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2011 Fiscal Year Annual Research Report

固液界面における自己集合の高次階層制御

Publicly Offered Research

Project AreaEmergent Chemistry of Nano-scale Molecular System
Project/Area Number 23111710
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

田原 一邦  大阪大学, 基礎工学研究科, 助教 (40432463)

Keywords自己組織化 / 超分子化学 / 表面・界面物性 / STM
Research Abstract

溶液や結晶中の三次元系自己集合と比較して、固体表面での二次元自己集合の制御に関する知見は少なく、これらを階層性と機能を備えた創発的な分子集合体にまで発展させるには、多くの未知の制御因子を解明する必要がある。特に、近接分子間の相互作用の理解にとどまらない階層的な相互作用の制御とエントロピーの寄与の理解を主とした指導原理の確立が必須である。本課題では、未知の制御因子の解明を目的とした、二つの課題、(1)「エントロピーの与える配列形成への影響」の調査、(2)「分子配列を鋳型とした三次元構造の構築」に取り組んでいる。
課題(1)は二つの課題(1)と(2)にさらに細分される。(1)では、有機溶媒/グラファイト界面において六本の長鎖アルコキシ基により置換されたデヒドロベンゾ[12]アヌレン誘導体(DBA)の形成する配列について、温度の与える影響について走査型トンネル顕微鏡(STM)を用いて調査した。その結果、温度に依存して構造とドメインサイズが大きく変化することが明らかになった。(2)では、デシル基を有するDBAと菱形bisDBAが混合した場合に形成される配列について、有機溶媒とグラファイトの界面で調査した。その結果、それら二つの分子が乱雑に混ざり合った空孔を持った構造が形成されることを見出した。また、温度に依存した構造変化についても調べ、配列形成に与えるエントロピー的な影響について検討した。
課題(2)では、DBAのハニカム構造の空孔を鋳型として、有機配位子と金属カチオンとの配位結合を利用して三次元的に構造を拡張し、多孔性結晶やカゴ型作成を構築することを目的とする。そのため、アルキル鎖の末端に配位部位(亜鉛ポルフィリン部位)を有するDBAを新たに合成した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

課題(1)および(2)についてどちらも順調に進展しているため。

Strategy for Future Research Activity

課題(1)では温度の与える配列への影響について既に明らかにした。得られた結果をもとにして次年度は半定量的な熱力学モデルによって考察を進める。そのため、海外研究協力者であるSteven De Feyter教授と密に研究を進展させる。
課題(2)では亜鉛ポルフィリン部位を持った分子の合成に成功した。次年度ではこの分子が形成する配列について調査を進める。

  • Research Products

    (8 results)

All 2012 2011

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (4 results)

  • [Journal Article] Mixing Behavior of Alkoxylated Dehydrobenzo[12]annulenes at the Solid-Liquid Interface : Scanning Tunneling Microscopy and Monte Carlo Simulations2011

    • Author(s)
      Lei, S., et al
    • Journal Title

      ACS Nano

      Volume: 5 Pages: 4541-4157

    • DOI

      10.1021/nn200874k

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Molecular Pentagonal Tiling : Self-Assemblies of Pentagonal-Shaped Macrocycles at Liquid/Solid Interfaces2011

    • Author(s)
      Tahara, K., et al
    • Journal Title

      CrystEngComm

      Pages: 5551-5558

    • DOI

      10.1039/C1CE05336A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Control and Induction of Surface Confined Homochiral Porous Molecular Networks2011

    • Author(s)
      Tahara, K., et al
    • Journal Title

      Nature Chemistry

      Volume: 3 Pages: 714-719

    • DOI

      10.1038/nchem.1111

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Formation of a Non-Crystalline Bimolecular Porous Network at a Liquid/Solid Interface2011

    • Author(s)
      Tahara, K., et al
    • Journal Title

      Chemical Communication

      Volume: 47 Pages: 11459-11461

    • DOI

      10.1039/c1cc14362j

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Control and Induction of Surface Confined Homochiral Porous Molecular Networks2012

    • Author(s)
      Kazukuni Tahara
    • Organizer
      Supramolecular Chemistry Conference
    • Place of Presentation
      Lanzarote (Spain)
    • Year and Date
      2012-02-22
  • [Presentation] Control and Induction of Surface Confined Homochiral Porous Molecular Networks2011

    • Author(s)
      Kazukuni Tahara
    • Organizer
      14th International Symposium on Novel Aromatic Compounds (ISNA-14)
    • Place of Presentation
      Eugene (USA)
    • Year and Date
      2011-07-25
  • [Presentation] フルオロアルキル基が配置された二次元ナノ空孔の構築2011

    • Author(s)
      片山敬介
    • Organizer
      第7回ホスト・ゲスト化学シンポジウム
    • Place of Presentation
      広島大学(東広島)
    • Year and Date
      2011-05-29
  • [Presentation] 固液界面におけるアルコキシ基により置換されたデヒドロベンゾ[12]アヌレン誘導体の混合挙動2011

    • Author(s)
      田原一邦
    • Organizer
      第7回ホスト・ゲスト化学シンポジウム
    • Place of Presentation
      広島大学(東広島)
    • Year and Date
      2011-05-29

URL: 

Published: 2013-06-26  

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