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2012 Fiscal Year Annual Research Report

核酸塩基の自己組織化に基づく配位プログラムを活用した高次配列制御

Publicly Offered Research

Project AreaCoordination Programming - Science of Molecular Superstructures for Chemical Devices
Project/Area Number 24108722
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

森内 敏之  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (60281119)

Project Period (FY) 2012-04-01 – 2014-03-31
Keywords核酸塩基 / ピンサー型錯体 / 自己組織化 / 空間制御 / 発光 / 触媒
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、高次構造および不斉会合特性を有する生体分子を土台分子として着目し、自己組織化に基づく配位プログラムにより発光特性や触媒能を有する機能性金属錯体の緻密配列制御を行い、機能性超構造分子システムを創製することを目的とする。本年度は、ウラシル部位を有するピンサー型金属錯体の設計合成と会合特性について検討を行った。
ピンサー型金属錯体は特異的な配位形態により金属中心が安定化され、触媒活性や発光特性を示すことが知られている。ウラシル部位を有するNCNピンサー型金属錯体を合成し、固体状態における構造特性について検討を行った。ピンサー型配位子と6位にエチニル基を導入したウラシル誘導体をカップリングすることにより、ウラシル部位を有するピンサー型配位子を合成した。ピンサー型配位子と白金あるいはパラジウム塩との反応により、対応するNCNピンサー型金属錯体Pt-MeCNおよびPd-MeCNを得た。NCNピンサー型白金(II)錯体Pt-MeCNのX線結晶構造解析を行った結果、ウラシル部位間の水素結合に基づくダイマーが形成されていることが明らかとなった。また、NCNピンサー型金属錯体Pt-MeCNおよびPd-MeCNの細胞増殖抑制作用に関して、ヒト癌細胞株を用いて検討を行ったところ、高い細胞毒性を示すことが明らかとなった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究では、高次構造および不斉会合特性を有する生体分子を土台分子として着目し、自己組織化に基づく配位プログラムにより発光特性や触媒能を有する機能性金属錯体の緻密配列制御を行い、機能性超構造分子システムを創製することを目的としている。これまで、相補的な水素結合能、不斉会合特性および配列・組合せが可能な核酸塩基に着目し、自己組織化に基づく配位プログラムにより機能性金属錯体の高次配列制御および機能特性について展開してきた。特に平成24年度は、触媒や発光特性を有するピンサー型金属錯体部位を導入したウラシル誘導体を設計合成し、固体状態における会合特性について明らかにしている。平成25年度に展開を予定している機能性金属錯体の配列制御に基づく触媒機能化のための重要な知見が得られており、目的達成にむけ順調に研究が進展していると考えられる。

Strategy for Future Research Activity

平成24年度までに得られた知見をもとに、自己組織化に基づく配位プログラムによりオクタマーやカラム状超構造体を構築するとともに、超構造体形成に基づく発光や触媒特性などの特異機能を解明する予定である。さらに、不斉組織化オクタマーを配位子とする不斉組織化反応場の開発を行う。また、自己組織化に基づく配位プログラムによって金属活性中心やπ共役系部位が分子レベルで精密制御された人工DNA型超分子錯体を開発するとともに、不斉二重らせん構造に起因する不斉場を利用した不斉反応空間場としての位置づけを行いたいと考えている。pH変化や外部刺激に基づく発光特性や触媒能の動的機能制御を行う。

  • Research Products

    (22 results)

All 2013 2012

All Journal Article (10 results) (of which Peer Reviewed: 10 results) Presentation (11 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Chiral Homobimetallic Palladium(II) Complexes Composed of Chirality-Organized Quinonediimines Bearing Amino Acid Moieties2013

    • Author(s)
      Satoshi D. Ohmura
    • Journal Title

      Journal of Inorganic and Organometallic Polymers and Materials

      Volume: 23 Pages: 251-255

    • DOI

      10.1007/s10904-012-9733-5

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A Dinuclear Alkynylplatinum(II) Pyridinedicarboxamide: Conformational Change-Induced Switching of Emission Properties2013

    • Author(s)
      Annika Gross
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 49 Pages: 1163-1165

    • DOI

      10.1039/c2cc37706c

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] La(OTf)3-Mediated Self-Organization of the Guanosine Having Alkynyl-Au(I)PPh3 Moiety to Induce Au(I)-Au(I) Interaction2012

    • Author(s)
      Xiangtai Meng
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 2 Pages: 4359-4363

    • DOI

      10.1039/C2RA01196D

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Design and Controlled Emission Properties of Bioorganometallic Compounds Composed of Uracils and Organoplatinum(II) Moieties2012

    • Author(s)
      Toshiyuki Moriuchi
    • Journal Title

      Dalton Transactions

      Volume: 41 Pages: 8524-8531

    • DOI

      10.1039/C2DT30533J

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Synthesis of Facial Cyclometalated Iridium(III) Complexes Triggered by Tripodal Ligands2012

    • Author(s)
      Toshiyuki Moriuchi
    • Journal Title

      Dalton Transactions

      Volume: 41 Pages: 9519-9525

    • DOI

      10.1039/C2DT12309F

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Dipeptide-Induced Chirality Organization2012

    • Author(s)
      Toshiyuki Moriuchi
    • Journal Title

      Journal of Inclusion Phenomena and Macrocyclic Chemistry

      Volume: 74 Pages: 23-40

    • DOI

      10.1007/s10847-012-0113-0

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Polypeptides-Induced Self-Aggregation and Tuning of Emission Properties of Luminescent Complexes2012

    • Author(s)
      Toshiyuki Moriuchi
    • Journal Title

      Macromolecular Symposia

      Volume: 317-318 Pages: 206-214

    • DOI

      10.1002/masy.201200003

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A Nonpeptidic Reverse-Turn Induced Chirality Organization of Phenylenediamines2012

    • Author(s)
      Toshiyuki Moriuchi
    • Journal Title

      Asian Journal of Organic Chemistry

      Volume: 1 Pages: 52-59

    • DOI

      10.1002/ajoc.201200022

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Molecular Structures of Dipeptide-Palladium(II) Conjugated Complexes2012

    • Author(s)
      Toshiyuki Moriuchi
    • Journal Title

      European Journal of Inorganic Chemistry

      Volume: 2012 Pages: 4669-4674

    • DOI

      10.1002/ejic.201200155

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] One-step Synthesis and Association Properties of Alkylimidovanadium(V) Compounds2012

    • Author(s)
      Masafumi Nishina
    • Journal Title

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      Volume: 85 Pages: 606-612

    • DOI

      10.1246/bcsj.20120017

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] ピレン誘導体のポリペプチドへの導入に基づく発光特性2013

    • Author(s)
      戎 佳祐
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学びわこ・くさつキャンパス
    • Year and Date
      2013-03-24
  • [Presentation] ウラシル部位を有する白金(II)錯体の錯形成に基づく発光挙動2013

    • Author(s)
      坂本勇樹
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学びわこ・くさつキャンパス
    • Year and Date
      2013-03-24
  • [Presentation] 二核アルキニル白金(II)ピリジンジカルボキシアミドの構造変化による発光特性のスイッチング2013

    • Author(s)
      グロスアニカ
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学びわこ・くさつキャンパス
    • Year and Date
      2013-03-24
  • [Presentation] π共役系部位を有するジペプチジル尿素誘導体の合成と特性2013

    • Author(s)
      矢嶋尚也
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学びわこ・くさつキャンパス
    • Year and Date
      2013-03-23
  • [Presentation] ジペプチド鎖を有するフェロセン誘導体の合成とその構造特性2013

    • Author(s)
      西山大輝
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学びわこ・くさつキャンパス
    • Year and Date
      2013-03-23
  • [Presentation] ウラシル部位を有するNCNピンサー型生物有機金属錯体の合成と構造特性2012

    • Author(s)
      大旗亮平
    • Organizer
      錯体化学会第62回討論会
    • Place of Presentation
      富山大学
    • Year and Date
      2012-09-21
  • [Presentation] Synthesis and Chirality Organization of Au Nanoparticles with Ferrocene-Dipeptide Conjugates2012

    • Author(s)
      西山大輝
    • Organizer
      第59回有機金属化学討論会
    • Place of Presentation
      大阪大学吹田キャンパス
    • Year and Date
      2012-09-14
  • [Presentation] Design of Bioorganometallic Guanosine-Based Gold Complexes2012

    • Author(s)
      森内敏之
    • Organizer
      6th International Symposium on Biooraganometallic Chemistry
    • Place of Presentation
      University of Toronto Scarborough, Canada
    • Year and Date
      2012-07-10
  • [Presentation] tructures, Redox Properties and Complexation of Polyaniline-Unit Molecules Bearing Amino Acid Pendant Groups2012

    • Author(s)
      大村 聡
    • Organizer
      6th International Symposium on Biooraganometallic Chemistry
    • Place of Presentation
      University of Toronto Scarborough, Canada
    • Year and Date
      2012-07-10
  • [Presentation] Controlled Assembly of Bioorganometallic Complex Composed of Uracil and Organoplatinum(II) Complex2012

    • Author(s)
      坂本勇樹
    • Organizer
      6th International Symposium on Biooraganometallic Chemistry
    • Place of Presentation
      University of Toronto Scarborough, Canada
    • Year and Date
      2012-07-10
  • [Presentation] グアニン部位を有する生物有機金錯体の合成と会合特性2012

    • Author(s)
      坂本勇樹
    • Organizer
      第9回ホスト・ゲスト化学シンポジウム
    • Place of Presentation
      北海道大学札幌キャンパス
    • Year and Date
      2012-05-27
  • [Book] "Control of Chiral Assemblies through Hydrogen Bondings for Helical Architectures" in "Molecular Self-Assembly: Advances and Applications (Editor: Alex D. Li)"2012

    • Author(s)
      Toshiyuki Moriuchi
    • Total Pages
      25
    • Publisher
      Pan Stanford Publishing

URL: 

Published: 2018-02-02  

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