2013 Fiscal Year Annual Research Report
配位プログラミングによるメタル化ペプチド超構造体の創製と超分子触媒への展開
Publicly Offered Research
| Project Area | Coordination Programming - Science of Molecular Superstructures for Chemical Devices |
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| Project/Area Number |
24108719
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
高谷 光 京都大学, 化学研究所, 准教授 (50304035)
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| Project Period (FY) |
2012-06-28 – 2014-03-31
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| Keywords | アミノ酸 / ペプチド / 超分子 / メタル化アミノ酸 / メタル化ペプチド / β－シート / 超分子触媒 / ナノチューブ |
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| Research Abstract |
申請課題では機能性金属錯体が側鎖に結合したペプチドの両末端に，配位子を導入した配位性メタル化ペプチドを開発し，これらの金属への配位とペプチド間水素結合のプログラムに基づく三次元階層的なペプチド集積制御の基礎的方法論の確立、および本法を用いた膜タンパク質類似のβ-バレル型ペプチド超構造体を創製を目的とした主たる研究を行った．さらに、超構造体のナノ空間内において結合金属の触媒機能を協奏的に発現しうる超分子触媒システムに関する詳しい研究を行った。
本研究において、申請者らはPdおよびPt錯体結合型ペプチドの効率的な合成方法の開発に成功し、欧文国際誌４報の論文として成果発表を行った。また本成果に基づき、合成したCN両末端に配位部位を有するPtペプチドが遷移金属および芳香族アルデヒドの存在下に自己組織化して環状ペプチドを与えること、これらが高濃度下で自己組織化してβシートリッチな与えることを見出した。FT-MSやNMR, SEM観察の結果からメタル化ペプチドナノチューブが生成していると考えている。さらに、申請者らは上記のPdアミノ酸およびペプチドの自己組織化によって触媒金属が稠密かつ規則的に集積された超分子集合体が得られることに着目し、これらの触媒機能について詳しい検討を行った。その結果、これらの超分子集合体が水中で不均一系触媒として作用し、アルキン酸類の環化反応や鈴木－宮浦型の1,4-付加反応などの良好な触媒となることを見いだし、メタル化ペプチド超分子触媒システム構築のための基礎的な知見を得ることに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Reason
25年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
25年度が最終年度であるため、記入しない。
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[Journal Article] Palladium NCN-Pincer Complex-Bound Norvalines: Synthesis, Self-Assembly Properties, and Catalysis2013
Author(s)
K, Ogata, D. Sasano, T. Yokoi, K. Isozaki, R. Yoshida, T. Takenaka, H. Seike, T. Ogawa, H. Kurata, N. Yasuda, H. Takaya,* and M. Nakamura*
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Journal Title
Chem. Eur. J.
Volume: 19
Pages: 12356-12375
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Synthesis, Structure, and Function of PCP Pincer Transition-Metal-Complex- Bound Norvaline Derivatives2013
Author(s)
Takaya, H.; Iwaya, T.; Ogata, K.; Isozaki, K.; Yokoi, T.; Yoshida, R.; Yasuda, N.; Seike, H.; Takenaka, T.; Nakamura, M.
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Journal Title
Synlett
Volume: 24
Pages: 1910-1914
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Homogeneous Solution Phase Structure of Organoiron Catalysts Illuminated by Synchrotron X-ray Absorption Spectroscopy2013
Author(s)
H. Takaya, S. Nakajima, N. J. Gower, R. Imayoshi, Y. Tamenori, N. Nakgawa, K. Isozaki, L. Adak. T. Hashimoto, T. Hatakeyama, T. Honma, M. Takagaki, Y. Sunada, H. Nagashima, and M. Nakamura,
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Journal Title
Proceedinng for 60th Symposium on Organometallic Chemistry, Japan
Volume: 60
Pages: O1-03
Peer Reviewed
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[Presentation] Homogeneous Solution-Phase Structure of Organoiron Catalysts Illuminated by Synchrotron X-ray Absorption Spectroscopy2013
Author(s)
Takaya, H.; Isozaki, K.; Nakajima, S.; Gower, N. J.; Nakagawa, N.; Imayoshi, R.; Tamenori, Y.; Laksmikanta, A.; Kawabata, T.; Mochizuki, A.; Aoki, Y.; Hatakeyama, T.; Nakamura, M.
Organizer
17th IUPAC International Symposium on Organometallic Chemistry Directed Towards Organic Synthesis
Place of Presentation
Ft Collins, Collorado, USA
Year and Date
20130727-20130730
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