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2013 Fiscal Year Annual Research Report

高分子ナノカプセルの一次元融合を利用した元素ブロック高分子ナノチューブの創出

Publicly Offered Research

Project AreaCreation of Element-Block Polymer Materials
Project/Area Number 25102529
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)

Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

木田 敏之  大阪大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (20234297)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2015-03-31
Keywordsナノカプセル / ナノチューブ / 元素ブロック / 一次元融合 / 高分子 / ポリ乳酸 / ポリビニルアルコール
Research Abstract

ポリビニルアルコール (PVA) 積層膜からなる新規ナノカプセルを作製し、その一次元融合によるナノチューブ形成について検討した。平均粒径300 nmのシリカ粒子をテンプレートに用いて、PVA (Mn = 22000) のNaCl水溶液に15分間浸漬後、アセトニトリル中に浸漬することでPVA膜をシリカ粒子上に定着させ、このプロセスを10回繰り返してPVA積層膜をシリカ粒子上に形成させた。得られた粒子をフッ化水素酸に12時間浸漬してシリカ粒子を除去し、PVAナノカプセルを作製した。得られたナノカプセルの水分散液をPET基板上に滴下し、室温で乾燥させた時はカプセル間の融合がほとんど観察されなかったが、乾燥温度を40 ℃に上げたところ、カプセル間の融合が起こり多くのナノチューブが形成された。乾燥時の温度を上げることでカプセル膜内のPVA分子の運動性が高まり、カプセル間の融合が促進されたと考えられる。また、カプセルの膜厚やPVA水酸基のアセチル化の増加に伴って、カプセル同士の融合によるチューブ形成が起こり易くなることが分かった。また、様々な膜組成からなる高分子カプセル間の一次元融合挙動を利用した‘ブロック型高分子チューブ’の作製について検討するために、今年度はまず、種々の蛍光色素でラベル化したポリ乳酸(PLA)カプセルを作製し、それらの融合挙動について検討した。蛍光ラベル化ポリ-L-リシン(PLL)を組み込んだPLA膜をシリカ粒子上に形成させた後、フッ化水素酸を加えてシリカ粒子を除去し蛍光ラベル化PLAカプセルを作製した。これらの蛍光ラベル化PLAカプセルの水分散液を基板上に滴下し、室温または40 ℃で乾燥させ、生成した構造体の形態を蛍光顕微鏡により観察した。その結果、蛍光ラベル化後もPLAカプセルの一次元融合によるチューブ形成が起こることが明らかとなった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初の研究目的である、ポリ乳酸以外の高分子積層膜からなるナノカプセルからの
ナノチューブ作製に成功した。高分子積層膜として、ポリビニルアルコール(PVA)積層膜を用い、それからなるナノカプセルを作製した。それらの融合挙動ならびにナノチューブ形成挙動について検討したところ、分子量22000のPVA積層膜からなるナノカプセル(平均粒径=)の水分散液をPET基板上に滴下し、40 ℃で乾燥させることで、ナノカプセル間の一次元融合によるナノチューブが形成されることがわかった。また、カプセルの膜厚やPVA水酸基のアセチル化度の増加に伴って、カプセル同士の融合によるチューブ形成が起こり易くなることも明らかにした。さらに、アセチル化PVA(AcPVA)とPVAの2つの膜成分からなるナノカプセルを作製し、それらの融合挙動を検討したところ、外層にPVA層をもつナノカプセルでは融合が起こらなかったのに対して、外層にAcPVA層をもつナノカプセルでは融合によるチューブ形成が観察された。以上のことから、カプセル同士の融合にはカプセル膜表面のポリマーの運動性が密接に関与していることが明らかとなり、本系におけるナノチューブ形成メカ二ズムを解明する上で重要な知見を得た。
また、様々な膜組成からなる高分子カプセル間の一次元融合挙動を利用した‘ブロック型高分子チューブ’の作製についての検討を行うために、今年度は、種々の蛍光色素でラベル化したポリ乳酸(PLA)カプセルの融合によるナノチューブ形成についても検討した。その結果、蛍光ラベル化ポリ-L-リシン(PLL)をPLA膜に組み込みことで、蛍光ラベル化PLAカプセルの作製に成功し、これらの蛍光ラベル化PLAカプセルからも一次元融合によるチューブ形成が起こることを明らかとした。
以上のことから、当初の計画通り順調に進展しているといえる。

Strategy for Future Research Activity

これまでに得られた知見をもとに、今後は、膜表面組成の異なるナノカプセル間あるいは異種高分子からなるナノカプセル間の一次元融合を利用したブロック型高分子ナノチューブの作製について検討を行う。膜表面組成の異なるナノカプセルとして、カプセル膜の最外層がポリL-乳酸(PLLA)とポリD-乳酸(PDLA)から構成されている2種のPLAナノカプセルを用いて、これらのナノカプセル間の一次元融合により、ブロック型構造をもつ高分子ナノチューブが形成されるかどうか検討する。ブロック構造を確認するために、異なる蛍光試薬でラベル化したPLLAとPDLAを最外層とするカプセルを作製し、ナノチューブ形成を行う。形成されたチューブの形態はSEMならびにTEMを用いて観察し、ブロック構造は共焦点レーザ顕微鏡を用いて観察する。また、イソタクチックポリメタクリル酸メチル(it-PMMA)とシンジオタクチックポリメタクリル酸メチル(st-PMMA)から構成されている2種のPMMAナノカプセルを用いてのブロック型高分子チューブの作製についても同様に検討を行う。さらに、これまでの研究でナノチューブ形成能が認められた高分子ナノカプセルを用いて、それらの混合分散液を基板上に滴下し所定の温度で溶媒を留去することにより、異種高分子からなるブロック型高分子ナノチューブが形成されるかどうか検討する。

  • Research Products

    (36 results)

All 2014 2013 Other

All Journal Article (7 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (22 results) (of which Invited: 2 results) Book (3 results) Remarks (1 results) Patent(Industrial Property Rights) (3 results)

  • [Journal Article] Kinetic Resolution of Primary Amines via Enantioselective N-Acylation with Acyl Chlorides in the Presence of Supramolecular Cyclodextrin Nanocapsules2014

    • Author(s)
      Haruyasu Asahara, Toshiyuki Kida, Takuya Iwamoto, Tomoaki Hinoue, Mitsuru Akashi
    • Journal Title

      Tetrahedron

      Volume: 70 Pages: 197-203

    • DOI

      10.1016/j.tet.2013.11.097

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Fabrication of Poly(vinyl alcohol)s (PVAs) Nanotubes through the Fusion of Nanocapsules Composed of PVAs Multilayer Films2014

    • Author(s)
      Toshiyuki Kida, Tomoya Ohta, Kenta Kondo, Mitsuru Akashi
    • Journal Title

      Polymer

      Volume: - Pages: -

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Efficient Removal and Recovery of Perfluorinated Compounds from Water by Surface-Tethered beta-Cyclodextrins on Polystyrene Particles2013

    • Author(s)
      Shintaro Kawano, Toshiyuki Kida, Shusuke Takemine, Chisato Matsumura, Takeshi Nakano, Masaki Kuramitsu, Kenji Adachi, Mitsuru Akashi
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 42 Pages: 392-394

    • DOI

      10.1246/cl.2013.392

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Cyclodextrin Host as a Supramolecular Catalyst in Nonpolar Solvents: Stereoselective Synthesis of (E)-3-Alkylideneoxindoles2013

    • Author(s)
      Haruyasu Asahara, Toshiyuki Kida, Tomoaki Hinoue, Mitsuru Akashi
    • Journal Title

      Tetrahedron

      Volume: 69 Pages: 9428-9433

    • DOI

      10.1016/j.tet.2013.08.078

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] オイル中の有害物質を除去・回収できる植物性吸着剤の開発2013

    • Author(s)
      木田敏之
    • Journal Title

      大阪大学低温センターだより

      Volume: - Pages: 2-9

  • [Journal Article] シクロデキストリン化学の新展開2013

    • Author(s)
      木田敏之,明石 満
    • Journal Title

      科学と工業

      Volume: 87 Pages: 154-167

  • [Journal Article] 植物性吸着剤によるオイル中の有害物質の除去・回収2013

    • Author(s)
      木田敏之
    • Journal Title

      化学工業

      Volume: 64 Pages: 23-28

  • [Presentation] シクロデキストリンオルガノゲルの創製と光学分割への応用2014

    • Author(s)
      寺垣歩美,木田敏之,明石 満
    • Organizer
      日本化学会第94春季年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学(愛知県)
    • Year and Date
      20140327-20140330
  • [Presentation] 高分子ナノカプセルの一次元融合を利用した新規高分子ナノチューブの作製2014

    • Author(s)
      稲田清孝,木田敏之,明石 満
    • Organizer
      日本化学会第94春季年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学(愛知県)
    • Year and Date
      20140327-20140330
  • [Presentation] 有機溶媒中でのシクロデキストリン二量体によるキラル認識2014

    • Author(s)
      小亀千鶴, 木田敏之, 明石 満
    • Organizer
      日本化学会第94春季年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学(愛知県)
    • Year and Date
      20140327-20140330
  • [Presentation] シクロデキストリン化学の新展開~非極性場での分子認識~2014

    • Author(s)
      木田敏之
    • Organizer
      同志社大学ナノ・バイオサイエンス講演会
    • Place of Presentation
      同志社大学(京都府)
    • Year and Date
      20140308-20140308
    • Invited
  • [Presentation] シクロデキストリンゲルの不斉空間を用いた光学分割2014

    • Author(s)
      寺垣歩美,木田敏之,明石 満
    • Organizer
      第3回サイエンス・インカレ研究発表会
    • Place of Presentation
      幕張メッセ国際会議場(千葉)
    • Year and Date
      20140301-20140302
  • [Presentation] 高分子ナノカプセルの一次元融合を利用した新規高分子ナノチューブの創出2014

    • Author(s)
      稲田清孝,近藤健太,木田敏之,明石 満
    • Organizer
      第3回サイエンス・インカレ研究発表会
    • Place of Presentation
      幕張メッセ国際会議場(千葉)
    • Year and Date
      20140301-20140302
  • [Presentation] 非極性溶媒中で形成されるβ-シクロデキストリン誘導体―ゲスト包接錯体の構造解析2013

    • Author(s)
      小亀千鶴, 樋上友亮, 木田敏之, 明石 満
    • Organizer
      第30回シクロデキストリンシンポジウム
    • Place of Presentation
      熊本県民交流館パレア(熊本県)
    • Year and Date
      20130913-20130914
  • [Presentation] 非極性場でのα-シクロデキストリン誘導体と長鎖脂肪酸エステルの包接錯体形成2013

    • Author(s)
      濱田充代,樋上友亮,木田敏之,明石 満
    • Organizer
      第30回シクロデキストリンシンポジウム
    • Place of Presentation
      熊本県民交流館パレア(熊本県)
    • Year and Date
      20130913-20130914
  • [Presentation] シクロデキストリン超分子カプセルによる非極性溶媒中での分子認識とその利用2013

    • Author(s)
      木田敏之,岩本 拓也,小亀千鶴,浅原時泰,樋上友亮,明石 満
    • Organizer
      第62回高分子討論会
    • Place of Presentation
      金沢大学(石川県)
    • Year and Date
      20130911-20130913
  • [Presentation] 有機溶媒中でのシクロデキストリン二量体による分子認識2013

    • Author(s)
      小亀千鶴, 木田敏之, 明石 満
    • Organizer
      第62回高分子討論会
    • Place of Presentation
      金沢大学(石川県)
    • Year and Date
      20130911-20130913
  • [Presentation] 非極性場でのα-シクロデキストリン誘導体による脂肪酸エステル包接挙動の解析2013

    • Author(s)
      濱田充代,樋上友亮,木田敏之,明石 満
    • Organizer
      第62回高分子討論会
    • Place of Presentation
      金沢大学(石川県)
    • Year and Date
      20130911-20130913
  • [Presentation] シクロデキストリン化学の新展開~オイル中での分子認識を利用したPCBの除去~2013

    • Author(s)
      木田敏之
    • Organizer
      第3回ねごろ医用実学研究会講演会
    • Place of Presentation
      和歌山大学(和歌山県)
    • Year and Date
      20130903-20130903
    • Invited
  • [Presentation] 放射性セシウムで汚染された土壌や焼却灰の除染を目的とした洗浄技術の開発2013

    • Author(s)
      野口祐樹,加藤栄一,木田敏之,清水喜久雄,明石 満
    • Organizer
      第22回環境化学討論会
    • Place of Presentation
      東京農工大学(東京都)
    • Year and Date
      20130731-20130802
  • [Presentation] 非極性溶媒中でのシクロデキストリン二量体による包接錯体形成挙動2013

    • Author(s)
      小亀千鶴, 木田敏之, 明石 満
    • Organizer
      第23回バイオ・高分子シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京工業大学(東京都)
    • Year and Date
      20130731-20130801
  • [Presentation] 非極性溶媒中でのシクロデキストリン誘導体による長鎖脂肪酸エステルの選択的包接2013

    • Author(s)
      濱田充代,樋上友亮,木田敏之,明石 満
    • Organizer
      第23回バイオ・高分子シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京工業大学(東京都)
    • Year and Date
      20130731-20130801
  • [Presentation] 非極性場でのシクロデキストリン誘導体と長鎖脂肪酸エステル間での包接錯体の構造解析2013

    • Author(s)
      濱田充代,樋上友亮,木田敏之,明石 満
    • Organizer
      第59回高分子研究発表会
    • Place of Presentation
      兵庫県立会館(兵庫県)
    • Year and Date
      20130712-20130712
  • [Presentation] Chiral Recognition and Kinetic Resolution with Supramolecular Cyclodextrin Nanocapsules in Nonpolar Solvents2013

    • Author(s)
      Toshiyuki Kida, Takuya Iwamoto, Haruyasu Asahara, Tomoaki Hinoue, Mitsuru Akashi
    • Organizer
      8th Inernational Symposium on Macrocyclic and Supramolecular Chemistry
    • Place of Presentation
      Virginia (USA)
    • Year and Date
      20130707-20130711
  • [Presentation] Removal of Polychlorobiphenyls Contaminated in Oil by Crosslinked Cyclodextrin Polymers2013

    • Author(s)
      Shintaro Kawano, Toshiyuki Kida, Kazuhiro Miyawaki, Yuki Noguchi, Eiichi Kato, Takeshi Nakano, Hirofumi Sato, Motohiro Shizuma, Daisuke Ono, Mitsuru Akashi
    • Organizer
      8th Inernational Symposium on Macrocyclic and Supramolecular Chemistry
    • Place of Presentation
      Virginia (USA)
    • Year and Date
      20130707-20130711
  • [Presentation] ポリビニルアルコール多層薄膜からなるナノカプセルの作製と一次元融合挙動2013

    • Author(s)
      木田敏之,太田智也,近藤健太,明石 満
    • Organizer
      第62回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      京都国際会館(京都府)
    • Year and Date
      20130529-20130531
  • [Presentation] 非極性溶媒中でのβ-シクロデキストリン誘導体による包接錯体形成挙動と構造解析2013

    • Author(s)
      小亀千鶴, 樋上友亮, 木田敏之, 明石 満
    • Organizer
      第62回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      京都国際会館(京都府)
    • Year and Date
      20130529-20130531
  • [Presentation] 非極性場溶媒中のトランス脂肪酸エステルの選択的分離を可能とするα-シクロデキストリン誘導体2013

    • Author(s)
      濱田充代,木田敏之,明石 満
    • Organizer
      第62回高分子年次大会
    • Place of Presentation
      京都国際会館(京都府)
    • Year and Date
      20130529-20130531
  • [Presentation] 非極性溶媒中で形成される6位修飾シクロデキストリン包接錯体の構造解析2013

    • Author(s)
      小亀千鶴,樋上友亮,木田敏之,明石 満
    • Organizer
      第10回ホスト・ゲスト化学シンポジウム
    • Place of Presentation
      和歌山大学(和歌山県)
    • Year and Date
      20130525-20130526
  • [Book] ドーナツを穴だけ残して食べる方法2014

    • Author(s)
      木田敏之(分担執筆)
    • Total Pages
      274
    • Publisher
      大阪大学出版会
  • [Book] シクロデキストリンの科学と技術2013

    • Author(s)
      木田敏之,明石 満(分担執筆)
    • Total Pages
      314
    • Publisher
      シーエムシー出版
  • [Book] ゲルの安定化と機能性付与・次世代への応用開発2013

    • Author(s)
      宮脇和博,加藤栄一,木田敏之,明石 満,中野 武(分担執筆)
    • Total Pages
      552
    • Publisher
      技術情報協会
  • [Remarks] 大阪大学明石研究室ホームページ

    • URL

      http://www.chem.eng.osaka-u.ac.jp/~akashi-lab

  • [Patent(Industrial Property Rights)] 媒体に含有されるハロゲン化芳香族化合物の低温選択固着方法2014

    • Inventor(s)
      明石 満,木田敏之,加藤栄一,宮脇和博
    • Industrial Property Rights Holder
      明石 満,木田敏之,加藤栄一,宮脇和博
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2014-063252
    • Filing Date
      2014-03-26
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 放射性物質汚染土壌の除染剤および除染方法2013

    • Inventor(s)
      明石 満,木田敏之,加藤栄一,野口祐樹
    • Industrial Property Rights Holder
      明石 満,木田敏之,加藤栄一,野口祐樹
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2013-120018
    • Filing Date
      2013-06-06
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 放射能汚染土壌および汚染シルト洗浄剤およびこれを用いた洗浄方法2013

    • Inventor(s)
      明石 満,木田敏之,加藤栄一,野口祐樹
    • Industrial Property Rights Holder
      明石 満,木田敏之,加藤栄一,野口祐樹
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2013-168489
    • Filing Date
      2013-08-14

URL: 

Published: 2015-05-28  

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