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Experimental and theoretical analyses on energy flow in natural and artificial photosynthesis

Planned

Project AreaCreation of novel light energy conversion system through elucidation of the molecular mechanism of photosynthesis and its artificial design in terms of time and space
Project/Area Number 17H06437
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)

Allocation TypeSingle-year Grants
Review Section Complex systems
Research InstitutionKwansei Gakuin University

Principal Investigator

橋本 秀樹  関西学院大学, 理工学部, 教授 (50222211)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 石崎 章仁  分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 教授 (60636207)
Project Period (FY) 2017-06-30 – 2022-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2020)
Budget Amount *help
¥101,400,000 (Direct Cost: ¥78,000,000、Indirect Cost: ¥23,400,000)
Fiscal Year 2020: ¥19,890,000 (Direct Cost: ¥15,300,000、Indirect Cost: ¥4,590,000)
Fiscal Year 2019: ¥19,890,000 (Direct Cost: ¥15,300,000、Indirect Cost: ¥4,590,000)
Fiscal Year 2018: ¥19,890,000 (Direct Cost: ¥15,300,000、Indirect Cost: ¥4,590,000)
Fiscal Year 2017: ¥21,840,000 (Direct Cost: ¥16,800,000、Indirect Cost: ¥5,040,000)
Keywords光合成 / 集光性色素タンパク質複合体 / 超高速レーザー分光計測 / コヒーレント分光 / エネルギー・フロー
Outline of Annual Research Achievements

太陽光と同様の光子統計性を有する新規インコヒーレント光源を開発し,近年,量子生物学の絶好の研究対象として注目されている光合成光捕集アンテナおよび反応中心電子伝達系に対して,同光源を用いたコヒーレント分光計測を適用する。このことにより,光合成集光過程において見出されてきた「電子系,振電系,振動系コヒーレンスが,実際の太陽光を用いた物質変換プロセスにおいて,どのような重要な意義を果たすのか?」という問いに対する解を求めることを目的としている。そのために,サブ20フェムト秒レーザーパルスを用いたコヒーレント分光計測を確立した後,インコヒーレント光源を用いて同様の計測・理論解析を行うことで学理の探求を目指している。本年度は,以下の項目について取り組んだ。
1. サブ20フェムト秒非同軸光パラメトリック増幅器(NOPA)の性能最適化:サブ20フェムト秒NOPAの最適化を行い,最短 11 fs のパルス幅を有する光源開発に成功した。NOPAの出力を利用し,紅色細菌由来のアンテナ系色素タンパク質複合体のポンプ・プローブ分光測定を行った。
2. 光子相関計測装置の開発:太陽光と同様な光子統計性を有する新規インコヒーレント光源を開発するための前段階として,光子相関測定系を構築した。この装置を用いて時間相関単一光子計測を実現した。
3. 光合成光捕集アンテナ色素タンパク質複合体の調製:光合成光捕集アンテナ系色素タンパク質複合体の単離・精製,および種々のカロテノイドを再構築した人工の光捕集アンテナ系の構築を行うための技術開発を行った。
4. 時間分解分光計測への利用を念頭に置いて,パラメトリック下方変換(PDC)で生成される「時間-周波数量子もつれ光子対」に注目した理論研究を進めた。量子もつれ光を用いた擬似サーマル光が太陽光に近い性質を持つためのポンプ光の性質やPDCに用いる結晶長の条件を解析した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究を遂行するための基盤となる再生増幅レーザーシステムのフルリペアが完了し,サブ20フェムト秒NOPAと4光波混合測定系の構築ができた。また,NOPAの性能を最適化することにより,最短 11 fs のパルス幅を実現できた。試料調製に関しても,天然由来の光合成色素タンパク質複合体の調製に加え,種々のカロテノイドを再構築した人工の光合成色素タンパク質複合体の調製が可能となった。

Strategy for Future Research Activity

今秋に,平均出力 7 W を有する最新の再生増幅レーザー装置と光パラメトリック増幅装置を導入予定である。この装置の導入を契機に一機に研究を加速する。極超短パルスレーザーの波形を正しく評価するために,高速スキャンFROG装置を導入予定である。この装置を用いて,リアルタイムでサブ20フェムト秒パルスの波形計測を行いながら,空間光変調器(昨年度導入済み)を用いて能動的にパルス波形の整形を行い,サブ20フェムト秒NOPAの性能を更に最適化する。この出力を用いて,縮退4光波混合(DFWM)測定が定常的に行えるように装置を改良する。この測定系に100フェムト秒ポンプ光を導入することにより,Pump-DFWM測定が行えるように測定系を改良する。この測定が可能となれば,2次元コヒーレント分光計測への応用展開が容易となる。前年度開発した光子相関測定系を活用し,新規インコヒーレント光源の開発を加速する。また,理論サイドからは,擬似サーマル光の時間分解制御と擬似サーマル光によって誘起された動的過程について量子動力学および量子光学の理論に基づいて解析を進める。特に,パラメトリック下方変換で生成される量子もつれ光子の間の「もつれ時間」を制御することが動的過程の鍵となると考えている。

Report

(2 results)
  • 2018 Annual Research Report
  • 2017 Annual Research Report

Research Products

(117 results)

All 2019 2018 2017 Other

All Int'l Joint Research Journal Article Presentation Patent(Industrial Property Rights)

  • [Int'l Joint Research] University of Glasgow(英国)

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      R. Miyasato, M. Fujiwara, H. Sato, T. Yano, H. Hashimoto
    • Journal Title

      Chem. Phys. Lett. X

      Volume: 2 Pages: 100023-100023

    • DOI

      10.1016/j.cpletx.2019.100023

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    • Author(s)
      Phuc Nguyen Thanh、Ishizaki Akihito
    • Journal Title

      Physical Review B

      Volume: 99 Pages: 064301-064301

    • DOI

      10.1103/physrevb.99.064301

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      S. Seto, T. Horibe, C. Uragami, Y. Sugai, T. Maoka, T. Nishioka, H. Hashimoto
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      Carotenoid Science

      Volume: 22 Pages: 76-83

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    • Author(s)
      H. Sato, N. Yukihira, M. Fujiwara, Y. Sugai, A.T. Gardiner, R.J. Cogdell, C. Uragami, H. Hashimoto
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      Carotenoid Science

      Volume: 22 Pages: 70-75

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    • Author(s)
      N. Yukihira, H. Sato, M. Fujiwara, M. Iha, A.T. Gardiner, R.J. Cogdell, H. Hashimoto
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      Carotenoid Science

      Volume: 22 Pages: 64-69

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      Y. Nishioka, Y. Yano, T. Shinada, T. Nishimura, H. Hashimoto, S. Katsumura, K. Sakaguchi
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      Carotenoid Science

      Volume: 22 Pages: 56-60

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      C. Uragami, K. Saito, P. Molnar, H. Hashimoto
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      Carotenoid Science

      Volume: 22 Pages: 29-41

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    • Author(s)
      C. Uragami, K. Saito, M. Yoshizawa, P. Molnar, H. Hashimoto
    • Journal Title

      Archives of Biochemistry and Biophysics

      Volume: 650 Pages: 49-58

    • DOI

      10.1016/j.abb.2018.04.021

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  • [Journal Article] Correlation between surface carrier dynamics and water oxidation activity of commercially available rutile-type TiO2 powders2018

    • Author(s)
      R. Miyasato, M. Fujiwara, H. Sato, T. Yano, H. Hashimoto
    • Journal Title

      Chemical Physics Letters

      Volume: 712 Pages: 123-127

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2018.09.063

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      Miyasato Ryo, Sato Haruyuki, Yano Toshihiro, Fujiwara Masazumi, Hashimoto Hideki
    • Journal Title

      J. Photochem. Photobiol. A: Chemistry

      Volume: 358 Pages: 452-458

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2017.10.054

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    • Author(s)
      Daisuke Kosumi, Tomoya Nishiguchi, Yutaka Amao, Richard J. Cogdell, Hideki Hashimoto
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      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      Volume: 358 Pages: 374-378

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2017.09.046

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      K. Kawamoto, Y. Tamiya, T. Storr, R.J. Cogdell, I. Kinoshita, H. Hashimoto
    • Journal Title

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      Volume: 353 Pages: 618-624

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2017.08.025

    • NAID

      120006375093

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      R.J. Cogdell, A.T. Gardiner, N. Yukihira, H. Hashimoto
    • Journal Title

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      Volume: 353 Pages: 645-653

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2017.09.013

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    • Author(s)
      M. Fujiwara, Y. Shikano, R. Tsukahara, S. Shikata, H. Hashimoto
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 8 Pages: 14773-14773

    • DOI

      10.1038/s41598-018-33041-6

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      H. Hashimoto, C. Uragami, N. Yukihira, A.T. Gardiner, R.J. Cogdell
    • Journal Title

      Journal of The Royal Society Interface

      Volume: 15 Pages: 20180026-20180026

    • DOI

      10.1098/rsif.2018.0026

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    • Author(s)
      Kato Akihito、Ishizaki Akihito
    • Journal Title

      Physical Review Letters

      Volume: 121 Pages: 026001-026001

    • DOI

      10.1103/physrevlett.121.026001

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    • Author(s)
      Fujihashi Yuta、Higashi Masahiro、Ishizaki Akihito
    • Journal Title

      Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 9 Pages: 4921-4929

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.8b02119

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      Nguyen Thanh Phuc, Akihito Ishizaki
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      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 9 Pages: 1243-1248

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.8b00067

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      M. Fujiwara, Y. Shikano, R. Tsukahara, S. Shikata and H. Hashimoto
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  • [Presentation] Preparation of cis-trans isomers β-Apo-8'-carotenal using time-resolved absorption spectroscopy2018

    • Author(s)
      堀内 滉太、浦上 千藍紗、井上 泰貴、行平 奈央、橋本 秀樹
    • Organizer
      The 25th International SPACC Symposium
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Resonance Raman Spectroscopy on Fucoxanthin2018

    • Author(s)
      Hiroaki Suzuki, Hiroki Hashimoto, Chiasa Uragami, Hideki Hashimoto
    • Organizer
      The 25th International SPACC Symposium
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Study on Stabilization of Fine Fe(0) particles on RGO2018

    • Author(s)
      Y. Ban, Y. Sera, K. Isobe, and H. Hashimoto
    • Organizer
      The 25th International SPACC Symposium
    • Related Report
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Reconstitution of carotenoids into the chromatophores from the carotenoidless mutant of Rhodobacter sphaeroides R26.12018

    • Author(s)
      Marina Yoshida, Mayu Mitarai, Nao Yukihira, Chiasa Uragami, Alastair T. Gardiner, Richard J. Cogdell, and Hideki Hashimoto
    • Organizer
      The 25th International SPACC Symposium
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis of molybdenum chalcogenide/r-GO (reduced graphene oxide) composites as a hydrogen evolution catalyst2018

    • Author(s)
      Y. Sera, S. Seto, K. Isobe, and H. Hashimoto
    • Organizer
      The 25th International SPACC Symposium
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ルチル酸化チタン粉末における水酸化反応の光触媒活性と表面キャリアダイナミクス2018

    • Author(s)
      宮里 遼・藤原 正澄・佐藤 治之・矢野 聡宏・橋本 秀樹
    • Organizer
      2018年光化学討論会
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  • [Presentation] 定常吸収スペクトルの理論シミュレーションを用いたカロテノイド-溶媒間相互作用の評価2018

    • Author(s)
      浦上千藍紗、斉藤圭亮、吉澤雅幸、Peter Molnar、橋本秀樹
    • Organizer
      第32回日本カロテノイド研究談話会
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  • [Presentation] フコキサンチンを再会合した光合成色素蛋白複合体LH1の光捕集作用2018

    • Author(s)
      吉澤雅幸、佐藤廉、Martin R. Steinel、行平奈央、浦上千藍紗、橋本秀樹
    • Organizer
      第32回日本カロテノイド研究談話会
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  • [Presentation] 紅色光合成細菌Rhodospirillum rubrumのLH1アンテナ色素タンパク質複合体中のカロテノイドによる三重項バクテリオクロロフィル a生成の抑制過程2018

    • Author(s)
      佐藤 大樹, 行平 奈央, 浦上 千藍紗, 藤原 正澄, Alastair T. Gardiner, Richard J. Cogdell, 橋本 秀樹
    • Organizer
      第32回日本カロテノイド研究談話会
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  • [Presentation] Stark吸収分光測定によるβ-Apo-8'-carotenalの光物性の解明2018

    • Author(s)
      井上泰貴、瀬戸翔太、堀部智子、堀内滉太、浦上千藍紗、橋本秀樹
    • Organizer
      第32回日本カロテノイド研究談話会
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  • [Presentation] cis-β-Apo-8'-carotenalの時間分解吸収分光測定によるエネルギー状態の解析2018

    • Author(s)
      堀内 滉太、浦上 千藍紗、井上 泰貴、行平 奈央、橋本 秀樹
    • Organizer
      第32回日本カロテノイド研究談話会
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  • [Presentation] pH変化に対するナノダイヤモンドNV中心の電子スピン特性安定性2018

    • Author(s)
      藤原正澄、塚原 隆太、世良 佳彦、鹿田 真一、橋本 秀樹
    • Organizer
      第79回応用物理学会秋季学術講演会
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  • [Presentation] 単一電子スピンの回転ブラウン運動計測2018

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      藤原正澄、鹿野豊, 塚原隆太, 鹿田真一, 橋本秀樹
    • Organizer
      量子情報技術研究会
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  • [Presentation] 紅色光合成細菌光捕集及び光保護作用におけるカロテノイドの役割2018

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      小澄大輔、R.J. Cogdell、橋本秀樹
    • Organizer
      第4回光合成細菌ワークショップ
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  • [Presentation] 光増感部位を導入した混合金属三核錯体の分光学的性質2018

    • Author(s)
      藤澤直輝, 橋本秀樹, 中島洋, 西岡孝訓
    • Organizer
      錯体化学会第68回討論会
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  • [Presentation] 新規カロテノイドの合成及び分子内電荷移動状態の制御2018

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      小澄大輔、楠本利行、橋本秀樹
    • Organizer
      2018年カロテノイド若手の会
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  • [Presentation] Suppression process of the generation of triplet bacteriochlorophyll a in LH1 antenna pigment-protein complexes from purple photosynthetic bacteria2018

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      Hiroki Sato, Nao Yukihira, Chiasa Uragami, Masazumi Fujiwara, Alastair T. Gardiner, Richard J. Cogdell and Hideki Hashimoto
    • Organizer
      2018年 光化学討論会
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  • [Presentation] Photoisomerization of all-trans-β-Apo-8'-carotenal and transient absorption spectral measurement2018

    • Author(s)
      堀内 滉太、浦上 千藍紗、井上 泰貴、行平 奈央、橋本 秀樹
    • Organizer
      2018年 光化学討論会
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  • [Presentation] Generation and isolation of geometric isomers of β-Apo-8'-carotenal and their Stark absorption spectroscopic studies2018

    • Author(s)
      井上泰貴、瀬戸翔太、堀部智子、堀内滉太、浦上千藍紗、橋本秀樹
    • Organizer
      2018年 光化学討論会
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  • [Presentation] Photophysical Quantum Dynamics of Light Harvesting Processes in Photosynthetic and Photovoltaic Systems2018

    • Author(s)
      A. Ishizkaki
    • Organizer
      10th Asian Photochemistry Conference
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    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 量子散逸系として見る光合成光捕集におけるダイナミクス2018

    • Author(s)
      石崎章仁
    • Organizer
      応用物理学会量子エレクトロニクス研究会
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    • Invited
  • [Presentation] Intramolecular vibrations complement robustness of the primary charge separation in Photosystem II reaction center2018

    • Author(s)
      石崎章仁
    • Organizer
      第56回日本生物物理学学会年会
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    • Invited
  • [Presentation] Molecular encryption and processing of information2018

    • Author(s)
      A. Ishizkaki
    • Organizer
      第14回日独先端科学(JGFoS)シンポジウム
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    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 光合成アンテナにおけるカロテノイドからクロロフィルへのエネルギー伝達の最適化2018

    • Author(s)
      橋本秀樹
    • Organizer
      2018年光化学討論会
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    • Invited
  • [Presentation] 量子散逸系としてみる光捕集系:PSII反応中心における初期電荷分離、有機太陽電池における電荷再結合2018

    • Author(s)
      石崎章仁
    • Organizer
      2018年光化学討論会
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  • [Presentation] Effects of dephasing upon quantum dynamical phenomena in condensed phase molecular processes2018

    • Author(s)
      A. Ishizkaki
    • Organizer
      2018 Workshop on quantum effects in biological systems
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    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Non-Markovian charge separation and system-reservoir correlation effect in heat transport2018

    • Author(s)
      A. Kato, A. Ishizaki
    • Organizer
      International Symposium on Frontiers of Quantum Transport in Nano Science
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  • [Presentation] Control of quantum dynamics of electronic excitation transfer in condensed-phase molecular systems under strong decoherence2018

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      N. T. Phuc, A. Ishizaki
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      International Symposium on Frontiers of Quantum Transport in Nano Science
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  • [Presentation] 凝縮相中長距離電子・正孔分離における非マルコフ量子・古典ラチェット2018

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      加藤彰人、石崎章仁
    • Organizer
      第12回分子科学討論会
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  • [Presentation] Control of quantum dynamics of electronic excitation transfer in condensed-phase molecular systems2018

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      N. T. Phuc, A. Ishizaki
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  • [Presentation] Floquet-engineered molecular systems in condensed phase2018

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      N. T. Phuc, A. Ishizaki
    • Organizer
      The 9th International Conference on Coherent Multidimensional Spectroscopy
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      N. Yukihira, Y. Sugai, M. Fujiwara, D. Kosumi, K. Sakaguchi, S. Katsumura, A.T. Gardiner, R.J. Cogdell, H. Hashimoto
    • Organizer
      日本化学会第98春季年会
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  • [Presentation] Suppression against excess light exposure expressed by LH1 Antenna Pigment-Protein Complexes from Purple Photosynthetic Bacteria2018

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      H. Sato, N. Yukihira, M. Fujiwara, Y. Sugai, A.T. Gardiner, R.J. Cogdell, H. Hashimoto
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      日本化学会第98春季年会
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  • [Presentation] Isolation of Cis-Trans Isomers of β-apo-8'-carotenal and Their Stark Absorption Spectroscopic Studies2018

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      T. Inoue, S. Seto, T. Horibe, C. Uragami, K. Horiuchi, H. Hashimoto
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  • [Presentation] Isolation of cis-trans isomers of β-Apo-8'-carotenal and their time-resolved absorption spectroscopic study2018

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      K. Horiuchi, C. Uragami, T. Inoue, N. Yukihira, H. Hashimoto
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      第65回応用物理学会春季学術講演会
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      行平奈央,佐藤大樹,藤原正澄,伊波匡彦,Alastair T. Gardiner,Richard J. Cogdell,橋本秀樹
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      瀬戸翔太,堀部智子,浦上千藍紗,須貝祐子,眞岡孝至,西岡孝訓,橋本秀樹
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      新学術領域研究「革新的光―物質変換系の創製」第1回公開シンポジウム
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      堀内滉太,浦上千藍紗,井上泰貴,行平奈央,橋本秀樹
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      石崎章仁
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      日本物理学会第73回年次大会
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      The 24th International SPACC Symposium
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      H. Sato, N. Yukihira, M. Fujiwara, Y. Sugai, A.T. Gardiner, R.J. Cogdell, H. Hashimoto
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      The 24th International SPACC Symposium
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      瀬戸翔太,堀部智子,浦上千藍紗,須貝祐子,眞岡孝至,西岡孝訓,橋本秀樹
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      2017年度先端錯体工学研究会(SPACC)年会
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      H. Hashimoto, N. Yukihira, H. Sato, M. Fujiwara, Y. Sugai, T. Horibe, D. Kosumi, A.T. Gardiner, R.J. Cogdell
    • Organizer
      18th International Symposium on Carotenoids
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Reconstruction of an algal carotenoid fucoxanthin into the LH1 complex from a purple photosynthetic bacterium2017

    • Author(s)
      Nao Yukihira, Yuko Sugai, Masazumi Fujiwara, Daisuke Kosumi, Kazuhiko Sakaguchi, Shigeo Katsumura, Alastair T. Gardiner, Richard J. Cogdell, Hideki Hashimoto
    • Organizer
      19th International Symposium on Carotenoids
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 多光子分光法の可能性―量子もつれ分光法は可能か―(招待講演)2017

    • Author(s)
      石崎章仁
    • Organizer
      第 14 回 AMO 討論会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Quantum dynamical aspects in biophysical and material systems(招待講演)2017

    • Author(s)
      Akihito Ishizaki
    • Organizer
      1st QST International Symposium: Quantum Life Science,
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 量子散逸系として見る光合成光捕集系(招待講演)2017

    • Author(s)
      石崎章仁
    • Organizer
      2017年度 生命科学系学会合同年次大会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Invited
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 酸素還元触媒2018

    • Inventor(s)
      橋本秀樹 他7名
    • Industrial Property Rights Holder
      関西学院大学,富士化学工業株式会社,ダイハツ工業株式会社
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Filing Date
      2018
    • Related Report
      2018 Annual Research Report

URL: 

Published: 2017-07-04   Modified: 2020-08-26  

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