大規模・高精度な第一原理計算による超秩序構造の機能解明とデザイン

• Project Area: Progressive condensed matter physics inspired by hyper-ordered structures
• Project/Area Number: 20H05883
• Research Category: Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (A)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Transformative Research Areas, Section (II)
• Research Institution: National Institute for Materials Science
• Principal Investigator: 中田 彩子 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, 主幹研究員 (20595152)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 鷹野 優 広島市立大学, 情報科学研究科, 教授 (30403017) ; 森川 良忠 大阪大学, 工学研究科, 教授 (80358184)
• Project Period (FY): 2020-11-19 – 2025-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2022)
• Budget Amount: ¥137,540,000 (Direct Cost: ¥105,800,000、Indirect Cost: ¥31,740,000); Fiscal Year 2022: ¥26,780,000 (Direct Cost: ¥20,600,000、Indirect Cost: ¥6,180,000); Fiscal Year 2021: ¥26,130,000 (Direct Cost: ¥20,100,000、Indirect Cost: ¥6,030,000); Fiscal Year 2020: ¥22,230,000 (Direct Cost: ¥17,100,000、Indirect Cost: ¥5,130,000)
• Keywords: 第一原理計算 / 大規模第一原理計算 / 化学反応計算 / 分子動力学計算 / 超秩序構造 / 大域的構造探索 / 金属含有タンパク質 / 物性物理 / 理論化学 / 化学反応解析

Outline of Research at the Start

近年、ナノスケールでの中距離秩序構造である「超秩序構造」が非晶質や生体材料、複合欠陥等の中距離非周期構造を持つ材料の物性・機能に寄与することが指摘されつつある。
本研究では、超秩序構造を持つ物質の詳細な構造、物性や反応性を独自の大規模第一原理計算手法、分子動力学計算、遷移状態理論に基づく化学反応解析、高精度に解明、予測する。
得られる知見に基づき、実験研究や機械学習による研究と連携しながら新規超秩序構造物質のデザインを目指す。

Outline of Annual Research Achievements

近年、ナノスケールの中距離秩序構造である「超秩序構造」が非晶質や生体材料、複合欠陥等の非周期構造を持つ材料の物性・機能に寄与することが指摘されつつある。本研究班では、「超秩序構造」を持つ物質の詳細な構造、物性や反応性を大規模第一原理計算により高精度に解明、予測することを目指す。
本年度は、領域がターゲットとする超秩序構造物質の構造や電子状態の解析、また超秩序構造解析のための手法構築に取り組んだ。
物材機構のグループでは、ゼオライトのAl置換や分子吸着の骨格依存性の解析を行った。Al置換サイトの安定性の差は非常に小さく、また隣接する孔に存在するAlからの影響も小さいことが示された。一方で、Alが隣接して存在する場合には大きな不安定化が見られた。また、N2O分子の吸着は物理吸着が主であるのに対し、競合するH2O分子の吸着では骨格内のO原子との水素結合による安定化のためN2O吸着より有利であることが示された。また、シリカのアモルファス構造の大規模第一原理計算および機械学習力場の作成、局所構造解析に取り組んだ。
阪大のグループでは、誘電材料における異種元素ドープによる巨大誘電応答に関して、ドーパント周りの局所原子構造と、その構造に起因する誘電応答への影響の解析を行った。ドーパント周囲の電荷変化によるスモールポーラロン形成が原子位置にずれを生じさせることを明らかにし、原子分解能ホログラフィー測定と連携しながら、局所構造の解明に取り組んだ。
広島市大のグループでは、金属含有タンパク質内の「超秩序構造」が生み出す機能の解明に取り組んだ。植物型フェレドキシン内の[2Fe-2S]クラスターに関して、酸化型と還元型でのクラスターの歪みの違いやその起源について明らかにした。また、機械学習手法の一つであるランダムフォレストを用いてヘムタンパク質の機能分類器の作成・評価を行った。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

全てのメンバーが実験との共同研究について議論し、進捗が見られている。装置の導入や研究員の雇用も順調に行われた。

Strategy for Future Research Activity

物材機構ではゼオライトの分子吸着に関して、格子の形状と吸着性能との相関の解析を行う。また、領域内のトポロジー解析と連携して、吸着構造探索の効率化を目指す。Liイオン電池負極に関しては、大規模第一原理計算により異なるNb配置を持つ様々な構造の比較を行い、安定性や電子状態、およびLiイオン充放電との関連について解析する。アモルファス構造のモデリングに関しては、構造形成過程における圧力、温度等の環境の影響を機械学習力場、さらに大規模第一原理計算による分子シミュレーションを用いて調べる。シミュレーション中に現れる様々な局所構造をデータ科学的手法で解析し、成長条件と得られる構造の相関の解明を目指す。
大阪大学では酸化物中に異種元素をドープした際の周りの構造に関して、第一原理電子状態計算により安定構造を求める。さらに、異種元素ドープによって生成するポーラロン状態を求め、その安定状態について詳細に調べる。加えて、ポーラロンの拡散過程についても詳細に調べ、どのような配置が安定で、構造とその構造によって生じる分極の関係を明らかにする。さまざまな構造の分極状態が明らかになれば、さらに、電場に対する応答についても検討を行う。実験結果と比較してその誘電率増強機構に関する解明を目指す。
広島市大では、金属生体活性サイトである2Fe-2Sクラスターおよびヘムの電子状態や構造歪みによるタンパク質の構造や機能への影響を分子シミュレーションや統計解析により解明する。2Fe-2SクラスターについてはA01班と連携し、電子状態計算・分子動力学シミュレーション・QM/MM計算により2Fe-2Sクラスターの酸化還元によるタンパク質構造変化の機構の理解を目指す。ヘムタンパク質に関しては、PyDISHの拡張を進めるとともに、機械学習や分子シミュレーションを用いたヘムの構造歪みとヘムタンパク質の機能の関係の解明を進める。

Research Products

• [Int'l Joint Research] ロンドン大学(英国)
• [Int'l Joint Research] ボルドー大学(フランス)
• [Int'l Joint Research] マレーシア科學大学(マレーシア)
• [Int'l Joint Research] バンドン工科大学(インドネシア)
• [Int'l Joint Research] ロンドン大学(英国)
• [Int'l Joint Research] ボルドー大学(フランス)
• [Journal Article] Phosphorus-Alloying as a Powerful Method for Designing Highly Active and Durable Metal Nanoparticle Catalysts for the Deoxygenation of Sulfoxides: Ligand and Ensemble Effects of Phosphorus (2022)
  • Author(s): H. Ishikawa, S. Yamaguchi, A. Nakata, K. Nakajima, S. Yamazoe, J. Yamasaki, T. Mizugaki, T. Mitsudome
  • Journal Title: JACS Au Volume: 2 Pages: 419-427
  • DOI: 10.1021/jacsau.1c00461
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Analysis of Fluctuation in the Heme-Binding Pocket and Heme Distortion in Hemoglobin and Myoglobin (2022)
  • Author(s): Kondo Hiroko X.、Takano Yu
  • Journal Title: Life Volume: 12 Pages: 210-210
  • DOI: 10.3390/life12020210
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Global Analysis of Heme Proteins Elucidates the Correlation between Heme Distortion and the Heme-Binding Pocket (2022)
  • Author(s): Kondo Hiroko X.、Fujii Masanori、Tanioka Takuma、Kanematsu Yusuke、Yoshida Takashi、Takano Yu
  • Journal Title: Journal of Chemical Information and Modeling Volume: 62 Pages: 775-784
  • DOI: 10.1021/acs.jcim.1c01315
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] QM/MM Molecular Dynamics Simulations Revealed Catalytic Mechanism of Urease (2022)
  • Author(s): Saito Toru、Takano Yu
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry B Volume: 126 Pages: 2087-2097
  • DOI: 10.1021/acs.jpcb.1c10200
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Structural analysis based on unsupervised learning: Search for a characteristic low-dimensional space by local structures in atomistic simulations (2022)
  • Author(s): Tamura Ryo、Matsuda Momo、Lin Jianbo、Futamura Yasunori、Sakurai Tetsuya、Miyazaki Tsuyoshi
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 105 Pages: 075107-075107
  • DOI: 10.1103/physrevb.105.075107
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] The Emergence of Multiple Coordination Numbers in Gold-Cyanoarene Complexes: A Study of the On-Surface Coordination Mechanism (2021)
  • Author(s): Nakanishi Waka、Nakata Ayako、Perez Paola、Takeuchi Masayuki、Joachim Christian、Sagisaka Keisuke
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry C Volume: 125 Pages: 9937-9946
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c02456
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Short-lived intermediate in N2O generation by P450 NO reductase captured by time-resolved IR spectroscopy and XFEL crystallography (2021)
  • Author(s): Nomura, T., Kimura, T., Kanematsu, Y., Yamada, D., Yamashita, K., Hirata, K., Ueno, G., Murakami, H., Hisano, T., Yamagiwa, R., Takeda, H., Gopalasingam, C., Kousaka, R., Yanagisawa, S., Shoji, O., Kumasaka, T., Yamamoto, M., Takano, Y., Sugimoto, H., Tosha, T., Kubo, M., Shiro, Y
  • Journal Title: Proc. Natl. Acd. Sci. USA Volume: 118
  • DOI: 10.1073/pnas.2101481118
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Theoretical Studies on the Effect of Isomerized Aspartic Acid Residues on the Three-Dimensional Structures of Bovine Pancreatic Ribonucleases A (2021)
  • Author(s): Nakayoshi Tomoki、Kato Koichi、Kurimoto Eiji、Oda Akifumi
  • Journal Title: Biol. Pharm. Bull. Volume: 44 Issue: 7 Pages: 967-975
  • DOI: 10.1248/bpb.b21-00083
  • NAID: 130008060364
  • ISSN: 0918-6158, 1347-5215
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Molecular dynamics simulations for the protein-ligand complex structures obtained by computational docking studies using implicit or explicit solvents (2021)
  • Author(s): Kato Koichi、Nakayoshi Tomoki、Kurimoto Eiji、Oda Akifumi
  • Journal Title: Chemical Physics Letters Volume: 781 Pages: 139022-139022
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2021.139022
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Virtual Alanine Scan of the Main Protease Active Site in Severe Acute Respiratory Syndrome Coronavirus 2 (2021)
  • Author(s): Nakayoshi Tomoki、Kato Koichi、Kurimoto Eiji、Oda Akifumi
  • Journal Title: International Journal of Molecular Sciences Volume: 22 Pages: 9837-9837
  • DOI: 10.3390/ijms22189837
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Adsorption of toxic gases on borophene: surface deformation links to chemisorptions (2021)
  • Author(s): Ta Luong Thi、Hamada Ikutaro、Morikawa Yoshitada、Dinh Van An
  • Journal Title: RSC Advances Volume: 11 Pages: 18279-18287
  • DOI: 10.1039/d1ra02738g
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Theoretical study on adsorption and reaction of polymeric formic acid on the Cu(111) surface (2021)
  • Author(s): Putra Septia Eka Marsha、Muttaqien Fahdzi、Hamamoto Yuji、Inagaki Kouji、Shiotari Akitoshi、Yoshinobu Jun、Morikawa Yoshitada、Hamada Ikutaro
  • Journal Title: Physical Review Materials Volume: 5 Pages: 75801-75801
  • DOI: 10.1103/physrevmaterials.5.075801
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] A flat-lying dimer as a key intermediate in NO reduction on Cu(100) (2021)
  • Author(s): Kuroishi Kenta、Al Fauzan Muhammad Rifqi、Pham Thanh Ngoc、Wang Yuelin、Hamamoto Yuji、Inagaki Kouji、Shiotari Akitoshi、Okuyama Hiroshi、Hatta Shinichiro、Aruga Tetsuya、Hamada Ikutaro、Morikawa Yoshitada
  • Journal Title: Physical Chemistry Chemical Physics Volume: 23 Pages: 16880-16887
  • DOI: 10.1039/d1cp02746h
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Isotope effect of methane adsorbed on fcc metal (1 1 1) surfaces (2021)
  • Author(s): Putra Septia Eka Marsha、Morikawa Yoshitada、Hamada Ikutaro
  • Journal Title: Chemical Physics Letters Volume: 780 Pages: 138943-138943
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2021.138943
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Hydrotalcite-Supported Cobalt Phosphide Nanorods as a Highly Active and Reusable Heterogeneous Catalyst for Ammonia-Free Selective Hydrogenation of Nitriles to Primary Amines (2021)
  • Author(s): M. Sheng, S. Yamaguchi, A. Nakata, S. Yamazoe, K. Nakajima, J. Yamasaki, T. Mizugaki, T. Mitsudome
  • Journal Title: ACS Sustainable Chemistry & Engineering Volume: 33 Pages: 11238-11246
  • DOI: 10.1021/acssuschemeng.1c03667
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Dry Reforming of Methane on Cobalt Catalysts: DFT-Based Insights into Carbon Deposition Versus Removal (2021)
  • Author(s): Wong YeeJie、Halim Harry H.、Khairudin N. Fazila、Pham Thanh Ngoc、Putra Septia E. M.、Hamamoto Yuji、Inagaki Kouji、Hamada Ikutaro、Mohamed Abdul Rahman、Morikawa Yoshitada
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry C Volume: 125 Pages: 21902-21913
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c04819
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Deciphering Structural Alterations Associated with Activity Reductions of Genetic Polymorphisms in Cytochrome P450 2A6 Using Molecular Dynamics Simulations (2021)
  • Author(s): Kato Koichi、Nakayoshi Tomoki、Nokura Rika、Hosono Hiroki、Hiratsuka Masahiro、Ishikawa Yoshinobu、Kurimoto Eiji、Oda Akifumi
  • Journal Title: International Journal of Molecular Sciences Volume: 22 Pages: 10119-10119
  • DOI: 10.3390/ijms221810119
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Computational Analysis of the Mechanism of Nonenzymatic Peptide Bond Cleavage at the C-Terminal Side of an Asparagine Residue (2021)
  • Author(s): Kato Koichi、Nakayoshi Tomoki、Ishikawa Yoshinobu、Kurimoto Eiji、Oda Akifumi
  • Journal Title: ACS Omega Volume: 6 Pages: 30078-30084
  • DOI: 10.1021/acsomega.1c04821
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Adsorption of CO2 on Pt terrace surface, stepped, and defective sites: A combined TPD and DFT study (2021)
  • Author(s): Wong YeeJie、Choi Young Hyun、Tanaka Shunsuke、Yoshioka Haruka、Mukai Kozo、Halim Harry H.、Mohamed Abdul Rahman、Inagaki Kouji、Hamamoto Yuji、Hamada Ikutaro、Yoshinobu Jun、Morikawa Yoshitada
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry C Volume: 125 Pages: 23657-23668
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c05228
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Spin‐projected QM/MM Free Energy Simulations for Oxidation Reaction of Guanine in B?DNA by Singlet Oxygen (2021)
  • Author(s): Saito Toru、Takano Yu
  • Journal Title: ChemPhysChem Volume: 22 Pages: 561-568
  • DOI: 10.1002/cphc.202000978
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] 計算科学による金属蛋白質活性中心の電子構造制御に関する研究－ヘムの構造歪みに関する構造機能相関－ (2021)
  • Author(s): 鷹野優
  • Organizer: CBI学会フォーカストセッション「金属タンパク質解析における構造生物学と量子化学計算の融合」
  • Invited
• [Presentation] Computational study of the structural-function relationship of heme proteins (2021)
  • Author(s): Yu Takano
  • Organizer: 第59回日本生物物理学会年会シンポジウム「実験と理論の共同による生命金属動態研究の最前線」
  • Invited
• [Presentation] Theoretical Study on Dry Reforming of Methane (2021)
  • Author(s): Yoshitada Morikawa
  • Organizer: Soedirman’s International Conference on Mathematics and Applied Sciences (SICoMAS 2021)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 複雑、不規則材料のための大規模第一原理計算 (2021)
  • Author(s): 中田彩子
  • Organizer: 日本物理学会第76回年会
  • Invited
• [Presentation] Large-Scale DFT Calculations for Materials with ComplicatedStructures (2021)
  • Author(s): Ayako Nakata, Tsuyoshi Miyazaki, David R. Bowler
  • Organizer: MANA international symposium 2021 jointly with ICYS
  • Int'l Joint Research
• [Remarks] CONQUEST: Linear Scaling DFT
  • URL: http://www.order-n.org/