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2023 Fiscal Year Annual Research Report

Lithium Plating/Stripping Reactions at Solid/Solid Interfaces under Controlled Hydrostatic Pressures

Publicly Offered Research

Project AreaScience on Interfacial Ion Dynamics for Solid State Ionics Devices
Project/Area Number 22H04611
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

本山 宗主  九州大学, エネルギー研究教育機構, 准教授 (30705752)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2024-03-31
KeywordsLiの析出溶解 / 酸化物系固体電解質 / 静水圧
Outline of Annual Research Achievements

無機固体電解質(SE)を用いてLi金属負極を放電(=溶解)させるとLi/SE界面近傍のLi金属中に空隙が生成する。充放電サイクルにともなう空隙の肥大化を抑制することでSEの短絡を抑制できるか検証するため、200 MPaを上限とする静水圧処理装置内で全固体セルを用い、Liの析出溶解実験を行なった。
固体電解質にはLi6.6La3Zr1.6Ta0.4O12(LLZT)を使用した。LLZTの焼結体の両面にLiを蒸着し、Li箔、Cu箔の順に重ね、全固体対称セルを作製した。作製したセルはグローブボックス内でラミネート封止した。
次に、ラミネートセルを静水圧処理装置内に入れ、電気化学測定を行なった。測定は室温(23-26 °C)で行なった。大気圧下(1 atm = 0.1 MPa) では、電流密度(i)と析出溶解厚み(tLi)が、それぞれ0.5 mA cm-2と0.2 umの条件で短絡した。一方、圧力(piso)を14 MPaまで昇圧した条件下では、i = 1.0 mA cm-2、tLi = 0.2 umまで安定的に析出溶解でき、i = 2.0 mA cm-2、tLi = 0.2 umで短絡した。 piso = 100-103 MPaまで昇圧すると、さらにi = 2.0 mA cm-2、tLi = 0.2 umまで短絡が起こらず、i = 5.0 mA cm-2、tLi = 0.2 umで短絡が生じた。
次に、長期サイクル試験を行なった。piso = 130-170 MPa の圧力環境下では、i = 1.0 mA cm-2、tLi = 5.0 umで安定的に析出溶解サイクルを行うことができた。これらの実験結果から、高静水圧環境下では析出溶解サイクルの安定性が飛躍的に向上することが明らかとなった。これは、Liの変形によってLi中の空隙の生成および肥大化が劇的に抑制されたためと考えられる。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (2 results)

All 2023

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 1 results)

  • [Journal Article] In Situ Microscopy Techniques for Understanding Li Plating and Stripping in Solid-State Batteries2023

    • Author(s)
      Motoyama Munekazu
    • Journal Title

      Microscopy

      Volume: 73 Pages: 184~195

    • DOI

      10.1093/jmicro/dfad058

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Electrochemical Li+ Insertion/Extraction Reactions at LiPON/Epitaxial Graphene Interfaces2023

    • Author(s)
      Yamamoto Satoshi、Motoyama Munekazu、Suzuki Masahiko、Sakakibara Ryotaro、Ishigaki Norikazu、Kumatani Akichika、Norimatsu Wataru、Iriyama Yasutoshi
    • Journal Title

      ACS Nano

      Volume: 17 Pages: 16448~16460

    • DOI

      10.1021/acsnano.3c00158

    • Peer Reviewed

URL: 

Published: 2024-12-25  

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