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2014 Fiscal Year Annual Research Report

金属錯体の精密二次元集積による新規触媒機能の創出

Publicly Offered Research

Project AreaMolecule Activation Directed toward Straightforward Synthesis
Project/Area Number 25105703
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

原 賢二  北海道大学, 触媒化学研究センター, 准教授 (10333593)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2015-03-31
Keywords触媒 / 金属錯体 / メソポーラス担体 / 細孔 / ルテニウム / アルカン / 酸化 / 選択性
Outline of Annual Research Achievements

従来の触媒化学は、触媒分子を設計・合成して溶液中で用いる均一系の触媒(分子触媒)と金属あるいは金属酸化物表面の特性を利用する不均一系触媒に大きく二分されてそれぞれが発展してきた。高効率・低環境負荷の物質変換プロセスの開発が希求される現在、触媒化学が果たすべき役割は大きい。触媒化学が社会に対して今後も継続的に貢献を行うためには、従来の学問分野の枠組みを超えた新しい触媒設計の概念が必要であろう。そこで本研究では、触媒調製の新しいアプローチとして、金属錯体を規整表面上に精密に集積することによって特異な触媒反応場を構築する手法を開発した。
今年度は、メソポーラス担体の細孔内部に選択的かつ精密に導入した触媒活性中心による特異な触媒機能の創出を目指した。ナノメートルサイズの規則的な細孔構造を有するメソポーラス材料の細孔空間を特殊な反応場ととらえて特異な触媒機能の発現を期待した。検討の結果、ビピリジンを骨格に有する規則性メソポーラス有機シリカの細孔表面上に固定化したルテニウム錯体が、アダマンタンなどのアルカンの3級C-H結合の選択的酸化反応に非常に高い選択性と触媒活性を有することを見出した。また、触媒の繰り返し利用性と安価な酸化剤であるNaClOを利用できる点も本系の特徴である。放射光施設でのXAFS測定により、活性な触媒種の同定を行うとともに、本触媒系を適用可能なアルカン基質の範囲を探索した。

Research Progress Status

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

26年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (24 results)

All 2015 2014

All Journal Article (9 results) (of which Peer Reviewed: 8 results) Presentation (15 results) (of which Invited: 5 results)

  • [Journal Article] High-Density Monolayers of Metal Complexes: Preparation and Catalysis2014

    • Author(s)
      Hara, K.; Sawamura, M.; Fukuoka, A.
    • Journal Title

      The Chemical Record

      Volume: 14 Pages: 869-878

    • DOI

      10.1002/tcr.201402031

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Entropically Favored Adsorption of Cellulosic Molecules onto Carbon Materials through Hydrophobic Functionalities2014

    • Author(s)
      M. Yabushita, M.; Kobayashi, H.; Hasegawa, J.; Hara, K.; Fukuoka, A.
    • Journal Title

      ChemSusChem

      Volume: 7 Pages: 1443-1450

    • DOI

      10.1002/cssc.201301296

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Scalable and Template-free Production of Mesoporous Calcium Carbonate and Its Potential to Formaldehyde Adsorbent2014

    • Author(s)
      Yamanaka, S.; Oiso, T.; Kurahashi, Y.; Abe, H.; Hara, K.; Fujimoto, T.; Kuga, Y.
    • Journal Title

      Journal of Nanoparticle Research

      Volume: 16 Pages: 2266

    • DOI

      10.1007/s11051-014-2266-9

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Quantitative Evaluation of Ball-milling Effects on the Hydrolysis of Cellulose Catalysed by Activated Carbon2014

    • Author(s)
      Yabushita, M.; Kobayashi, H.; Hara, K.; Fukuoka, A.
    • Journal Title

      Catalysis Science & Technology

      Volume: 4 Pages: 2312-2317

    • DOI

      10.1039/C4CY00175C

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Selective Hydrodeoxygenation of Lignin-related 4-Propylphenol into n-Propylbenzene in Water by Pt-Re/ZrO2 Catalysts2014

    • Author(s)
      Ohta, H.; Feng, B.; Kobayashi, H.; Hara, K.; Fukuoka, A.
    • Journal Title

      Catalysis Today

      Volume: 234 Pages: 139-144

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2014.01.022

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effects of Biomineralization Peptide Topology on the Structure and Catalytic Activity of Pd Nanomaterials2014

    • Author(s)
      Janairo, J. I. B.; Sakaguchi, T.; Hara, K.; Fukuoka,A.; Sakaguchi, K.
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 50 Pages: 9259-9262

    • DOI

      10.1039/C4CC04350B

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Preparation of Highly Dispersed Pt Nanoparticles Supported on Zeolite-templated Carbon and Catalytic Application in Hydrogenation Reaction2014

    • Author(s)
      Jiang, C.; Hara, K. Namba, K.; Kobayashi, H.; Ittisanronnachai, S.; Nishihara, H.; Kyotani, T.; Fukuoka, A.
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 43 Pages: 1794-1796

    • DOI

      10.1246/cl.140699

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Thin Film Structures of Metal-Organic Framework [Cu3(BTC)2(H2O)3]n on TiO22014

    • Author(s)
      Hashimoto, M.; Okajima, S.; Kondo, T.; Hara, K.; Chun, W.-J.
    • Journal Title

      Electrochemistry

      Volume: 82 Pages: 335-337

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.82.335

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 環状シロキサン加水分解触媒の性能評価2014

    • Author(s)
      吉井 泰雄, 菅野 周一, 松原 宏文, 川嵜 透, 原 賢二, 福岡 淳
    • Journal Title

      化学工学論文集

      Volume: 40 Pages: 420-424

    • DOI

      10.1252/kakoronbunshu.40.420

  • [Presentation] High Density Monolayer of Metal Complex on Structurally-Defined Surface: Preparation and Application in Catalysis2015

    • Author(s)
      Kenji Hara, Sachin Jagtap, Yoshinori Kaji and Atsushi Fukuoka
    • Organizer
      The seventh biennial Australian Colloid and Interface Symposium (ACIS 2015)
    • Place of Presentation
      ホバート(オーストラリア)
    • Year and Date
      2015-02-05 – 2015-02-05
  • [Presentation] メソポーラスシリカ担持白金ナノ粒子によるエチレンの低温除去2014

    • Author(s)
      原 賢二、江 川霞、横谷 卓郎、福岡 淳
    • Organizer
      第30 回ゼオライト研究発表会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区)
    • Year and Date
      2014-11-27 – 2014-11-27
  • [Presentation] High Density Monolayer of Metal Complex on Structurally Defined Surface2014

    • Author(s)
      Hara, K.
    • Organizer
      Vietnam Malaysia International Chemical Congress (VIMCC)
    • Place of Presentation
      ハノイ(ベトナム)
    • Year and Date
      2014-11-08 – 2014-11-08
    • Invited
  • [Presentation] High-density Monolayer of Metal Complex as a Novel Challenge in Heterogeneous Catalysis2014

    • Author(s)
      Kenji Hara, Sachin Jagtap, Yoshinori Kaji and Atsushi Fukuoka
    • Organizer
      The 2nd International Conference on Organometallics and Catalysis (OM&Cat-2014)
    • Place of Presentation
      東大寺総合文化センター(奈良市)
    • Year and Date
      2014-10-27 – 2014-10-27
  • [Presentation] メソポーラスシリカ担持白金ナノ粒子によるエチレンの低温酸化除去2014

    • Author(s)
      原 賢二、江 川霞、横谷 卓郎、趙 曼倩、福岡 淳
    • Organizer
      第114回触媒討論会(依頼講演)
    • Place of Presentation
      広島大学東広島キャンパス(東広島市)
    • Year and Date
      2014-09-27 – 2014-09-27
    • Invited
  • [Presentation] メソポーラス有機シリカ担持ルテニウム錯体の触媒反応への応用2014

    • Author(s)
      石戸 信広、原 賢二、前川 佳史、稲垣 伸二、福岡 淳
    • Organizer
      第114回触媒討論会
    • Place of Presentation
      広島大学東広島キャンパス(東広島市)
    • Year and Date
      2014-09-27 – 2014-09-27
  • [Presentation] 規整表面上での高密度金属錯体固定化による触媒反応場の構築2014

    • Author(s)
      原 賢二
    • Organizer
      第114回触媒討論会(依頼講演)
    • Place of Presentation
      広島大学東広島キャンパス(東広島市)
    • Year and Date
      2014-09-26 – 2014-09-26
    • Invited
  • [Presentation] Self-Assembled Monolayer of MetalDiisocyanide Complexes on Gold Surface: Application in Selective Catalysis2014

    • Author(s)
      Kenji Hara, Sachin Jagtap, Yoshinori Kaji and Atsushi Fukuoka
    • Organizer
      The 28th Conference of the European Colloid and Interface Society (ECIS 2014)
    • Place of Presentation
      Limassol (キプロス)
    • Year and Date
      2014-09-12 – 2014-09-12
  • [Presentation] Self-Assembled Monolayer on Gold Surface for Metal Grafting and Catalytic Application2014

    • Author(s)
      Hara, K.
    • Organizer
      IEEE International Nanoelectornics Conference (IEEE INEC 2014)
    • Place of Presentation
      北海道大学(札幌市)
    • Year and Date
      2014-07-28 – 2014-07-28
    • Invited
  • [Presentation] Densely Packed Monolayer of Metal Complexes on Gold Surface: Application in Selective Catalysis2014

    • Author(s)
      Kenji Hara, Sachin Jagtap, Yoshinori Kaji and Atsushi Fukuoka
    • Organizer
      The XXVI International Conference on Organometallic Chemistry (ICOMC 2014)
    • Place of Presentation
      ロイトン札幌 (札幌市)
    • Year and Date
      2014-07-17 – 2014-07-17
  • [Presentation] High-Density Monolayer of Metal Complex as a Novel Challenge in Heterogeneous Catalysis2014

    • Author(s)
      Hara, K.
    • Organizer
      The 3rd Frontier Chemistry Center International Symposium
    • Place of Presentation
      北海道大学(札幌市)
    • Year and Date
      2014-06-14 – 2014-06-14
    • Invited
  • [Presentation] Low Temperature Oxidative Elimination of Ethylene over Pt Nanoparticles Supported on Mesoporous Silica2014

    • Author(s)
      Kenji Hara, Chuanxia Jiang, Atsushi Fukuoka
    • Organizer
      The Seventh Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT7)
    • Place of Presentation
      京都テルサ(京都市)
    • Year and Date
      2014-06-06 – 2014-06-06
  • [Presentation] Immobilization of Cu and Ru complexes to organic ligand in periodic mesoporous organosilicas2014

    • Author(s)
      Nobuhiro Ishito, Kenji Hara, Wang Jae Chun, Yoshifumi Maegawa, Shinji Inagaki, Atsushi Fukuoka
    • Organizer
      The Seventh Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT7)
    • Place of Presentation
      京都テルサ(京都市)
    • Year and Date
      2014-06-03 – 2014-06-03
  • [Presentation] Densely Packed Monolayer of Metal Complexes on Gold Surface: Application in Selective Catalysis2014

    • Author(s)
      Kenji Hara, Sachin Jagtap, Yoshinori Kaji and Atsushi Fukuoka
    • Organizer
      TOCAT7 Pre-Symposium in Shiretoko“International Symposium on Catalysis for Renewable Chemicals”
    • Place of Presentation
      知床グランドホテル北こぶし(北海道斜里町)
    • Year and Date
      2014-05-30 – 2014-05-30
  • [Presentation] Immobilization of metal complexes on organic ligands in periodic mesoporous organosilicas2014

    • Author(s)
      Nobuhiro Ishito, Kenji Hara, Wang Jae Chun, Yoshifumi Maegawa, Shinji Inagaki, Atsushi Fukuoka
    • Organizer
      TOCAT7 Pre-Symposium in Shiretoko“International Symposium on Catalysis for Renewable Chemicals”
    • Place of Presentation
      知床グランドホテル北こぶし(北海道斜里町)
    • Year and Date
      2014-05-30 – 2014-05-30

URL: 

Published: 2016-06-01  

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