2022 Fiscal Year Annual Research Report
Novel self-assembled molecules in aqueous solution by double hydrophilic block copolymers
Publicly Offered Research
| Project Area | Aquatic Functional Materials: Creation of New Materials Science for Environment-Friendly and Active Functions |
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| Project/Area Number |
22H04553
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
三浦 佳子 九州大学, 工学研究院, 教授 (00335069)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 水溶性高分子 / 自己組織化 / 糖鎖高分子 / 糖鎖間相互作用 / ブロック高分子 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
水溶性高分子として、糖鎖が側鎖に結合した、糖鎖高分子を中心として、各種の水溶性高分子の合成とその解析について行った。これまでの研究で、ポリエチレングリコールと糖鎖高分子のブロック共重合体からなる水溶性ブロック高分子のいくつかが自己組織化することが観察されてきた。しかしながら、これまでに報告した分子と同じ高分子（ Langmuir, 2018, 34, 8591）を再合成したところ、光散乱で観察できる大きさの分子集合体を観察することはできなかった。分子間相互作用レベルでの解析に検討内容を切り替えて検討を行った。
先ず、異なる種類の単糖（Glc, Man, Gal）を側鎖に有するメタクリレート型のモノマーを合成し、RAFT重合法で高分子を重合した。RAFT重合は、PEG末端を持つRAFT剤及び、他のRAFT剤によって行った。Manを側鎖に持つ糖鎖高分子について、100mer以上の分子鎖長について、分子集合体の形成を検討したが、動的光散乱（DLS）にて分子集合体の形成は観察できなかった。そこで、糖鎖高分子の分子末端を還元して、チオール化した上で、水晶発振子（QCM）上の金基板に固定化し、糖鎖高分子間の相互作用の測定を行った。Manを側鎖に有する糖鎖高分子間に強い結合が観察され、タンパク質間相互作用と同程度以上の相互作用があると推定された。同時に、分子間相互作用は、カルシウムイオン選択的であることを明らかにした。DLSでは分子集合体が観察されないが、微視的レベルでは分子集合体が発生していることを、X線小角散乱より明らかにした。また、糖鎖高分子の効率的な合成方法について、PET-RAFT法を用いた方法によって、検討した。光特異的な官能基によるライブラリー調製法について更に検討した。疎水性モノマーを含む各種の糖鎖高分子の合成をPET-RAFT法で行った。 また、分子集合体の調製としてフェニルボロン酸ポリマーとの水素結合形成による分子集合体の形成についても検討を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
マンノースを側鎖に有する分子集合体の形成が従来の実験従事者から、新しい担当に変わったところ、DLSレベルで観察される分子集合体が形成されなかくなった。（数度行った）そのため、研究内容をやや分子論的なものに切り替えて行い、強い分子間相互作用は働いていることを明らかにした。このような切り口から検討を進めていく。
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| Strategy for Future Research Activity |
マンノースを側鎖に有する高分子について、高分子間に強い分子間相互作用が生じていることが明らかになってきた。生物の分子間相互作用に照らしつつ、分子間相互作用の定量的な評価を先ず行う。同時に、スルホベタイン型モノマーを中心とした他の親水性高分子との共重合体についても検討する。また、他の研究者との共同研究で、糖鎖高分子と相互作用する分子や条件の検討を行い、環境応答性の分子集合体の創製について検討を行う。
また、親水性高分子による自己組織化現象であるが、疎水的な水和をする高分子（本来疎水性のセグメント）を加えた組織化についても検討するようにして研究を加速して進めるようにする。
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