2013 Fiscal Year Annual Research Report
高難度な酸素添加反応を触媒する生体反応活性種の解明
Publicly Offered Research
| Project Area | Stimuli-responsive Chemical Species for the Creation of Functional Molecules |
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| Project/Area Number |
25109523
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
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| Research Institution | Nagoya Institute of Technology |
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Principal Investigator |
増田 秀樹 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (50209441)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | メタンモノオキシゲナーゼ / チロシナーゼ / ビスμオキソ型銅二核錯体 / μーη２：η２型二核銅錯体 / 異種二核銅錯体 |
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| Research Abstract |
生物に学ぶ高難度な酸化触媒の開発研究を行っており、中でもメタンをメタノールに水酸化するメタンモノオキシゲナーゼやチロシンをカテコールへ水酸化するチロシナーゼについては非常に重要である。これら２種類のモデル系錯体を設計合成し、その触媒機能を検討している。チロシナーゼモデルについては、これまで活性種としてビスμオキソ型銅二核錯体かμーη２：η２型二核銅錯体なのか確定していなかったが、我々はこれらを完全に作り分けることに成功した。また、これらを用いて基質の水酸化を検討したところ、フェ丿レートのカテコールへの水酸化はμーη２：η２型二核銅錯体でのみ進行し、ビスμオキソ型銅二核錯体では進行しなかったことから、明確にチロシナーゼ活性種は前者であることを証明することができた。また、メタンモノオキシゲナーゼのモデル系としては、活性中間体として銅(II)ー銅(III)という異種原子価銅錯体であると提案されており、それに基づき設計合成したところ、異種二核銅(II,III)錯体の合成に成功し、現在その活性種の性質について検討しているところである。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
チロシナーゼの活性種についての研究は想定よりも早期に二つの二核銅錯体の作り分けに成功しており、極めて順調に進行している。また、メタンモノオキシゲナーゼの活性種についても異種二核銅錯体モデルの合成•単離に成功しており、後は性質と基質との反応性について検討するだけである。
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| Strategy for Future Research Activity |
チロシナーゼ活性種については二つの二核銅錯体の作り分けに完全に成功しており、またチロシナーゼ活性中間体の提案できた。またメタンモノオキシゲナーゼについては、異種二核銅錯体の合成には成功しており、今後はその性質および基質との反応性を検討することとなる。
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[Journal Article] Enantioselective monofluoromethylation of aldehydes with 2-fluoro-1,3-benzodithiole- 1,1,3,3-tetraoxide catalyzed by a bifunctional cinchona alkaloid-derived thiourea-titanium complex2013
Author(s)
Hai Ma, Kohei Matsuzaki, Yu-Dong Yang, Etsuko Tokunaga, Daisuke Nakane, Tomohiro Ozawa, Hideki Masuda, and Norio Shibata
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Journal Title
Chem. Commun
Volume: 49
Pages: 11206-11208
DOI
Peer Reviewed
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