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2022 Fiscal Year Annual Research Report

セルロース系分子集合体の集合・水和構造の制御と水圏バイオ機能材料の構築

Publicly Offered Research

Project AreaAquatic Functional Materials: Creation of New Materials Science for Environment-Friendly and Active Functions
Project/Area Number 22H04528
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

芹澤 武  東京工業大学, 物質理工学院, 教授 (30284904)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2024-03-31
Keywordsセルロース / 分子集合体 / 水和構造 / バイオ機能 / 水圏機能材料
Outline of Annual Research Achievements

「セルロース系分子集合体の多様化と水和構造解析」を実施した。望みの機能性分子や高分子が組み込まれたセルロースからなる集合体を構築するために、反応性基をもつ集合体を酵素合成した。酵素には、水溶性セルロースの加リン酸分解酵素であるセロデキストリンホスホリラーゼを用いた。得られた集合体に機能性分子や高分子を共有結合により複合化する手法(セルロース系分子集合体のポスト機能化)をあらたに構築した。化学構造が明確で集合構造が制御された様々な集合体の水和構造を示差走査熱量測定により解析した。集合体を構成するセルロース分子の化学構造の違いにより、不凍水量や中間水量が異なることを見出した。これらの水和状態はリン酸緩衝成分の有無によって変化することが分かった。集合体フィルムの対水接触角や、集合体の1-オクタノール/水二相分配によっても集合体と水との相互作用の違いを明らかにした。一方で、集合体を構成するセルロース分子の化学構造によって、タンパク質の吸着性が異なることを見出した。例えば、片末端に直鎖状のアルキル基をもつセルロースオリゴマーからなる二次元状集合体について、アルキル基の長さを変化させて様々なタンパク質の吸着を評価した結果、ブチル基をもつ集合体にはタンパク質が吸着しないのに対し、ヘキシル基をもつと途端にタンパク質が吸着することが分かった。示差走査熱量測定により解析した、両集合体の水和状態にそれほど大きな違いは観察されないものの、1-オクタノール/水二相分配の結果が大きく異なり、前者は水相に、後者は1-オクタノール相にほぼすべての集合体が分配された。すなわち、後者の集合体にタンパク質が接近すると水を排除して疎水性相互作用が生じることが示唆された。このように、セルロース系分子集合体と水との相互作用が動的に変化しうる新たな知見を見出した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

様々な機能性分子や高分子を片末端にもつセルロース分子からなる集合体を構築することに成功するとともに、集合体を構成するセルロース分子の化学構造の違いにより、水との相互作用が変化することを見出した。集合体のさらなる多様化や、分子レベルでの水和状態についての知見は十分とは言えないものの、おおむね順調に進行していると判断した。

Strategy for Future Research Activity

領域内共同研究により、赤外分光法やテラヘルツ分光法などの各種分光法による水和状態解析を推進し、水との相互作用に関する分子レベルでの知見を拡充する。また、水圏におけるバイオ機能の発現メカニズムについて、水との相互作用の違いに注視しながら解明する。

  • Research Products

    (23 results)

All 2023 2022 Other

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (16 results) (of which Invited: 2 results) Remarks (2 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Nanospiked paper: Microfibrous cellulose materials nanostructured via partial hydrolysis and self-assembly2023

    • Author(s)
      Hata Yuuki、Hiruma Sumiyo、Sakurai Yuta、Sugiura Kai、Miyazaki Hiromi、Serizawa Takeshi、Nakamura Shingo
    • Journal Title

      Carbohydrate Polymers

      Volume: 300 Pages: 120257~120257

    • DOI

      10.1016/j.carbpol.2022.120257

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Phosphorylase-catalyzed synthesis and self-assembled structures of cellulose oligomers in the presence of protein denaturants2022

    • Author(s)
      Sakurai Yuta、Sawada Toshiki、Serizawa Takeshi
    • Journal Title

      Polymer Journal

      Volume: 54 Pages: 561~569

    • DOI

      10.1038/s41428-021-00592-x

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Cellodextrin Phosphorylase-Catalyzed Single-Process Production and Superior Mechanical Properties of OrganicーInorganic Hybrid Hydrogels Composed of Surface-Carboxylated Synthetic Nanocelluloses and Hydroxyapatite2022

    • Author(s)
      Sugiura Kai、Saito Masashi、Sawada Toshiki、Tanaka Hiroshi、Serizawa Takeshi
    • Journal Title

      ACS Sustainable Chemistry & Engineering

      Volume: 10 Pages: 13484~13494

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.2c04349

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Alkyl chain length-dependent protein nonadsorption and adsorption properties of crystalline alkyl β-celluloside assemblies2022

    • Author(s)
      Serizawa Takeshi、Yamaguchi Saeko、Amitani Moe、Ishii Sawa、Tsuyuki Hiromi、Tanaka Yukiko、Sawada Toshiki、Kawamura Izuru、Watanabe Go、Tanaka Masaru
    • Journal Title

      Colloids and Surfaces B: Biointerfaces

      Volume: 220 Pages: 112898~112898

    • DOI

      10.1016/j.colsurfb.2022.112898

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] セルロースオリゴマー集合体へのリガンドの導入とそれを利用した抗体検出2023

    • Author(s)
      末廣芙弥, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • Organizer
      日本化学会第103春季年会
  • [Presentation] セルロースオリゴマーの自己組織化を利用した機能性不織布の簡易構築2023

    • Author(s)
      水内裕大, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • Organizer
      日本化学会第103春季年会
  • [Presentation] オリゴエチレングリコール鎖を表面にもつセルロース集合体の構築とバイオセンシングへの展開2022

    • Author(s)
      杉浦 開, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • Organizer
      第71回高分子年次会
  • [Presentation] 酵素反応に基づく堅牢なセルロース系複合ハイドロゲルの創製2022

    • Author(s)
      桜井勇太, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • Organizer
      第71回高分子年次会
  • [Presentation] 合成ナノセルロースを用いる抗PEG抗体の高感度検出システムの構築2022

    • Author(s)
      杉浦 開, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • Organizer
      第51回医用高分子シンポジウム
  • [Presentation] 植物細胞壁に着想を得た堅牢なセルロース系ハイドロゲルの酵素合成2022

    • Author(s)
      桜井勇太, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • Organizer
      第71回高分子討論会
  • [Presentation] 合成ナノセルロースを利用した抗PEG抗体の高感度検出2022

    • Author(s)
      杉浦 開, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • Organizer
      第71回高分子討論会
  • [Presentation] 合成ナノセルロース/バイオミネラル複合ハイドロゲルの一段階酵素合成と力学物性2022

    • Author(s)
      杉浦 開, 齋藤政司, 澤田敏樹, 田中浩士, 芹澤 武
    • Organizer
      第71回高分子討論会
  • [Presentation] アルキル基をもつセルロースオリゴマーによる機能紙の簡易構築2022

    • Author(s)
      網谷 萌, 澤田俊樹, 芹澤 武
    • Organizer
      第71回高分子討論会
  • [Presentation] 二分子膜状セルロース集合体への蛍光分子の内包とセルラーゼ検出への展開2022

    • Author(s)
      城川晃一, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • Organizer
      第71回高分子討論会
  • [Presentation] 分子動力学計算による結晶性セルロース集合体に対するタンパク質の吸着ダイナミクス解明2022

    • Author(s)
      石井佐和, 露木弘美, 芹澤 武, 渡辺 豪
    • Organizer
      第71回高分子討論会
  • [Presentation] セルロースオリゴマーの自己集合化を利用した機能性不織布の簡易構築2022

    • Author(s)
      水内裕大, 澤田俊樹, 芹澤 武
    • Organizer
      第12回CSJ化学フェスタ2022
  • [Presentation] 表面にアルキル基をもつ二次元状セルロース集合体の界面集積特性2022

    • Author(s)
      鎌田洋貴, 杉浦 開, 澤田敏樹, 芹澤 武
    • Organizer
      第73回コロイドおよび界面化学討論会
  • [Presentation] セルロース系分子集合体の集合・水和構造の制御と水圏バイオ機能材料の構築2022

    • Author(s)
      芹澤 武
    • Organizer
      第12回CSJ化学フェスタ
  • [Presentation] 合成ナノセルロース:ボトムアップ構築と機能制御2022

    • Author(s)
      芹澤 武
    • Organizer
      第19回日本糖質科学コンソーシアム
    • Invited
  • [Presentation] 合成ナノセルロースの分子デザインと機能2022

    • Author(s)
      芹澤 武
    • Organizer
      第16回多糖の未来フォーラム
    • Invited
  • [Remarks] 研究室ホームページ

    • URL

      http://www.serizawa-cap.mac.titech.ac.jp/

  • [Remarks] 東京工業大学リサーチリポジトリ

    • URL

      http://t2r2.star.titech.ac.jp/

  • [Patent(Industrial Property Rights)] ゲル化剤、液体組成物及びハイドロゲル2023

    • Inventor(s)
      芹澤 武,澤田敏樹,早川なつき,西浦聖人
    • Industrial Property Rights Holder
      東京工業大学,第一工業製薬
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2023-048520

URL: 

Published: 2023-12-25  

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