスター触媒の活性評価2022

    • Author(s)
      松永 季実果,中嶋 敦
    • Organizer
      第16回分子科学討論会
  • [Presentation] 単一組成の白金パラジウム合金ナノクラスターを電極触媒とする酸素還元反応における活性評価2022

    • Author(s)
      美留町 竜輝,松永 季実果,中嶋 敦
    • Organizer
      第16回分子科学討論会
  • [Presentation] 二光子光電子顕微分光による電子励起状態の局所観測2022

    • Author(s)
      渋田昌弘, 中嶋敦
    • Organizer
      第16回 表面・界面スペクトロスコピー 2022
  • [Presentation] 気相ナノクラスターを用いた機能表面科学の開拓2022

    • Author(s)
      中嶋敦, 渋田昌弘, 井上朋也
    • Organizer
      第16回 表面・界面スペクトロスコピー 2022

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Published: 2023-12-25  

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