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Bridge-Mediated Dynamic Exciton

Planned Research

Project AreaDynamic Exciton: Emerging Science and Innovation
Project/Area Number 20H05832
Research Category

Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (A)

Allocation TypeSingle-year Grants
Review Section Transformative Research Areas, Section (II)
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

今堀 博  京都大学, 工学研究科, 教授 (90243261)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 梅山 有和  兵庫県立大学, 工学研究科, 教授 (30378806)
Project Period (FY) 2020-11-19 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help
¥163,930,000 (Direct Cost: ¥126,100,000、Indirect Cost: ¥37,830,000)
Fiscal Year 2022: ¥28,600,000 (Direct Cost: ¥22,000,000、Indirect Cost: ¥6,600,000)
Fiscal Year 2021: ¥27,040,000 (Direct Cost: ¥20,800,000、Indirect Cost: ¥6,240,000)
Fiscal Year 2020: ¥51,090,000 (Direct Cost: ¥39,300,000、Indirect Cost: ¥11,790,000)
Keywordsドナー・アクセプター相互作用 / 光電荷分離 / 振電相互作用 / スピン軌道相互作用 / 有機太陽電池モデル / 電相互作用 / 有機太陽電池
Outline of Research at the Start

光化学は、エレクトロニクス、エネルギー、医薬・医療、機能性材料など現代社会において多様な貢献を期待されている。その根幹を司る有機分子のドナー(D)・アクセプター(A) 相互作用は、これまで励起子における電荷移動(CT)状態を、クーロン相互作用で束縛された静的エキシトンとして捉えてきた。しかし、D・A 系では核や格子の運動、スピン軌道相互作用が動的効果として時間発展的に働く。そこで、本研究課題では、動的エキシトン効果が励起・CT・電荷分離状態に与える影響を解明するためのモデルとして、有機分子による精緻なD・A 系を設計・合成し、その基礎学理を構築する。さらに、有機太陽電池材料への展開を行う。

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、ドナー(D)とアクセプター(A)を、共有結合や配位結合により架橋することで、孤立系または凝集系における光電荷分離モデル系を創出する。それらを用いて、光電荷分離過程においてD・A分子の動的相互作用を有効に引き出すための学理を構築し、有機太陽電池の高効率化に向けた材料設計指針を得る。共有結合を用いる系では、D・A 分子間の距離や配向が明確であり、架橋子を介したD・A間の軌道の重なりが精密に制御され、かつ選択的な振動励起が可能なD・A 連結モデル系を系統的に創出する。これにより架橋子を含めたD・A分子の核の配置や運動性が、スピン軌道相互作用によるスピン変換や電荷移動性状態・電荷分離状態に与える影響を詳細に調べる。また、配位結合を利用して基板上に金属有機構造体を構築する手法(SURMOF法)により、D・A分子を精密配列制御することで、凝集系D/A界面構造のモデル系を構築する。
具体的には、D・A 連結分子の架橋子構造に着目した。系統的に構造を変化させた架橋子でD・A 分子を共有結合連結することで、D・A 分子間の距離や配向 、架橋子を介したD・A 間の軌道の重なりの精密制御が可能である。さらに、中赤外光により選択的に振動励起できる3重結合、CN、C=O などの官能基を架橋子、さらにD・A 部位に導入することで、電子励起と振動励起を同時に起こすことを考えた。そして、D・A 分子の核の配置や運動が、どのように電荷分離やスピン変換挙動に影響を与えるのか、という問いに取り組んだ。一方、SURMOF法によりD・A 分子を配列制御することで、有機太陽電池のD/A 界面構造のモデル系を構築することを計画した。モデル系の構造と光物性を詳細に調べることで、D・A 分子の核の配置や運動が、どのように光電荷分離挙動に影響を与えるのか、という問いに取り組んだ。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

架橋子構造に着目したD・A 連結分子を設計、合成した。特に、中赤外光により選択的に振動励起できる3重結合、C=O などの官能基を架橋子、さらにD・A 部位に導入することで、電子励起と振動励起を同時に起こせると考えて、分子を設計した。一方、SURMOF法によりD・A 分子を配列制御することで、有機太陽電池のD/A 界面構造のモデル系を構築することを計画した。D・A 分子を設計、合成し、SURMOF作製を共同研究先の中国大連理工学大学に依頼したが、コロナの影響で作製が遅れている。さらに、有機太陽電池のD/A 界面構造のモデル系として、独自に開発したA-D-A型の非フラーレンアクセプターとその光電荷分離モデル分子の超分子形成を確認できた。

Strategy for Future Research Activity

中赤外光により選択的に振動励起できる3重結合、C=O などの官能基を架橋子、さらにD・A 部位に導入したD1-D2-A 連結分子とその参照化合物を合成する。電子励起と振動励起により、光電荷分離過程を制御することを試みる。一方、SURMOF法によりD・A 分子を配列制御することで、有機太陽電池のD/A 界面構造のモデル系を構築することを計画した。D・A 分子を設計、合成し、SURMOF作製を共同研究先の中国大連理工学大学に依頼している。一方、有機太陽電池のD/A 界面構造のモデル系として、独自に開発したA-D-A型の非フラーレンアクセプターとその光電荷分離モデル分子の超分子形成を確認できた。今後、光物性を評価する予定である。

Report

(1 results)
  • 2020 Annual Research Report

Research Products

(17 results)

All 2021 2020 Other

All Int'l Joint Research (3 results) Journal Article (11 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 11 results,  Open Access: 1 results) Presentation (2 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] 大連理工大学(中国)

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    • Author(s)
      Ishida Keiichi、Higashino Tomohiro、Wada Yoshimasa、Kaji Hironori、Saeki Akinori、Imahori Hiroshi
    • Journal Title

      Chempluschem

      Volume: 86 Pages: 130-136

    • DOI

      10.1002/cplu.202000800

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      X.-G. Li, Y.-B. Xie, M.-R. Huang, T. Umeyama, and H. Imahori
    • Journal Title

      J. Clean. Prod.

      Volume: 279

    • DOI

      10.1016/j.jclepro.2020.123496

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    • Author(s)
      T. Umeyama, K. Igarashi, Y. Tamai, T. Wada, T. Takeyama, D. Sasada, K. Ishida, T. Koganezawa, S. Ohtani, K. Tanaka, H. Ohkita, and H. Imahori
    • Journal Title

      Sus. Energy Fuels

      Volume: 5 Pages: 2028-2035

    • DOI

      10.1039/d0se01861a

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      T. Umeyama, T. Ohara, Y. Tsutsui, S. Nakano, S. Seki, and H. Imahori
    • Journal Title

      Chemistry - A European Journal

      Volume: 26 Pages: 6726-6735

    • DOI

      10.1002/chem.202001740

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      T. Higashino, H. Iiyama, I. Nishimura, and H. Imahori
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      Chem. Lett.

      Volume: 49 Pages: 936-939

    • DOI

      10.1246/cl.200317

    • NAID

      130007884738

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    • Author(s)
      T. Umeyama, K. Igarashi, D. Sasada, K. Ishida, T. Koganezawa, S. Ohtani, K. Tanaka, and H. Imahori
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 12 Pages: 39236-39244

    • DOI

      10.1021/acsami.0c10834

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  • [Journal Article] Elucidation of the Mechanisms for the Underlying Depolarization and Reversibility by Photoactive Molecule.2020

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      Numata Tomohiro、Fukuda Ryosuke、Hirano Mitsuru、Yamaguchi Kazuma、Sato-Numata Kaori、Imahori Hiroshi、Murakami Tatsuya
    • Journal Title

      Cell. Physiol. Biochem.

      Volume: 54 Pages: 899-916

    • DOI

      10.33594/000000277

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  • [Journal Article] Unique Role of Heterole-fused Structures in Aromaticity and Physicochemical Properties of 7,8-Dehydropurpurins2020

    • Author(s)
      T. Higashino, I. Nishimura, and H. Imahori
    • Journal Title

      Chem. Eur. J.

      Volume: 52 Pages: 12043-12049

    • DOI

      10.1002/chem.202001361

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  • [Journal Article] Near-infrared light control of membrane potential by an electron donor-acceptor linked molecule2020

    • Author(s)
      Yuta Takano, Kazuaki Miyake, Jeladhara Sobhanan, Vasudevanpillai Biju, Nikolai V Tkachenko, Hiroshi Imahori
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 56 Pages: 12562-12565

    • DOI

      10.1039/d0cc05326k

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  • [Journal Article] Glassy Porphyrin/C60 Composites: Morphological Engineering of C60 Fullerene with Liquefied Porphyrins2020

    • Author(s)
      M. Morisue, G. Saito, D. Sasada, T. Umeyama, H. Imahori, K. Mitamura, H. Masunaga, T. Hoshino, S. Sakurai, S. Sasaki
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 36 Pages: 13583-13590

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.0c02427

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  • [Journal Article] Heavy Metal Effects on the Photovoltaic Properties of Metallocorroles in Dye-Sensitized Solar Cells2020

    • Author(s)
      Tomohiro Higashino, Yuma Kurumisawa, Abraham B. Alemayehu, Rune F. Einrem, Debashis Sahu, Daniel Packwood, Kosaku Kato, Akira Yamakata, Abhik Ghosh and Hiroshi Imahori
    • Journal Title

      ACS Appl. Energy Mater.

      Volume: 3 Pages: 12460-12460

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c02427

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  • [Presentation] 分子工学に基づいた有機太陽電池材料の創製2020

    • Author(s)
      今堀 博
    • Organizer
      近畿化学協会 機能性色素部会第101回例会「有機太陽電池の最新動向と新展開」
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    • Invited
  • [Presentation] Photoinduced Energy and Electron Transfer in Nanocarbon-Based Donor-Acceptor Systems2020

    • Author(s)
      H. Imahori
    • Organizer
      Pacific Rim Meeting on Electrochemical and Solid-State Science (PRiME 2020)
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    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] Publications

    • URL

      http://www.moleng.kyoto-u.ac.jp/~moleng_05/publications/

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Published: 2020-11-24   Modified: 2022-12-28  

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